大晶粒UO2-SiC燃料芯块制备及高温氧化性能研究

通过在UO2基体中添加第二相来提高燃料热导率是耐事故燃料的一个重要研究方向.该研究以大晶粒UO2颗粒为原料,采用放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering,SPS)工艺在较低烧结温度下获得高密度的大晶粒UO2-SiC复合燃料芯块,对复合燃料芯块的性能进行了表征,并研究了其在空气环境中的抗高温氧化性能....     

UO2?-Er2O3燃料芯块制备技术初步研究

对Er₂O₃质量分数为4.32%的UO₂-Er₂O₃可燃毒物燃料芯块的制备技术进行了初步研究。通过对比不同工艺条件（混料、成型、烧结）下,芯块的外观完整度、密度、晶粒度等性能,初步得到了UO₂-Er₂O₃燃料芯块的制备技术。试验表明:干法球磨混合6?h,添加5‰的聚乙烯醇（PVA）,300~350?MPa压力下冷压成型,1700~1750℃、H₂气氛中烧结2~3?h,可得到外观完整、密度大于等于95%理论密度（T.D.）、晶粒尺寸大于8?μm的UO₂?-Er₂O₃燃料芯块。      

添加Al2O3和SiO2的大晶粒UO2芯块制备研究

研究了Al2O3和SiO2添加剂对UO2芯块晶粒尺寸的影响.结果表明加入少量的Al2O3和SiO2,可有效促进烧结过程中UO2芯块的晶粒度长大,过量加入则会阻碍烧结过程中UO2芯块的致密化;在添加量一定的情况下,添加不同比例的Al2O3和SiO2,对芯块晶粒尺寸有较大影响,只添加SiO2,对芯块晶粒尺寸影响不大,Al2O3添加量增加,芯块晶粒尺寸随之增加;添加Al2O3和SiO2促进UO2芯块晶粒长大的机制是在烧结期间发生了液相烧结.     

U3Si2燃料芯块的制备与显微组织研究

使用电弧熔炼破碎制备U₃Si₂粉末，通过粉末冶金工艺制备获得U₃Si₂燃料芯块，研究了芯块制备过程中U₃Si₂芯块成型能力以及烧结工艺对密度和显微组织的影响。结果表明，加入质量分数为0.5%的聚乙二醇（PEG）成型剂，在260~300?MPa压力下压制成型，在1550℃烧结2~4?h后，U₃Si₂芯块密度最高达到11.4?g/cm3，达到理论密度的的93%以上；芯块晶粒大小均匀，约为60 μm，局部区域存在着少量U相或UO₂相夹杂；芯块的热导率明显优于UO₂，且随温度的升高，其热导率呈线性升高趋势。      

耐事故UO2基复合燃料芯块的研发进展

对先进耐事故燃料（ATF）芯块的研发背景进行了概述,重点讨论了耐事故UO₂基复合燃料芯块的国内外研究现状,认为UN、U₃Si₂和ThO₂等燃料相是耐事故UO₂基复合燃料芯块中最具发展潜力的掺杂相,然而其最佳添加量及分布状态尚需结合多尺度数值模拟和实验研究的方法开展深入探索。      

(U,Gd)O2芯块试验与工业生产

文章介绍在宜宾核燃料元件厂(YFP)生产线上进行(U,Gd)O2芯块工业规模的生产试验及产品合格性鉴定,对试验结果进行讨论和评价.结果表明YFP的(U,Gd)O2芯块生产线完全具备工业生产能力,并实现(U,Gd)O2芯块制造的国产化.     

放电等离子烧结参数对U3Si2芯块力学和热学性能影响的研究

U₃Si₂是轻水堆中最具前景的事故容错核燃料之一,有望在未来取代UO₂核燃料而被广泛使用。目前,采用放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering,SPS)技术制备U₃Si₂芯块的研究已被广泛报道,但SPS参数对芯块性能的影响还尚不明确。本文采用SPS技术制备了U₃Si₂芯块,并研究了不同烧结温度(1 000～1 300℃)和压力(30～90 MPa)对芯块的力学和热学性能的影响。利用激光导热仪测量了芯块的热扩散率,并计算出芯块的热导率。通过纳米压痕仪测量芯块的力学性能,包括硬度、杨氏模量和断裂韧性。研究结果表明：所制得的U₃Si₂芯块热导率在27～700℃范围内均呈现线性增加的趋势,并随着烧结温度和压力的升高而增大;芯块的硬度和杨氏模量随烧结温度升高而增大,且随着压力的升高呈现先增加后平缓的趋势,并在60 MPa趋于平缓;芯块的断裂韧性随烧结温度升高而降低,并随着烧结压力的升...     

压水堆燃料棒UO2燃料芯块与锆合金包壳化学相互作用层研究

反应堆运行期间,锆合金包壳与燃料接触后不断氧化,与燃料结合形成牢固的化学相互作用层,影响燃料间隙热导、包壳力学性能和燃料包壳机械相互作用。本文以压水堆核电站燃耗45 GWd·t U-1完整燃料棒为研究对象,利用金相显微镜(Metallographic Microscope)、扫描电子显微镜及能谱分析(Scanning Electron Microscopy-Energy Dispersive Spectroscopy,SEM-EDS)和热室内拉曼光谱(Raman Spectroscopy)方法对其化学相互作用层形貌及结构进行分析,国内首次获得堆内辐照后包壳和芯块化学相互作用层相关分析数据。结果表明：运行至45 GWd·t U-1燃耗后,燃料芯块与包壳间隙形成14～19μm的化学相互作用层,不同位置机械接触的时间顺序差异,导致作用层的不连续形成与长大。SEM-EDS结果表明,相互作用层呈“蠕虫”状形貌,且由U、Zr、O三元素构成形成混合相(U,Zr)O_x化合物,并且发现化学相互作用层由化学黏附和机械作用共同作用的结果。拉曼光谱显示,化学相互作用层主要由四方相氧化锆(...     

添加Al2O3和SiO2的大晶粒UO2芯块制备研究

研究了Al2O3和SiO2添加剂对UO2芯块晶粒尺寸的影响.结果表明:加入少量的Al2O3和SiO2,可有效促进烧结过程中UO2芯块的晶粒度长大,过量加入则会阻碍烧结过程中UO2芯块的致密化;在添加量一定的情况下,添加不同比例的Al2O3和SiO2,对芯块晶粒尺寸有较大影响,只添加SiO2,对芯块晶粒尺寸影响不大,Al2O3添加量增加,芯块晶粒尺寸随之增加;添加Al2O3和SiO2促进UO2芯块晶粒长大的机制是在烧结期间发生了液相烧结.     

UO2弥散型燃料辐照后高温失效时显微分析

对辐照后燃料板进行退火试验,用显微镜观察了UO2颗粒的微观形貌随着温度的升高的变化情况.在高温下裂变气体膨胀,在UO2颗粒内气孔贯通形成裂纹穿破涂层,引起UO2颗粒局部破碎脱落,UO2涂层外的反应层由于高温加剧的扩散反应还形成了明显的孔洞.     

UO2燃料裂变气体渗流模型研究

为分析UO₂燃料晶界气泡连通导致裂变气体间歇性释放的动力学过程,从而解决目前扩散模型预测的沿芯块径向释放份额与实验测量不符的问题,采用二维渗流模型模拟UO₂燃料晶界气泡网络的演化及与燃料棒内自由空间连通的释放过程。研究结果表明,渗流模型预测沿芯块径向的裂变气体释放份额在芯块中间部分出现局部峰值,并随着时间向芯块外侧推进,与辐照试验观察到不同燃耗下径向裂变气体分布现象定性符合。因此,本研究建立的渗流模型能够从机理上解释此前扩散模型未能预测的UO₂燃料裂变气体释放份额沿径向非单调分布现象。      

耐事故燃料锆合金包壳MAX相材料Cr2AlC涂层的研究进展

MAX相材料是一种三元层状结构类金属陶瓷材料的碳/氮化物,兼具金属和陶瓷的优良性能,MAX相材料Cr₂AlC涂层材料因其优异的抗氧化性、耐腐蚀性和耐辐照性而具有应用于耐事故燃料锆合金包壳的潜力,本文综述了该领域MAX相材料Cr₂AlC涂层材料的研究进展,总结了Cr₂AlC涂层材料的氧化行为、腐蚀行为、失效机制和改进方向的进展情况。调研表明,对涂层进行表面改性,如引入中间层和在其表面添加金属层等,可增强涂层的抗氧化和防腐蚀性能。本文通过对现有文献的调研,论述Cr₂AlC涂层的优点和弊端,为进一步在航天、化工、核工业等领域的工程应用提供参考。     

粉末冶金法制备Si80Ge20B1.2合金及其热电性能

放射性同位素电池(Radioisotope thermoelectric generator,RTG)在深空探测中发挥着不可替代的作用。基于硅锗合金制备的温差发电器是RTG的核心部件,硅锗合金的热电性能对RTG的性能有重要影响。硅锗合金的热电性能和其制备工艺、杂质掺杂等因素密切相关,因此需要对其制备工艺研究与优化。本文采用熔炼和热压烧结制备了P型Si₈₀Ge₂₀B_1.2合金,研究了热压烧结工艺参数(热压温度、热压压力、保温时间)对Si₈₀Ge₂₀B_1.2合金密度的影响,对Si₈₀Ge₂₀B_1.2合金进行了物相结构分析、微观组织分析,并对其热电性能进行了测试。结果表明:1 703 K下熔炼2 h后硅和锗可以形成固溶体,热压烧结工艺参数中,热压温度对Si₈₀Ge₂₀B_1.2合金密度影响更为明显;热压温度1 523 K、热压压力60...     

气流粉碎技术在UO2粉末制造工艺中的应用研究

本工作对气流粉碎技术在陶瓷UO2粉末制造工艺中应用的可行性、气流粉碎条件（进料速度、气流压力等）进行了试验研究。确定了进料速度为（100～150）kg/h和气流压力为（0.65～0.75）MPa为最佳气流粉碎条件。研究结果表明采用该技术,不仅能够较好地解决大颗粒UO2粉末的粉碎技术和环境污染等问题,同时还能进一步缩短重铀酸铵（ADU）脱氟还原的工艺过程。经脱氟还原后的UO2粉末不需预先进行稳定化和筛分处理而可直接进行气流粉碎,粉碎后的UO2粉末性能良好,满足产品技术条件要求。     

常温C4+辐照对多晶HIP-SiC力学性能的影响

热等静压(HIP)法具有提高材料致密度、抑制晶粒生长、避免晶粒取向等优点,常用于制备多晶6H-SiC材料。为探究HIP法制备的多晶6H-SiC辐照损伤特性,评价HIP工艺下碳化硅材料作为耐事故燃料包壳的可行性,以多晶6H-SiC为研究对象,分析样品辐照前后的性能、结构等变化。为防止其他元素对实验造成影响,实验采用的辐照离子为C⁴⁺,辐照剂量为1.8 dpa和5 dpa,并设置1组未辐照样品作对比。通过运用SEM、纳米压痕、XRD、拉曼光谱等测试分析多晶6H-SiC在离子辐照前后表面特征和性能参数的变化。研究结果表明,样品材料元素成分占比无明显变化,而硬度略有下降,晶格呈现损伤现象,但辐照很快趋于饱和且结构上未发生改变。因此从离子辐照方面分析,整体上HIP制备的多晶6H-SiC抗辐照能力较强,具有作为未来事故容错燃料基体的可能性。     

外胶凝法制备高温气冷堆UO2核芯的湿法工艺

为制备高温气冷堆用燃料致密UO2核芯,对传统的溶胶-凝胶法进行优化和改进。主要对改进后的外胶凝工艺的湿法部分进行介绍,包括U3O8粉的溶解即欠酸硝酸铀酰(ADUN)溶液的制备、胶液的制备、胶液的分散和胶凝及凝胶球的陈化、洗涤和干燥等,并对湿法过程的机理进行了探讨。采用这一工艺,所得重铀酸铵微球的球形度好、尺寸分布均匀且具有良好空隙结构,经过后续的干法工艺如焙烧、还原和烧结,可制备出合格的高温气冷堆用燃料致密UO2核芯。     

电沉积 LEU UO2 靶件生产医用99Mo的工艺研究

⁹⁹Mo是一种重要的医用放射性同位素。采用低浓铀（LEU）靶件生产裂变⁹⁹Mo是发展趋势。本工作进行了电沉积UO₂靶件制备、靶件溶解以及⁹⁹Mo化学分离等工艺研究,确定了电沉积LEU UO₂靶件制备医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程。研究表明,于不锈钢管内壁上电沉积UO₂,在pH=7、电流0.5~2 mA/cm²、温度75~90 ℃、镀液中U浓度5 mg/mL条件下,经过约210 h电沉积,不锈钢管内壁上UO₂沉积层质量达到42 mg/cm²;采用6 mol/L HNO₃溶解UO₂镀层。采用α-安息香肟沉淀法实现⁹⁹Mo与大量裂变产物的初步分离,采用阴离子交换法与活性炭色层法联用实现⁹⁹Mo的纯化;纯化后的⁹⁹Mo溶液中,杂质¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、²³⁸U活度与⁹⁹Mo活度比值分别为4.47×10^-6%、7.40×10^-7%、8.67×10^-7%、2.57×10^-6%、1.69×10^-14%,均小于《欧洲药典》规定值,满足医用要求。本工作建立了电沉积LEU UO₂靶件生产高纯医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程,为今后采用LEU技术生产医用裂变⁹⁹Mo,进而实现其自主规模化生产打下了基础。     

离子液体中UO2(CMPO)3(NO3)2的组装及CMPO萃取铀的机理

离子液体具有独特的物理化学性质,可以参与或影响两亲分子自组装。离子液体介质中的自组装研究所涉及的两亲分子多为有机化合物,而金属配合物在离子液体中的组装鲜有报道。另外,萃取剂正辛基苯基-N,N-二异丁基胺基甲酰基甲基氧化膦(CMPO)在1-乙基-3-甲基咪唑双三氟甲基磺酰亚胺盐(C₂mimNTf²)中萃取UO₂⁺²时形成的萃合物结构组成有待深入研究。本工作探究了UO₂(CMPO)₃(NO₃)₂在C₂mimNTf²中的组装行为。原位透射电镜(原位TEM)研究表明:UO₂(CMPO)₃(NO₃)₂在C₂mimNTf²(含70μL水)中形成聚集体,冷冻刻蚀电镜(FF-TEM)显示该聚集体是胶束。此外,研究了CMPO-C₂mimNTf²体系萃取UO₂⁺²时形成的萃合物组成。离子色谱结果表明:萃取前后水相中NO^-₃浓度变化不大,电喷雾质谱(ESI-MS)上均为UO₂(CMPO)₃(NTf₂)₂的碎片离子峰,这些结果说明:CMPO-C₂mimNTf²体系萃取UO₂⁺²时形成的萃合物组成为UO₂(CMPO)₃(NTf₂)₂而非UO₂(CMPO)₃(NO₃)₂。这有助于深入了解金属配合物在离子液体中的组装行为,并对理解CMPO-C₂mimNTf²体系萃取UO₂⁺²的机理提供了重要参考。     

基于多物理场耦合的U3Si2燃料与双层SiC包壳组合的轻水堆燃料性能分析

基于COMSOL平台开发了一套基于多物理场全耦合的燃料性能分析程序,并通过径向功率分布模型对比验证了该程序的正确性与准确性;然后进一步分析了U₃Si₂燃料与双层SiC包壳组合、U₃Si₂燃料与锆合金包壳组合在反应堆正常运行工况下的性能,并与UO₂燃料与锆合金的组合进行了对比分析。计算结果发现U₃Si₂燃料与锆合金包壳组合相比UO₂燃料与锆合金的组合具有更低的燃料中心温度、裂变气体释放量及内压,但气隙闭合时间会提前;而U₃Si₂燃料与双层SiC包壳的组合相比U₃Si₂燃料与锆合金的组合具有更高的燃料中心温度、更大的裂变气体释放量及内压,且随着燃耗的增加,其燃料中心温度大幅增加,与锆合金包壳相比,双层SiC包壳能够有效延迟气隙闭合,缓解燃料与包壳的力学相互作用。