退役氚污染不锈钢材料中氚污染深度和化学组成

明确待退役氚污染不锈钢材料中氚污染深度和化学组成,对制定和选择经济有效的退役处理工艺或方法具有重要意义。分层化学蚀刻法是研究氚污染不锈钢材料中氚深度分布及存在形态的主要方法之一。研究过程中,从待退役氚工艺线上取氚污染的不锈钢材料,制成实验试样后,采用常温化学分层蚀刻方法对试样中的氚污染深度和氚的化学组成进行实验研究。结果表明,氚聚集在不锈钢表面层0～4μm范围内,主要以HTO和HT形式,其中HTO占90%以上,且随着表层深度的增加,HT含量占比逐渐增大,直至与HTO含量接近。     

氚纯化装置的研制及性能验证研究

铀是一种传统的贮氚材料,在铀粉瓶中贮存的氚会不断衰变产生氦气,导致使用时氚的纯度下降,影响标记化合物产率。本研究设计了氚纯化装置,对装置进行安装调试,并对该装置中的铀床进行活化,利用该装置测定铀吸收氘单质气体的p-t曲线及在400~550℃范围的解吸氘气体的p-t曲线。应用调试好的系统对长期存放贮氚铀粉瓶中的氚进行纯化。结果表明,设计的氚纯化装置系统密封性好,经氦质谱检漏测定值为7.8×10~(-13 )Pa·m~3/s;利用该装置测定氘的吸附饱和曲线,氘完全解吸时铀对氘的吸附量为240mL/g。验证实验回收了久置铀粉瓶中的氚为1.44×10~(13 )Bq,利用氦气体积推算出久置铀粉瓶中含氚质量百分率为53.1%。实验结果证实了系统纯化氚的可行性,可为氚标记化合物制备提供可靠的氚源。     

化学蚀刻法测定氚在不锈钢材料中的分布

采用化学蚀刻法测定了氚在不锈钢材料中的纵向分布.结果表明,此法能较好地定量评估氚在不锈钢材料中的分布情况;在长期充氚不锈钢样品中,分布在晶格中的氚量以室温时的溶解度为限,其余的则以"气态氚"的形式被附近的陷阱捕获,"气态氚"含量比晶格中的固溶氚大许多倍.     

氚纯化装置的研制及性能验证研究

铀是一种传统的贮氚材料,在铀粉瓶中贮存的氚会不断衰变产生氦气,导致使用时氚的纯度下降,影响标记化合物产率。本研究设计了氚纯化装置,对装置进行安装调试,并对该装置中的铀床进行活化,利用该装置测定铀吸收氘单质气体的p-t曲线及在400~550 ℃范围的解吸氘气体的p-t曲线。应用调试好的系统对长期存放贮氚铀粉瓶中的氚进行纯化。结果表明,设计的氚纯化装置系统密封性好,经氦质谱检漏测定值为7.8×10^-13 Pa•m³/s;利用该装置测定氘的吸附饱和曲线,氘完全解吸时铀对氘的吸附量为240 mL/g。验证实验回收了久置铀粉瓶中的氚为1.44×10¹³ Bq,利用氦气体积推算出久置铀粉瓶中含氚质量百分率为53.1%。实验结果证实了系统纯化氚的可行性,可为氚标记化合物制备提供可靠的氚源。     

UTx老化释氦研究

为研究老龄氚化铀释放氦的规律,对室温贮存多年的老龄UT0.9~1.2释放的氦压力与组分进行了分析.结果表明,氚化铀经过6~7 a老化,氚衰变产生的3He气体约有38.1%~45.3%释放至贮氚铀床空腔内,其纯度为99.9%,贮氚铀床空腔气体压力达1.11~1.36 MPa;部分He保留在固相中,He和U的原子比为0.177~0.201.     

不锈钢和铜吸氚及其干法去污

为了对不锈钢和无氧铜吸氚后氚在其内部的分布情况及除氚去污方法进行研究,对模拟吸氚及加热去污后的样品进行了酸蚀刻以考察氚在金属层中的分布情况;单独加热或加热结合通入空气、O3和紫外线(UV)进行去污,考察不同去污方式的去污效果。结果表明:金属在表层1μm内吸附了大量的氚,约占总量的42%;加热到500℃及联合去污不锈钢的最佳去污因子达到286,铜为150,通入气体在中温条件下对金属去污最有效,加热是金属去污最有效方式;氚热解吸形态分析表明氚污染不锈钢有4种吸附态。     

量热法测量贮氚容器中的氚

设计建造了 1台样品池容积为1 95mm× 42 0mm的大型氚量热计。该量热计测量样品热功率下限为 6mW。样品热功率在 1 60～ 3 5 0 0mW范围内时 ,信号输出与样品热功率的线性相关系数大于0 9999。当样品热功率不低于 1 60mW时 ,精密度好于 0 2 %。它适用于非对称置样方式的样品中氚的测量。对大容积铀化学床中氚的实测结果表明 :该量热计具有较好的准确性。     

老化氚化铀的解吸等温线测定

为丰富氚化铀老化后的解吸等温线数据,测定了氚化铀样品静态贮存0,460,610,1720d的解吸等温线。实验结果表明,氚化铀贮存一段时间后,样品解吸等温线的坪区依然平坦,坪压没有显著改变,氚解吸后不会留有显著的氚渣(Tritium heel),且氚在铀中的可逆吸附容量不因老化而显著减少,表明铀的氚老化效应比较轻微,适合长期贮氚。     

用裂变径迹法研究吉林陨石中的铀分布

众所周知,陨石中的铀含量是很低的。要想了解陨石中不同矿物相和不同结构内的铀分布,用一般的放射性测量方法或核乳胶方法难以达到目的。但用裂变径迹法可以得到微量铀的显微分布图。其优点是需要的样品很少,灵敏度可高达10~(-11)g/g。 将吉林陨石样品磨制成面积约0.3×0.3cm~2的光薄片,厚度大于30μm。把Lexan(聚碳酸脂)切成大     

氚在真空贮存容器材料中的吸附和渗透行为

研究了贮存氚靶约4 a和20 a的两个316 L不锈钢真空贮存容器(以下简称贮存容器)及其垫片材料对氚的吸附行为,并对氚在贮存容器材料中的渗透速率进行了测量和分析。结果表明,贮存容器外表面氚污染为几十Bq/cm2,不锈钢与陶瓷中吸附的氚活度均为106Bq/g;热解吸至1 273 K过程中,材料中99%的氚释放出来;在解吸出的氚中,陶瓷中的HTO比例高于不锈钢;贮存温度对氚靶贮存容器的渗氚速率有较大影响,夏季约为冬季的4倍。上述结果提示,氚在贮存容器材料内表面吸附后,一部分会向晶格扩散并滞留下来;另一部分则透过材料向外环境渗透,其中温度是影响氚向外环境渗透的主要因素之一。     

充氚不锈钢中氦泡长大行为的加热效应

以室温贮存经历的充氚不锈钢试样为研究对象,计算了充氚不锈钢中氚、氦浓度的深度分布,利用透射电镜观察了充氚不锈钢在加热过程中氦泡的演化行为。结果表明:在氚压0.131MPa、780℃充氚8h后,不锈钢中氚在深度方向分布均匀,平均浓度为110μL/L;在空气室温环境下放置6a后,不锈钢中氚衰变的氦浓度在深度方向分布均匀,平均浓度为60μL/L;对充氚不锈钢加热处理后,在550℃/1h时效即可观察到氦泡;在950℃/1h和1050℃/1h时效时,氦泡明显长大,大的可达100nm,小的可达30nm,在晶界、晶内和位错处均可见氦泡。     

Sorption of gaseous tritium on the surface of type 316 stainless steel

The sorption of gaseous tritium on the type 316 stainless steel was studied. The stainless steel was first contacted with gaseous tritium, and then the remaining tritium was evacuated. During a gradual etching from the surface by an acid solution, the tritium was released as HTO with a fraction of HT. They were radioassayed separately. The HTO mostly originates from the tritium present on the outer-most surface and about 90% of it could be released easily into water. However, the rest is sorbed tightly and remained in the surface layer. A fraction of the sorbed-tritium will diffuse atomically through the surface layer into the bulk of stainless steel and is released as HT by etching. The activation energy of the diffusion was determined as 32.8 kJ/mol.     

Surface effects on tritium diffusion in niobium,zirconium and stainless steel

Tritium diffusion in niobium, Zircaloy-2 and stainless steel has been studied by measurement of both tritium concentration profiles and surface tritium release rates. Concentration profiles show buildup of tritium in the surface layers of a specimen with classical diffusion behavior at depths greater than about 5 μm from the surface.Application of a two-region diffusion model to the experimental data gives tritium diffusion coefficients in the surface films which are lower than the bulk diffusion coefficients by two orders of magnitude in stainless steel and eight to ten orders of magnitude in niobium and Zircaloy over a temperature range of interest for fission and fusion reactor systems. The surface effect appears to be a consequence of oxide film formation and is not due to the helium injected into specimens along with the tritium.     

硝酸介质中铀矿冶设备表面放射性污染的规律

为了掌握铀矿冶生产实践中常用设备材质经放射性污染后表面活度的变化规律，研究了不锈钢、有机玻璃、橡胶3种材质经不同浓度的硝酸铀酰溶液连续浸泡26 d后，样品表面活度、表面形貌及铀的存在形式等变化特征。结果表明：在26 d内，当铀溶液质量浓度为10.22 mg/L时，3种材质表面活度随浸泡时间增加变化不显著，当溶液铀质量浓度分别为563.58 mg/L、25.54 g/L时，各材质表面活度值均随浸泡时间增加逐渐增大。此外，3种材质表面活度从大到小依次是橡胶>不锈钢>有机玻璃。样品表面活度的增加主要是由于样品被腐蚀，导致铀在样品表面的附着沉积引起，并且表面的铀主要以UO₂(NO₃)₂•6H₂O及少量UO₃的形式存在。     

硝酸介质中铀矿冶设备表面放射性污染的规律

为了掌握铀矿冶生产实践中常用设备材质经放射性污染后表面活度的变化规律，研究了不锈钢、有机玻璃、橡胶3种材质经不同浓度的硝酸铀酰溶液连续浸泡26 d后，样品表面活度、表面形貌及铀的存在形式等变化特征。结果表明：在26 d内，当铀溶液质量浓度为10.22 mg/L时，3种材质表面活度随浸泡时间增加变化不显著，当溶液铀质量浓度分别为563.58 mg/L、25.54 g/L时，各材质表面活度值均随浸泡时间增加逐渐增大。此外，3种材质表面活度从大到小依次是橡胶>不锈钢>有机玻璃。样品表面活度的增加主要是由于样品被腐蚀，导致铀在样品表面的附着沉积引起，并且表面的铀主要以UO₂(NO₃)₂•6H₂O及少量UO₃的形式存在。     

退役氚污染不锈钢管道除氚技术研究

针对退役氚污染不锈钢管道材质中氚的存在状况,对残留在管道壁中氚的去除技术进行了研究,在此基础上研制了一套退役氚污染不锈钢管道除氚实验装置,对其除氚性能进行了验证。结果表明,研制的不锈钢管道除氚实验装置对氚污染大于10⁶Bq/kg的不锈钢中氚的去污因子大于10³。