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用程序升温表面反应(CH3OH-TPSR)和程序升温还原反应(H2-TPR)考察了甲醇分解铜基催化剂的制备方法、组成及结构对其反应性能的影响。结果表明CH3OH-TPSR和H2-TPR可作为甲醇分解催化剂筛选的有效手段。另外,CuO在载体A12O3上状态、催化剂的表面积和孔结构对催化剂性能具有较大的影响。 相似文献
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氯乙酸在改性β与ZSM—5沸石催化剂上酯化反应的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
论述了改性β与ZSM-5沸石催化剂上氯乙酸与甲醇的酯化反应。Hβ-Al2O3-1、Hβ-Al2O3-2和HZSM-5-38-Al2O3-2是这一反应有效的催化剂。用BET法测定了各种催化剂对乙酸的饱和吸附量,发现氯乙酸的转化率与沸石的孔大小及沸石对乙酸的饱和吸附量密切相关。用NH3-TPD法研究了Hβ-Al2O3-2和HZSM-5-38-Al2O3-2在不同焙烧温度下的表面酸性。结果表明,它们的最 相似文献
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甲烷氧化合成甲醛反应研究 总被引:1,自引:0,他引:1
自制了3.5%的MoO3/SiO2催化剂,用常压固定床催化反应器进行了工艺研究。得出最佳反应温度为650℃,最佳反应时间为0.5~0.7s,最佳CH4/O2比为10~14,最佳甲烷转化率为17%,最佳甲醛收率为12.1%,并提出了生成甲醛的反应途径。在高转化率下,甲醛的选择性降低,在高空时(即停留时间)下,甲烷的转化率增加,随CH4/O2比的增加,甲醛收率出现最佳值。 相似文献
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HZSM-5分子筛与铜基的复合催化剂上合成气制二甲醚 总被引:32,自引:5,他引:27
以HZSM-5分子筛与铜基甲醇合成催化剂组成复合催化剂用于从合成气制二甲醚,以HZSM-分子筛替代γ-Al2O3作脱水催化剂可降低复合催化剂的活性温度。在250~260℃,HZSM-5分子筛复合的催化剂,其DME选择性、时空产率均高于γ-Al2O3。甲醇合成催化剂与HZSM-5分子筛配比为3∶2时,CO转化率、DME时空产率较高。不同甲醇合成催化剂只影响复合催化剂的CO转化率,不影响DME选择性。不同硅铝比的HZSM-5分子筛对复合催化剂的DME选择性影响显著,当硅铝比从32.79增至52.09,DME选择性增大,MeOH、CO2选择性下降;当硅铝比从52.09增至70.70时,DME、MeOH、CO2选择性几乎不变。 相似文献
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固体超强酸和质子酸在乙醇酸甲酯合成中的协同作用 总被引:5,自引:1,他引:4
在微型高压反应釜中(120mL),研究了通过自制的固体超强酸(SO2^4/ZrO2)协同浓H2SO4催化三甲醛和甲酸甲酯偶联制备乙醇酸甲酯的反应。固体超强酸(SO4^2-/ZrO2)的引入,大大地降低了浓H2SO4催化该偶联反应的的用量。研究了酸催化剂中质子的作用并初步探讨了偶联反应的机理,认为该偶联反应分三个步骤完成,第一步是酸催化甲酸甲酯的分解产生CO和CH3OH;第二步是甲醛的羰化形成乙醇酸 相似文献
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甲烷部分氧化制合成气研究进展 总被引:12,自引:0,他引:12
甲烷部分氧化制合成气是高转化率、高选择性、高空速、低H2/CO比、温和的放热反应,它很有希望代替常规的水蒸汽重整法。部分氧化催化剂虽有三类,但有应用价值的是活性组分Ni、Rh、Pt等为诉负载型催化剂。在常压或氏压、600-900℃CH4/O2比1.6-2.0、空速大于10^5h^-1的条件下,催化剂显示了较高的活性和选择性。关于反应机理,Prette、Schmidt及Buyevskaya分别提出了 相似文献
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H2S直接氧化法制硫技术进展概况 总被引:1,自引:1,他引:0
王荫丹 《石油与天然气化工》1997,26(3):175-178
根据处理贫酸气的需要,H2S直接氧化法制硫技术的发展又重新引起了人们的重视。本文简述了直接氧化法工艺与基本原理、对H2S转化率的影响因素,以及国外开发的Selectox工艺和Clinsulf-DO工艺,指出当前国内应以解决反应器结构和催化剂为技术开发的主要目标,以利于促进该项工艺技术的工业应用。 相似文献
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采用Co-Mo型催化剂在中型固定床加氢试验装置上考察催化裂化汽油选择性加氢脱硫过程中不同脱硫深度下循环氢中硫化氢含量对加氢脱硫反应(HDS)和烯烃加氢饱和反应(HYD)的影响。结果表明:硫化氢对加氢脱硫反应具有抑制作用,对烯烃加氢饱和反应具有促进作用,随着循环氢中硫化氢含量的增大,催化剂的选择性下降。不同反应苛刻度下,硫化氢对脱硫反应和烯烃加氢饱和反应的影响程度不一样,在较低苛刻度条件下,控制产品硫质量分数不大于50 μg/g时,硫化氢对脱硫反应和烯烃加氢饱和反应的影响相对较大;在较高苛刻度条件下,控制产品硫质量分数不大于10 μg/g时,硫化氢对脱硫反应和烯烃加氢饱和反应的影响相对较小。 相似文献
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采用工业催化剂FHUDS-5和FHUDS-6,模拟工业柴油加氢精制工艺条件,考察了H2S对柴油加氢脱硫的影响,讨论了H2S对柴油加氢脱硫的抑制机理。结果表明:H2S对柴油加氢脱硫有抑制作用,其中H2S对FHUDS-6的抑制作用强于FHUDS-5;在柴油深度加氢脱硫时(硫质量分数小于50μg/g),H2S的抑制作用不明显,即H2S对柴油加氢脱硫反应的抑制作用随着反应深度的加大而变小。因此,工业上常规加氢脱硫过程中必须控制循环氢中H2S的浓度,以减小H2S对柴油加氢脱硫反应的抑制作用,从而降低成品柴油中硫含量。 相似文献
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在沉淀温度为30℃,焙烧温度为550℃,焙烧时间为8h,沉淀时间为60min的条件下,采用共沉淀法制备出适用于催化氧化法脱除气体中H2S的催化剂CN3-4,其活性组分Fe2O3,Al2O3,TiO2的质量分数均为30%,助剂X1(IB族元素)和X2(Ⅷ族元素)的质量分数均为5%。采用连续流动式固定床等温反应器对制备出的CN3-4催化剂进行了性能评价,结果表明:H2S转化率大于99.2%,生成元素硫的选择性大于99.6%,元素硫的收率大于98.9%。该催化剂适用于含高浓度H2S气体的处理,且能够满足工业长周期运行的需要。 相似文献
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采用量子化学理论计算方法,对S Zorb脱硫反应机理进行了深入研究。结果表明,S Zorb技术的工艺过程实质上是高选择性催化加氢超深度脱硫过程,而不是简单的吸附过程。在S Zorb技术中,通过在加氢催化剂中添加H2S吸收组分ZnO,可有效地转移加氢脱硫过程中产生的H2S,建立一个H2S分压极低的反应环境,避免H2S与汽油中高辛烷值烯烃组分生成硫醇的副反应,同时使催化剂活性金属Ni处于零价态而具有对噻吩类含硫化合物很高的吸附活性,但对高辛烷值烯烃、芳烃组分仅有很低的吸附活性。在此基础上,提出了催化加氢-H2S吸收转移协同作用的催化加氢吸附脱硫机理,并指出保持催化剂中Ni处于零价态避免生成NiS是提高催化加氢脱硫选择性的关键。工业应用结果表明,S Zorb 技术在实现超深度脱硫的同时具有很好的辛烷值保留能力。 相似文献
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以科威特常压渣油(AR)为原料,渣油催化裂化装置的轻循环油(LCO)作为高芳香性添加剂,考察了H2S以及H2S联合高芳香性添加剂对Al2O3和NiMoS/Al2O3催化剂上渣油加氢脱金属反应的影响。结果表明,H2S通过3个途径明显促进了渣油加氢脱金属反应,即(1)供氢;(2)与金属卟啉化合物中的金属原子配位,使得金属氮键易于裂解,降低金属卟啉化合物分子的稳定性;(3)促进硫化态催化剂表面硫空位可逆地转化成饱和位。在低金属脱除率的情况下,这种促进作用表现明显;在高金属脱除率的情况下,由于剩余的金属化合物基本交联在沥青质中,难以脱除,这种促进作用表现有限。 相似文献
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采用精制大豆油于固定床微反装置上考察硫对植物油加氢过程中催化剂活性和化学反应的影响规律。结果表明,硫流失是催化剂失活的主要原因,催化剂一旦失活,补硫仅能恢复其部分活性;进料中添加适量的硫可稳定催化剂活性。不同含硫化合物对催化剂的活性影响不同,H2S对植物油加氢反应的活性有促进作用,而少量噻吩可作为催化剂的硫源,稳定催化剂的活性,但添加量较大时,则会抑制催化剂的活性。此外,H2S和噻吩均可以促进植物油加氢过程中的脱羧基反应。 相似文献
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以Fe元素作为主要金属组分,γ-Al2O3为载体,制备负载不同第二金属组分的XO-Fe2O3/γ-Al2O3双金属催化剂(X为La,Ce,Co,Cu),采用XRD、SEM、氮气吸附-脱附等手段对催化剂进行表征;以H2O2为氧化剂,噻吩为模型硫化物,将含噻吩的正辛烷作为模拟汽油,研究非均相类Fenton试剂催化氧化脱硫过程,考察催化剂中金属元素种类、n(H2O2)/n(S)、催化剂用量等对氧化脱除噻吩效果的影响。结果表明:Fe2O3/γ-Al2O3具有一定的催化H2O2氧化脱硫活性,非均相类Fenton试剂可以催化H2O2产生·OH;在Fe2O3/γ-Al2O3中掺杂少量其它金属可以改变其催化活性,其中以加入Cu后的催化剂活性最高,Cu起到了催化剂助剂的作用,催化剂呈现明显的介孔性质;对于30mL噻吩质量分数为526μg/g的模拟汽油,以CuO-Fe2O3/γ-Al2O3为催化剂,在反应温度333K、催化剂加入量0.2g、n(H2O2)/n(S)=7.40、反应时间120min的条件下,噻吩脱除率达到95.3%以上,有效硫质量分数降至9.4μg/g,达到超深度脱硫效果。 相似文献
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在小型固定流化床反应器中,在反应温度400~500℃、剂/油质量比6、质量空速10h-1条件下,考察了H2S 对硫醇、噻吩等FCC汽油硫化物生成的影响。结果表明,在FCC催化剂上,H2S与汽油烯烃发生反应主要生成噻吩、烷基噻吩和少量硫醇,且在不同分子筛类型催化剂上,在不同温度下硫化物生成量均随着反应体系H2S质量分数的增加而线性增长。但是,由于受催化剂性质的影响及催化剂对汽油烯烃转化程度的影响,稀土Y催化剂上硫化物生成量及随反应体系H2S质量分数增高生成硫化物的增长幅度高于择形分子筛催化剂;受温度对硫化物生成的热力学与动力学常数影响及温度对烯烃转化程度的影响,硫化物生成量及其增长幅度在450℃时最高,在500℃时最低。 相似文献
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工业甲醇合成催化剂的失活与再生研究 总被引:2,自引:0,他引:2
经研究铜基催化剂的失活原因及再生方法 ,发现失活催化剂中有硫、镍和积炭存在 ,表面出现铜粒长大现象。采用H2 O、CO、CO2 、H2 、NH3 、H2 O2 、HNO3 处理 ,二氧化碳、乙醚超临界洗涤等方法对失活催化剂进行再生 ,其催化活性有一定程度提高 ,酸溶后再制备是较好的再生方法。 相似文献