用于甲烷选择性氧化反应制甲醇的膜催化技术

研究了将甲烷选择性地一次氧化制取甲醇的膜催化技术。采用ZrO2－Y2O3陶瓷膜，在较温和的反应条件下（常压，460℃左右），可以将甲烷选择性地一次氧化成为甲醇。     

甲烷直接催化转化制取芳烃的研究进展

综述了甲烷催化转化合成芳烃的方法和目前实验达到和结果。     

甲烷催化转化新进展

甲烷的合理利用是最近10年的研究重点。概括了甲烷的主要来源和利用现状,重点介绍了甲烷催化转化制合成气的研究进展。     

甲烷催化裂解制氢技术研究进展

介绍了甲烷制氢的主要技术途径及甲烷裂解制氢的反应机理,综述了甲烷裂解制氢不同催化剂的研究进展,包括单金属催化剂、多金属催化剂、碳质催化剂及不同载体的研究进展和发展趋势,简述了微波辐射、等离子体等甲烷催化裂解制氢新技术,并对甲烷催化裂解制氢研究方向进行了展望。     

甲烷催化燃烧反应与甲烷传感器稳定性的研究

研究了甲烷催化燃烧反应活性及传感器稳定性的影响因素。结果表明,3％Pd／Al2O3催化剂具有较高的反应活性。催化剂、传感器结构、反应气体的传质过程和电桥的供电电压均影响传感器的稳定性。     

氧泵型催化膜反应器中甲烷氧化偶联反应(Ⅰ)——氧泵型催化膜的制备及其反应性能

本文采用1％Sr/La_2O_3-Ag-YSZ氧泵型催化膜反应器进行了甲烷氧化偶联反应研究。比较了不同制备方法的催化膜的反应性能,结果发现浸涂法(Ag-YSZ管随旋转轴转动涂制)制备的膜性能最佳。研究了操作条件对甲烷氧化偶联反应的影响。研究证明,传递氧与气相氧同时进料是一种较好的反应方式。结果表明,利用该反应器不仅可以简化分离过程,而且还可得到更高的C_2烃选择性。     

甲烷催化燃烧反应工艺研究进展

甲烷催化燃烧是一种清洁高效的甲烷燃烧技术,在节能减排中具有重要的应用价值。从催化剂、反应工艺和过程强化等方面对近年来甲烷催化燃烧技术进行综述,重点介绍颗粒催化剂固定床反应工艺、整体式催化剂反应工艺、流化床反应工艺和吸放热耦合反应工艺研究进展。用于固定床反应器的颗粒催化剂主要为负载型贵金属催化剂和非贵金属氧化物催化剂。贵金属催化剂活性好,起燃温度低,适合低浓度甲烷的催化燃烧。非贵金属氧化物催化剂耐高温性好,适合较高浓度甲烷燃烧体系。整体式催化剂的甲烷催化燃烧反应工艺中,最常用的是蜂窝陶瓷和金属合金等整体式催化剂的多段式催化燃烧反应器的设计。设计直接采用多段式整体催化剂,催化剂的位置不同,发挥的催化作用也不同。流化床催化燃烧装置具有燃烧过程接触面积广、热容量大和换热效率高等特点,可有效避免传统的固定床催化燃烧反应工艺存在的问题,非常适合应用于低浓度甲烷的催化燃烧过程。利用甲烷催化燃烧强放热的特点,将催化燃烧产生的热量进行时间或空间的耦合,可以开发出吸-放热耦合反应工艺。其中,固定床催化反应器中的流向变换强制周期操作作为一种高效的过程强化技术,在节约反应器成本的同时,可以提高反应热量的利用率。     

甲烷临氧催化转化制合成气研究进展

介绍了国内外甲烷临氧催化转化制合成气的研究进展,结合本课题组的研究结果及文献报道,对甲烷部分氧化、甲烷临氧二氧化碳重整、甲烷临氧水蒸气重整及甲烷-二氧化碳-水-氧气耦合三重整反应进行了阐述和分析,综述了在催化剂体系、反应机理和工艺条件等方面取得的近期研究成果.最后对甲烷临氧催化转化制合成气技术今后的研究重点及应用领域作了展望.     

甲烷催化转化制高碳烃技术进展

甲烷的化学性质很不活泼,首先得转化为中间体然后才能将其转变成高附加值的化工产品:以钼、锰、锌和铁等金属催化剂及分子筛负载下,甲烷无氧催化脱氢芳构化可得苯及其衍生物,后者是重要的基础化工原料;而用等离子体法转化CH_4可以直接获得C_2以上烷烃、烯烃、炔烃甚至芳烃,具有潜在和巨大的应用前景。     

甲烷催化转化研究进展

在“双碳”背景下,研究者一直致力于把甲烷转化为其他高附加值产品,如醇类,进一步又可转化为羧酸类物质等。甲烷催化转化的方式主要有热催化转化、电催化转化和光催化转化。寻找使甲烷在温和条件下转化的催化材料一直都是研究的热点。催化材料对甲烷中碳氢键的活化是甲烷有效转化的先决条件,从催化材料的种类、组成、催化活性及结构等方面进行了综述,并对新的催化材料进行展望,探索了温和条件下使甲烷转化的新催化材料的合成。     

激光催化氧化甲烷合成化合物的研究进展

天然气储量丰富,日益成为重要的清洁能源之一,而从其主要成分甲烷合成高附加值化合物更是研究前沿。由于甲烷结构稳定,CH键能很高,因而活化甲烷需要的条件非常苛刻。本文首先介绍了普通光催化氧化甲烷合成化合物的反应原理、研究进展、催化反应器和存在不足,然后综述了激光催化氧化甲烷合成化合物的反应原理、研究进展和催化反应器。指出激光光源具有提高光催化剂量子效率和缩短催化反应时间等诸多优势,接下来在深入研究激光催化反应机理的基础上,通过设计科学合理的激光反应体系,并遴选高效的光催化剂,有望显著提升包括甲烷氧化在内的激光催化反应性能,从而具有重要的学术意义和实践价值。今后的重点研究方向是通过激光催化氧化的方法使甲烷在温和的条件下活化,并合成高附加值化合物。     

Direct catalytic conversion of methane

Processes are being developed for the direct catalytic oxidative conversion of methane to higher hydrocarbons and oxygenates. The role of the catalyst in generating methyl radicals is established, and subsequent gas-phase reactions are well understood. However, the role of several catalyst surface species remains a subject of interest. Application of present process technology using the most promising catalysts shows that direct methane conversion is not yet competitive with conventional processes. Increased yields of desirable products using new process configurations are required to obtain an economically viable process.     

钙钛矿型透氧膜及其在甲烷部分氧化中的应用

钙钛矿型透氧陶瓷膜是同时具有氧离子和电子导电性的功能无机膜,在纯氧分离和甲烷部分氧化膜反应器中具有重要的潜在应用.介绍了钙钛矿型透氧陶瓷膜的氧渗透原理、膜材料的结构性能及其在甲烷部分氧化制合成气中的应用研究进展,并对透氧膜所面临的挑战进行了论述.     

CO2的绿色利用技术研究进展

近年来CO2的综合利用越来越引起人们的重视。本文介绍了近年来通过化学途径实现CO2资源化利用的研究方向及进展,并报道了最新的研究技术和成果。通过适当的化学反应,CO2可以转化为液体燃料、甲醇、碳酸酯类等高附加值的产品,还可通过CH4–CO2催化重整制成合成气来制备乙烯或含氧化合物等。另外,本文还介绍了其它新型CO2化学利用技术,如通过合理设计的化学肺可将CO2直接转换为氧气,利用太阳能、电能和生物微藻技术实现CO2向有用化学品的转化以及作为新型储氢材料的研究利用进展。     

活性炭催化分解甲烷制氢研究进展

综述了国内外活性炭催化甲烷制氢的研究进展,主要集中在活性炭的纹理特征和表面化学性质对催化甲烷性能的影响,活性炭失活机理。煤作为活性炭前体和热源,由于研究时间不长,有许多进一步发展的空间,今后,可以将重点放在活性炭颗粒表面发生的化学反应机理以及甲烷分解和活性炭重新活化的机理等方面,从而优化活性炭的性质和操作参数,在活性炭催化甲烷制氢机理方面有所突破。     

CO2化学转化基础与应用研究进展

针对CO₂排放这一全球性问题,我国明确2030年碳达峰、2060年碳中和的战略目标。发展高效CO₂化学转化技术是推进该战略目标实现的关键。通过CO₂化学利用技术可将廉价无用的温室效应气体转化为具有极高经济价值的重要化工产品,但目前仅有少数技术可以实现工业化应用。在此背景下,本文从CO₂利用技术的转化方式出发,阐述了各技术的基本原理,总结了国内外相关团队在CO₂化学利用技术基础与应用研究中的进展（包括CO₂加氢技术、CO₂甲烷重整、CO₂酯化反应、CO₂矿化利用）,指出了目前CO₂化学利用技术研究所面临的挑战。最后,本文展望了各种CO₂化学利用技术的发展方向,并提出了发展建议。     

Mechanism for the formation of carbon dioxide in the catalytic oxidation of carbon monoxide and methane on silica

The oxidation of carbon monoxide to carbon dioxide is shown to be catalyzed at 850 K or above over almost all lattice oxygen atoms on the surface of silica prepared by the sol-gel method from ethyl orthosilicate under conditions which yield high selectivity to carbon dioxide in the oxidation of methane.     

微波辐射下活性炭催化甲烷裂解制氢

采用石英管固定床反应器,在微波加热条件下分别研究了气氛条件、甲烷分压以及铁粉对活性炭催化裂解甲烷的影响,并与传统电加热方式下的甲烷裂解特性进行了对比研究。结果表明,活性炭在不同气氛条件下表现出不同的升温特性,活性炭在氮气和氢气中的升温效果优于甲烷气氛。铁粉的掺入有利于提高活性炭反应温度,从而促进甲烷的转化率。对反应前后的活性炭进行了扫描电镜和比表面积分析,结果表明甲烷裂解后产生的大量积炭覆盖在活性炭表面,导致比表面积和孔容减小,平均孔径增大。进而推测活性炭活性降低的主要原因是由于积炭堵塞了活性炭微孔,减少了甲烷与活性炭微孔中的活性中心位的接触。     

Remarkable enhancing effect of carbon dioxide on the conversion of methane to C2 hydrocarbons using praseodymium oxide

The presence of carbon dioxide remarkably enhanced the conversion of methane to ethane over praseodymium oxide in the absence of gaseous oxygen at 500–650°C. CO was simultaneously formed from CO₂ accompanying the conversion of methane. The oxygen vacancies in praseodymium oxide were suggested to play key roles in this low-temperature reaction. This revised version was published online in July 2006 with corrections to the Cover Date.     

用于甲烷-氮气体系分离的膜技术研究进展

天然气作为一种高效、清洁的化石能源,在我国能源转型中扮演着重要角色。部分常规和非常规天然气含有较高浓度的氮气,会降低天然气的热值,无法满足管道输送的要求[氮气含量小于4%(体积分数)]。因此,天然气脱氮对实现化石能源的高效利用具有重要意义。相比于传统的气体分离技术,膜分离技术具有操作弹性大、投资少、能耗低等优点,在能源和环境领域均展现出广阔的应用前景。介绍了甲烷-氮气分离膜的传递机理,从甲烷优先渗透膜、氮气优先渗透膜两方面综述了甲烷-氮气膜分离技术的研究进展,同时针对不同的应用场合(常规天然气、页岩气和煤层气)进行了膜过程模拟研究,结合应用实例展望了膜技术在甲烷-氮气分离领域的发展及应用前景。