~(60)Co γ辐照场中镎价态变化的研究

本文研究了含镎的硝酸-硝酸铀酰溶液在~(60)Coγ辐照场中镎价态变化的规律。观察了硝酸浓度、硝酸铀酰浓度及辐照剂量对镎价态变化的影响。结果表明:起始价态以镎(Ⅴ)为主的溶液经辐照后发生了辐射氧化-还原反应而生成镎(Ⅳ)和镎(Ⅵ),其生成量的多寡取决于溶液成份及辐照条件,起始价态以镎(Ⅵ)为主的溶液在辐照场中镎被还原;起始价态以镎(Ⅳ)为主的溶液在辐照场中镎被氧化。本文也对~(60)Coγ辐照场中镎价态变化的反应机理进行了一些讨论。     

~(238)Pu的辐照生产及制备

介绍237Np靶件堆内辐照生产238Pu的途径及其相应物理过程。从237Np靶件几何设计、辐照靶件中237Np装量、238Pu产量及236Pu相对含量随时间的变化、238Pu辐照生产实验测量结果等方面分析了238Pu辐照生产技术,简单介绍靶件辐照后的化学分离提纯、238Pu粉末和热源制作等工艺过程。     

阴离子交换法从辐照过的~(237)Np中回收~(238)Pu

本文详细地介绍了阴离子交换法从辐照过的NpO_2靶中分离纯化~(238)Pu的工艺实验结果。首先用~(237)Np和~(239)Pu研究了~(237)Np-~(239)Pu在阴离子交换柱上的吸附和洗脱行为,以及影响~(237)Np/~(239)Pu分离的各种因素,拟定了四循环流程条件。最后用辐照过的NpO_2靶进行了热验证。~(237)Np和~(238)Pu交叉沾污小于1%;总回收率分别为99.6%和98.0%;第Ⅰ阴离子交换循环~(237)Np-~(238)Pu的总γ净化系数达到2.4×10~3。     

阴离子交换法从辐照过的~(237)Np中回收~(238)Pu

本文详细地介绍了阴离子交换法从辐照过的NpO_2靶中分离纯化~(238)Pu的工艺实验结果。首先用~(237)Np和~(239)Pu研究了~(237)Np-~(239)Pu在阴离子交换柱上的吸附和洗脱行为,以及影响~(237)Np/~(239)Pu分离的各种因素,拟定了四循环流程条件。最后用辐照过的NpO_2靶进行了热验证。~(237)Np和~(238)Pu交叉沾污小于1％;总回收率分别为99.6%和98.0%;第Ⅰ阴离子交换循环~(237)Np-~(238)Pu的总γ净化系数达到2.4×10~3。     

DHDECMP萃取Pu(Ⅳ)及Pu(Ⅳ)-Am(Ⅲ)分离的研究

双配位基有机磷萃取剂能够有效的从酸性核废液中直接萃取回收锕系和镧系元素。Siddall首次合成了这类化合物,引起人们很大的关注,目前已用于中间工厂规模冷实验阶段。本工作在文献[5,6]的基础上,研究DHDECMP萃取分离Pu(Ⅳ)-Am(Ⅲ)。由于DHDECMP在酸性介质中,对钚及超钚元素均能定量萃取而难以分离,本工作针对这一问题进行了初步探讨。     

阴离子交换法从辐照过的~(237)Np中回收~(238)Pu

本文详细地介绍了阴离子交换法从辐照过的NpO_2靶中分离纯化~(238)Pu的工艺实验结果。首先用~(237)Np和~(239)Pu研究了~(239)Pu在阴离子交换柱上的吸附和洗脱行为,以及影响~(237)Np/~(239)Pu分离的各种因素,拟定了四循环流程条件。最后用辐照过的NpO_2靶进行了热验证。~(237)Np和~(238)Pu交叉沾污小于1％;总回收率分别为99.6％和98.0％;第Ⅰ阴离子交换循环~(237)Np-~(238)Pu的总γ净化系数达到2.4×10_3。     

用萃取色层法分离Np(Ⅳ),NP(Ⅴ)和Np(Ⅵ)

本文研究了用磷酸三(2—乙基己基)酯(以下简称为TIOP)作固定相、硝酸等为流动相的萃取色层法在分离Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)和Np(Ⅵ)中的应用。利用Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)和Np(Ⅵ)在TIOP—硅胶柱上分配系数的差异使不同价态的镎得到分离。Np(Ⅴ)不被TIOP吸附,Np(Ⅳ)、Np(Ⅵ)分别用HNO_3+HF、HNO_3+HF+Fe(NH_2SO_3)_2洗脱,从而达到定量分离。文中并对光的影响进行了讨论。最后简单叙述了用TIOP—萃淋树脂来分离Np(Ⅳ)、Np(Ⅴ)和Np(Ⅵ)的实验。     

TBP-TEVA萃取色层分离-α能谱法测定辐照镎靶溶解液中痕量236Pu的可行性

²³⁶Pu的含量控制是钚热源的一项重要参数,通过α能谱准确测量镎靶溶解液中痕量²³⁶Pu,建立镎靶辐照靶件溶解液中钚的分离方法。根据杂质组成特点采用TBP-TEVA萃取色层双柱分离,用氨基磺酸亚铁以及亚硝酸钠对钚进行调价,对靶件溶解液中的Al、Fe、U、Th和Np等进行分离,去污系数均大于10⁴,钚的回收率为90.7%。研究大量²³⁸Pu对α能谱测定²³⁶Pu的干扰,结果表明,大量²³⁸Pu会造成仪器本底升高,²³⁸Pu能谱峰分辨率降低;在7 500 Bq ²³⁸Pu干扰下,测量4.3 h 时,²³⁶Pu的最小可检测活度为1.20×10^-2 Bq（当量质量为6.11×10^-16 g）。计算结果表明,镎靶溶解液样品中钚的同位素比值n(²³⁶Pu)/n(²³⁸Pu) ≥4.63×10^-8时,取合适的样品量使得电沉积源中²³⁸Pu 活度在 450~7 500 Bq范围内,均可测量其中的痕量²³⁶Pu,同时可准确测定同位素比值n(²³⁶Pu)/n(²³⁸Pu)。     

大量~(238)Pu中微量~(237)Np的测定

一、绪言关于镎的分析方法,国内外都进行了大量的工作,报道的文献也很多[1—3],而经常采用的有:(1)放化测量法,这是最常用的一种方法,尽管~(237)Np的比放比较低(1.56×10~3衰变/μg·min),但计数法还是比化学法,化学光谱法灵敏。(2)分光光度法,此法虽然比放化测量灵敏度稍低,但是在含镎的样品中,往往总是伴随有其它α放射性元素,而这些杂质元素比放经常比镎要强得多,因此采用α计数法测量镎时,对其它杂质要求有很     

TBP-TEVA萃取色层分离-α能谱法测定辐照镎靶溶解液中痕量~(236)Pu的可行性

~(236)Pu的含量控制是钚热源的一项重要参数,通过α能谱准确测量镎靶溶解液中痕量~(236)Pu,建立镎靶辐照靶件溶解液中钚的分离方法。根据杂质组成特点采用TBP-TEVA萃取色层双柱分离,用氨基磺酸亚铁以及亚硝酸钠对钚进行调价,对靶件溶解液中的Al、Fe、U、Th和Np等进行分离,去污系数均大于104,钚的回收率为90.7%。研究大量~(238)Pu对α能谱测定~(236)Pu的干扰,结果表明,大量~(238)Pu会造成仪器本底升高,~(238)Pu能谱峰分辨率降低;在7 500Bq ~(238)Pu干扰下,测量4.3h时,~(236)Pu的最小可检测活度为1.20×10-2 Bq(当量质量为6.11×10-16 g)。计算结果表明,镎靶溶解液样品中钚的同位素比值n(~(236)Pu)/n(~(238)Pu)≥4.63×10-8时,取合适的样品量使得电沉积源中~(238)Pu活度在450～7 500Bq范围内,均可测量其中的痕量~(236)Pu,同时可准确测定同位素比值n(~(236)Pu)/n(~(238)Pu)。     

甲基膦酸二甲庚酯对硝酸介质中Pu(Ⅳ)的萃取

研究了HNO₃介质中甲基膦酸二甲庚酯(DMHMP)对Pu(Ⅳ)的萃取性能,考察了DMHMP浓度、NO^-₃浓度、HNO₃浓度以及温度对Pu(Ⅳ)分配比的影响。确定了DMHMP萃取Pu(Ⅳ)的萃合物的组成为Pu(NO₃)₄·2DMHMP,其萃取反应方程式为:■其中Pu(Ⅳ)与NO^-₃形成中性分子,再与DMHMP结合成为中性配合物进入有机相。在实验范围内Pu(Ⅳ)分配比与DMHMP浓度的平方、NO^-₃浓度的四次方成正比,萃取过程为放热反应,反应的焓变为-34.46 kJ/mol。     

(2—乙基)己基亚砜从硝酸介质中萃取裂片元素锆、铌、钌及γ辐照对萃取性质的影响

所有实验与相同条件下的TBP进行比较。结果表明（2-乙基）己基亚砜（DEHSO）萃取Zr、Nb、Ru元素的分配系数与水相硝酸浓度的变化规律和TBP相似,但DEHSO的萃取能力普遍比TBP强。在低辐照条件下,辐照对萃取分配系数几乎无影响;高辐照剂量下,辐照对这些元素萃取分配系数的影响比较复杂。DEHSO的辐解稳定性明显比TBP好。