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采用共沉淀法制备了Cu-Zn-Al-Zr复合氧化物催化剂用于CO2加氢制甲醇反应。与工业用Cu-Zn-Al催化剂进行了比较,同时进行了Cu-Zn-Al-Zr催化剂稳定性试验和试验前后样品的物化表征。结果表明:在相同的反应条件下,用Cu-Zn-Al-Zr催化剂的甲醇收率较用Cu-Zn-Al催化剂得到显著提高;在200 h的稳定性试验中,Cu-Zn-Al-Zr催化剂显示较好的催化稳定性;催化剂诱导期性能的下降归因于金属Cu晶粒的长大和表面沉积物的形成,而催化剂中的微孔分布对反应影响不显著。 相似文献
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《高校化学工程学报》2016,(6)
以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备了非负载Ni-Mo复合氧化物催化剂,经过H2还原得到还原态催化剂。以环丁砜为反应原料,考察了还原条件对Ni-Mo复合氧化物催化剂结构及选择性加氢脱氧催化性能的影响。结果表明,非负载催化剂中NiO和MoO_3形成了复合氧化物NiMoO_4。NiMoO_4的形成降低了催化剂的还原温度;还原温度的升高和还原时间的延长有利于催化剂充分还原。催化剂的适宜还原条件为:还原温度400℃,H2流量45mL×min~(-1),还原时间3h;在0.3MPa,230℃,V氢气/V原料=200,1h~(-1)反应条件下,催化剂的性能是环丁砜的转化率为95.6%,四氢噻吩的选择性为86.2%。 相似文献
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为获得还原参数对铁基费托合成反应性能的影响规律,利用铁基催化剂,在固定床反应器中考察还原氢碳比、温度、空速和压力对催化剂物理性能以及费托合成反应性能的影响。结果表明,在不同的还原工艺下,还原后的铁基催化剂比表面积下降,平均孔径增大;还原氢碳比和还原压力的升高抑制了催化剂的活性,CH_4和CO_2的选择性及C_2~C_4含量升高,C_(5+)含量下降,烃分布向轻质烃分布;还原温度和还原空速的增加有利于提高催化剂活性,还原温度的提高促使烃分布向轻质烃分布,还原空速的提高对产品分布影响不大。 相似文献
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综述了Ti基CO2光催化还原的研究进展,简要介绍了近年来用于光催化还原CO2的Ti基催化剂,包括纯TiO2催化剂、金属掺杂TiO2催化剂、非金属掺杂TiO2催化剂、共掺杂TiO2催化剂、Ti基纳米复合催化剂、有机光敏化剂修饰TiO2催化剂及其它TiO2催化剂等,比较了各类TiO2基催化剂光催化活性,介绍了其相应的反应机理及优缺点,讨论了光照时间、反应温度、CO2分压力、H2O和CO2摩尔比、光反应器等因素对光催化活性的影响。通过综合运用多种改性措施,开发高效Ti基催化剂并优化反应系统以提高光催化反应活性及光利用率将会成为CO2光催化还原领域重点研究内容与发展趋势,最后展望了利用该技术光催化还原工业烟气,尤其是富氧燃烧烟气的潜在应用前景与挑战。 相似文献
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研究了不同载体(γ - Al2O3 HZSM -5、TiO2、SiO2和MgO)负载Fe催化剂上CO还原NO反应及CO同时还原NO和SO2反应.结果表明,Fe/γ - Al2O3催化剂对CO与NO反应具有良好的催化活性,但随着反应时间的延长,催化剂很快失活;在CO和NO反应中加入SO2,可以明显改善Fe/γ-Al2O3催化剂对CO还原NO反应的活性稳定性;O2和H2O对催化剂活性的影响较大,CO2对催化剂的影响较小.XRD结果表明,FeS2是催化剂的活性中心,在CO与NO反应后,FeS2转变为催化惰性的Fe7S8而导致催化剂活性下降;在CO与NO及SO2反应体系中引入O2后,Fe/γ - Al2O3催化剂上的活性组分FeS2被氧化为Fe2O3,导致催化剂失活. 相似文献
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本文研究了催化剂焙烧条件,还原过程因素(还原气组成、升温速率和还原气空速),催化剂制备方法及反应温度、压力、H2/CO2进料比、空速和催化剂的热橄定性。探讨了Cu-Zn-O催化剂各组成的功能 并弄清了催化剂的反应特性,获得了最佳操作条件。 相似文献
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采用等容浸渍法 ,分别以水、乙醇、丙酮为分散剂制备 Cu O/ Si O2 催化剂 ,用 H2 - TPR,H2 - TPD技术及 CO2 加氢合成甲醇反应对催化剂还原性能、H2 吸附性能和催化性能进行了研究 .TPR结果表明 ,以水为分散剂制备催化剂时 ,Cu O分散不均匀 ,且难还原 ;以丙酮为分散剂时 ,Cu O分散较均匀 ,且易还原 ;以乙醇为分散剂时 ,Cu O的分散性和还原性介于水与丙酮制得的催化剂之间 .TPD结果表明 ,以乙醇、丙酮为分散剂制备催化剂时 ,只增加 H2 的吸附量 ,而不改变 H2的吸附强度 . CO2 加氢反应的结果表明 ,以乙醇和丙酮做分散剂 ,有利于 CO2 转化率、甲醇产率的提高 ,同时降低了反应的甲烷化 .随 Cu O含量增加 ,CO2 的转化率和甲醇的产率得到了提高 . 相似文献
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《化工学报》2017,(Z1)
针对CO_2电化学还原中气体扩散电极可强化CO_2的传质,基于碳毡制备了负载锡-石墨烯催化层的新型气体扩散电极,研究了CO_2反应条件、电极厚度、催化剂载量及反应电位对CO_2电化学还原性能的影响。实验结果表明:与溶解态CO_2反应条件相比,采用气相CO_2反应条件电化学还原性能更好;一定范围内增加电极厚度和催化剂载量可以增加气-液-固三相反应界面,提升CO_2电化学还原性能;随着电解电位负移,甲酸产量增加,电流效率先增大后减小;实验中使用厚度为5 mm、载量为5 mg·cm-2的电极,在-1.8V(vs Ag/AgCl)条件下进行电化学还原时,平均电流密度为(12.79±1.27)mA·cm-2,甲酸电流效率达到最佳为41.55%±2.50%。 相似文献
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LB型节能高温变换催化剂的程序升温还原特性 总被引:2,自引:0,他引:2
针对LB型节能高温变换催化剂工业应用和还原性能研究的需要,运用程序升温还原(TPR)技术,测得不同升温速率下LB型节能高温变换催化剂和某商业催化剂的H2-TPR曲线,并计算LB型节能高温变换催化剂的还原反应活化能和频率因子等动力学参数。结果表明,LB型催化剂主还原峰的还原反应活化能为57.53kJ/mol,低于传统商业催化剂。过度还原峰的还原反应活化能为57.44kJ/mol,高于商业催化剂,说明LB型催化剂较易还原到活化状态,而不易被过度还原。运用热重一差热分析(TG-DSC)技术研究LB型催化剂,发现N2气氛中LB型催化剂未发生化学变化,H2气氛中相应于Fe2O3还原为Fe3O4及组分间相互作用过程的放热峰未出现宽化现象,说明还原过程中催化剂品粒未长大,可能是铈和镧的协同效应提高了催化剂的热稳定性。 相似文献
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CuO/SiO2催化剂用于CO2加氢合成甲醇的研究 总被引:9,自引:1,他引:8
采用等容浸渍法,分别以水、乙醇、丙酮为分散剂制备CuO/SiO2催化剂,用H2-TPR,H2-TPD技术及CO2加氢合成甲醇反应对催化剂还原性能、H2吸附性能和催化性能进行了研究.TPR结果表明,以水为分散剂制备催化剂时,CuO分散不均匀,且难还原;以丙酮为分散剂时,CuO分散较均匀,且易还原;以乙醇为分散剂时,CuO的分散性和还原性介于水与丙酮制得的催化剂之间.TPD结果表明,以乙醇、丙酮为分散剂制备催化剂时,只增加H2的吸附量,而不改变H2的吸附强度.CO2加氢反应的结果表明,以乙醇和丙酮做分散剂,有利于CO2转化率、甲醇产率的提高,同时降低了反应的甲烷化.随CuO含量增加,CO2的转化率和甲醇的产率得到了提高. 相似文献
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采用共沉淀法制备得到CuO-ZnO-ZrO2催化剂及对比样品CuO-ZnO,通过XRD、BET、XPS、H2-TIR、H2-TPR等表征,考察了ZrO2的添加对CuO-ZnO-ZrO2催化剂的还原性能及其CO催化氧化性能的影响。与CuO-ZnO相比较,CuO-ZnO-ZrO2催化剂的比表面积增大、CuO和ZnO粒子的平均粒径减小、表面Cu粒子含量增多、还原性能得到显著提高,表明ZrO2的添加有利于提高CuO分散度,存在更多与ZnO相互作用的CuO微粒。TPR的还原动力学研究进一步证实了ZrO2对CuO还原性能的促进作用。在CO催化氧化反应中,CuO-ZnO-ZrO2样品的催化活性最高,并且还原温度对该催化剂的CO催化氧化性能影响显著,在160℃还原活化的催化剂具有77.3%的还原度,表现出较优的CO催化氧化性能。在50℃、3 MPa的反应条件下,CuO-ZnO-ZrO2催化剂可将液相丙烯中体积分数1.0×10-5的CO脱除低至2×10-8,连续反应1 500 min,稳定性能良好。 相似文献
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研究了不同载体(γ-Al2O3、HZSM-5、TiO2、SiO2和MgO)负载Fe催化剂上CO还原NO反应及CO同时还原NO和SO2反应。结果表明,Fe/γ-Al2O3催化剂对CO与NO反应具有良好的催化活性,但随着反应时间的延长,催化剂很快失活;在CO和NO反应中加入SO2,可以明显改善Fe/γ-Al2O3催化剂对CO还原NO反应的活性稳定性;O2和H2O对催化剂活性的影响较大,CO2对催化剂的影响较小。XRD结果表明,FeS2是催化剂的活性中心,在CO与NO反应后,FeS2转变为催化惰性的Fe7S8而导致催化剂活性下降;在CO与NO及SO2反应体系中引入O2后,Fe/γ-Al2O3催化剂上的活性组分FeS2被氧化为Fe2O3,导致催化剂失活。 相似文献