~(85)Kr气体液闪测量方法研究

采用反康普顿γ谱仪对~(85)Kr样品进行活度标定作为工作参考,通过自行设计的Kr气体收集装置和液闪制样装置,建立了一种~(85)Kr气体样品的液闪测量方法。结果表明:以甲苯为溶剂、1,4-双-2-(4-甲基-5-苯基噁唑基)(POPOP)和2,5-2苯基噁唑(PPO)为溶质的闪烁液,当体积为20mL,硅胶加入质量为1.0g时,能够完全溶解0.5m~3空气中的Kr气,且样品液闪测量无需进行淬灭校正;对于~(85)Kr活度小于1Bq的样品,液闪测量相对偏差绝对值小于7%;制备的样品放置20h以内计数率稳定。该方法适用于环境大气中~(85)Kr放射性水平的测量。     

气体裂变产物88Kr的放化分离方法

为了制备满足88Kr核参数测量的样品,本工作研究了88Kr的放化分离方法。以85Kr、125Xe为放射性示踪剂研究了活性炭柱对Kr和Xe的吸附分离条件。结果显示,在0℃下Xe能被活性炭柱快速吸附而Kr不吸附。研制了一套适用于短寿命气体裂变产物分离的装置系统,使用辐照的铀靶进行了88Kr样品的分离。Kr的收率大于90%,Xe及I的去污因子大于1×104,整个操作过程可在5min内完成。     

空气中85Kr的分离与监测技术

概述了国际上通用的空气中^85Kr分离浓集和监测方法。重点比较了各种^85Kr分离浓集技术的特点，表明低温冷冻变温（或结合变压）处理方法是目前空气中^85Kr最好的浓集方式，而液闪测定是最为灵敏的探测手段。     

新型氚蒸馏装置的研制及性能验证

为提高硅胶吸附法监测环境空气中氚的样品前处理效率,采用铸铝加热方式结合温度自动控制技术,研制了一种用于环境硅胶样品自动化氚水蒸馏的装置。经实验验证,该装置选择250℃的加热温度,15 min的蒸馏冷凝收集时间为硅胶吸附氚化水的最佳解析条件,此时对硅胶中氚化水的平均回收率大于99%,氚记忆效应小于0.2‰,100 g饱和硅胶样品能解析水7～10 ml,满足液闪测量要求,研制的氚水蒸馏装置较以往装置蒸馏效率提高了近3倍,能耗减少约77%。     

堆芯铝合金样品中63Ni的液闪测定技术

为建立堆芯铝合金样品中63 Ni活度测量的方法,对63 Ni液闪测量的相关问题进行了研究。样品经前处理后用液闪进行测量,相应的前处理流程包括样品的溶解、阴离子交换分离、氢氧化物沉淀及萃取分离程序。通过条件实验对液闪测量过程的相关参数进行了比较研究,包括样品液酸度、样品液与闪烁液体积比及镍载体的加入量等。3110型液体闪烁能谱仪对不同活度63 Ni标准系列的测量效率均在70%以上,样品液酸度选择为0.3mol/L,样品液与闪烁液体积比选择为1∶2,镍载体加入量选择为5mg。通过空白实验得出计数的标准偏差为0.077/s,相对标准偏差为15.3%(n=12),方法检出限为1.38Bq/g。该方法适用于反应堆退役样品的分析测量。     

大量铀中微量镎的快速自动化分离技术

进行了大量铀中微量镎的快速自动化分离技术研究。基于液闪测量的要求，建立了α-噻吩甲酰基三氟丙酮（TTA）萃取及阴离子交换树脂纯化的分离流程，并对流程进行了检验，镎的回收率在90%以上，对铀、钚及干扰的裂变产物的去污因子均在1.0×10⁴以上。基于该流程，设计了自动定量取样装置、自动萃取装置、自动柱分离装置，实现了全分离流程的自动化。全分离流程自动分离时间在1.9 h左右，对铀的去污因子在1.0×10⁴以上，对镎的回收率达到(71.7±2.8)%(n=5)。     

低温下活性炭吸附分离Kr和Xe

研究了低温下活性炭吸附分离Kr和Xe的方法。Kr和Xe混合气在-78 ℃活性炭吸附柱上进行富集,根据Kr、Xe在活性炭柱上脱附条件的差异实现了Kr和Xe的分离。结果表明,Kr和Xe的回收率均大于90%,Kr样品中Xe的去污系数达10⁴以上,Xe样品中Kr的去污系数达10³以上。     

低温冷阱法分离裂变产物中138Cs

为将短寿命核素138Cs从裂变产物中分离出来,考虑从其母核放射性惰性气体核素(Xe)开始分离.利用不同气体的饱和蒸气压的不同,设计加工了一套低温冷阱分离装置来实现惰性气体核素的分离.结合气体反冲传输技术,该装置成功地应用于从复杂裂变产物中将138Cs与Kr、Rb等干扰核素分离,大部分Υ核素的去污系数达到104以上.     

液闪分析中闪烁体积对各种核素测定的影响

除了淬灭以外,闪烁体积是影响液闪计数效率的另一个重要因素。采用可区分闪烁体积影响和淬灭影响的实验方法,在两种液闪仪上测定了多种代表性核素。结果表明:在实验淬灭水平范围内,闪烁体积对α粒子和高能β粒子的计数效率影响很小,小闪烁体积测量时的壁效应仅仅影响液闪谱图的形状,对计数效率的影响可以忽略;闪烁体积对γ射线和低能β粒子的计数效率影响很大,相同水平的淬灭对闪烁体积较大样品的计数效率影响较大。在用淬灭校正曲线计算计数效率或用"最优PSA-淬灭指数"曲线设置α/β甄别参数时,为了减小测量误差,不管采用什么淬灭指数,待测样品都需要与淬灭标准样品保持相同的闪烁体积和闪烁瓶尺寸。     

自动固相萃取仪在尿中钚分析方法中的应用

为了对钚操作者内照射剂量进行有效监测和估算,国际辐射防护委员会(ICRP)推荐测量工作人员的排泄物,比如对尿液中钚进行分析。本研究采用自行研制的自动固相萃取仪分离纯化尿中的钚,并优化实验方案,实现自动化操作。分离纯化的优化实验条件为:料液硝酸浓度为7~8mol/L、吸附速度为0.5mL/min、解吸速度为0.3mL/min和解吸液为10mL 0.36mol/L HCl-0.01mol/L HF溶液。采用优化条件处理后,全程平均回收率为75.70%,相对标准偏差为7.98%。结果表明,在尿中钚分析的前处理中,采用自动固相萃取仪进行分离纯化,能够显著提高分离效率,提高样品前处理的稳定性。     

加速器驱动洁净能系统中的燃耗行为分析

研究了加速器驱动洁净核能系统（ADS）次临界反应堆内核素的演化。分析结果表明：ADS具有嬗变长寿命核废物的能力。从快堆和热堆的比较可知,ADS的快堆具有输出功率大、长寿命超铀放射性废物的累积水平低、裂变产物对反应堆反应性和能量增益影响小等优点。这些优点在利用U－Pu燃料循环的次临界堆中十分明显。对于利用Th-U燃料循环的次临界堆,热堆和快堆都是可以工作的;而对于U－Pu燃料循环的系统,快堆则是较好的选择。     

Problem of the iodine method of purification of zirconium

A method is proposed for the determination of the equilibrium constantsk and k' for the reactions Zr+2I₂–ZrI₄=0 and 2I–I₂=0, which is based on the measurement of the amount of iodine or zirconium liberated in the decomposition of zirconium tetraiodide on a heated surface in the process of establishing equilibrium. The decomposition of the tetraiodide was carried out at 900–1600C on a tungsten filament. The temperature distribution between filament and vessel walls was neglected.The dependence of the sum of atomic and molecular iodine pressures on zirconium tetraiodide pressure was determined at 1430C, and on temperature for 50 mm Hg. The values of kk'² 35 (mm Hg)³ at 1430C and k0.07 mm Hg at 400C, found from the results, differ substantially from known thermodynamic data, but give good agreement between the authors' formula [1] and experimental results on the iodide process of zirconium purification.