核保障擦拭样品铀微粒回收装置研究

正微粒回收是整个环境样品微粒分析流程的第一步,回收方法的效率直接影响整个微粒分析的效率。本工作以空气动力学理论计算为基础,采用空气动力学模拟软件Fluent 15.0对微粒在回收装置内部的运动状况进行了模拟,通过对回收装置构造进行优化,建立了回收率稳定的新型擦拭样品回收装置。优化后的装置结构如图1所示,软件模拟所得颗粒运动轨迹如图2所示。本工作采用标准铀微粒制备模拟样品,使用α谱仪测量微粒回收率。结果表明,对于1μm的含铀微     

抽气碰撞法回收擦拭样品上铀微粒方法

建立了一种回收微粒的新方法——抽气碰撞法。擦拭布上的铀微粒通过抽气碰撞装置回收到导电胶上,用于二次离子质谱仪（SIMS）对微粒的同位素丰度比测量。使用扫描电镜（SEM）寻找和统计擦拭布和导电胶上的微粒数目,计算装置的回收率。该装置对核孔膜上直径为0.5～20.0μm的铅微粒回收率为(43±5)%,擦拭布上铀微粒回收率约为48%,回收微粒的分散性好。制备的样品可直接用于SIMS测量,SIMS对²³⁵U与²³⁸U同位素丰度比的测量值为0.00725±0.00009,测量标准偏差小于3%。     

擦拭样品中含铀微粒回收方法研究

本工作利用放射性示踪技术,采用233U及239Np作为放射性示踪剂,对擦拭样品中含铀微粒的回收进行了初步实验研究。并探讨了擦拭介质、超声浴处理以及高温灰化法对微粒回收的影响。结果表明:对于超声浴处理方法,2次超声浴处理的微粒回收率较1次处理的有所提高;对于滤纸介质,微粒回     

基于热电离质谱的单微粒铀同位素分析方法比较

在核保障中,测定擦拭样品单微粒中铀同位素比可为探测未申报或隐匿的核活动提供重要的信息。裂变径迹 热电离质谱（FT TIMS）是该领域中的主流技术之一,近年来提出了一种新技术——扫描电子显微镜 热电离质谱（SEM TIMS）。本文通过对标准微粒样品的测定系统评估比较了该两种方法。该两种方法的测量结果均与标准微粒的参考值吻合较好,FT TIMS易于寻找、定位易裂变核素,对高浓铀具有极高的灵敏度。SEM TIMS则更易于同步开展含铀微粒形貌学和元素组成等分析,可视作FT TIMS有益的补充。     

核孔膜在含铀气溶胶微粒微观定位中的应用

在核诊断和核保障技术环境样品分析中,对含铀气溶胶微粒(极少的微米级粒子)进行元素和同位素分析是十分重要的。扫描电镜(SEM)和二次离子质谱仪(SIMS)的联用是公认的微粒同位素分析技术路线之一,它需要用扫描电镜对样品垫上感兴趣的微粒进行快速查找和准确定位,最终用SIMS对同一微粒进行再定位和同位素分析。本文报导在直径为25mm的石墨垫片上利用核孔膜作参考标记并进行SEM-SEM微粒精确定位的试验方法和结果。研究表明,用核孔膜作定位标记,平均定位偏离为(5.8±2.6)μm,其精确度不亚于国外采用的其它方法。     

擦拭样品中铀微粒甄别技术的研究

基于裂变径迹原理对擦拭样品中微米量级铀微粒筛选技术进行了研究.研究内容包括擦拭样品与载体分离、样品在裂变径迹片上沉积、样品辐照以及化学刻蚀、铀微粒筛选等.文章中对各实验环节进行细致描述和讨论.研究发现:(1)以无尘滤纸、脱脂棉、Texwipe牌TX304型棉布为擦拭载体的样品经过400℃ 6 h灰化为较好的分离方法;(2)经热中子辐照和化学刻蚀后裂变径迹主要呈星状和坑状.其中235U含量高的微粒对应于坑状径迹,含量低的微粒对应于星状径迹;(3)采用新的定位方法能够筛选出铀微粒.     

热液型铀矿穿透性地球化学勘查方法的微观证据

隐伏热液型铀矿地气测量研究工作表明,以泡塑作为捕集介质的地气方法能够有效地显示出控矿构造上方的铀及其伴生元素地气异常。对矿体上方-400目土壤微粒样品及深部矿石微粒样品进行微观观测,发现了样品中含铀微颗粒。含铀颗粒粒径大小为600~700 nm,以单个或聚合态形式吸附于黏土矿物表面,与深部矿石中含铀微粒在组分特征上具有相似性。根据铀元素的地球化学特征,认为表层土壤含铀微粒是深部矿石微粒受深部营力作用垂向迁移,并经表生水化学作用的产物。该类含铀微颗粒的发现为穿透性地球化学铀矿勘查方法提供了直接的微观证据。     

加速器质谱法测量含铀微粒中铀同位素比的方法研究

准确测定含铀微粒同位素比在核保障中有重要的应用价值。本文采用将含铀微粒溶解并加入高纯Fe粉烘干的方法制样,采用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器质谱测量靶样中的同位素比。通过对CRM铀系列同位素标准样品的分析表明,该方法可测定高于10^-5的²³⁶U/²³⁸U同位素比;对于²³⁵U/²³⁸U同位素比在10^-4～10^-1范围内的含铀微粒,²³⁵U/²³⁸U同位素比相对扩展不确定度均小于10%。     

邻近铀微粒的二次离子质谱测量干扰研究

<正>二次离子质谱仪(SIMS)测定铀微粒同位素时,邻近微粒间会产生相互干扰。通过微操作用CRM U0002和CRM U350制备了不同间距的相邻微粒对样品,在IMS-6f型SIMS上开展了铀微粒在不同间距、不同测量顺序下的铀同位素测量研究。结果表明:相邻微粒间的安全距离较一次束的束斑尺寸大得多;丰度低的微粒较丰度高的微粒受到的干扰更严重、安全距离也更大;后测量的微粒受先测微粒的离子     

8 二次离子质谱测定二氧化钚微粒样品的钚同位素比值

含钚微粒中Pu的同位素组成分析是确定Pu的来源的重要信息，这对于核保障、反核走私具有重要意义。本工作研究利用二次离子质谱仪（SIMS）对PuO2微粒样品中的Pu同位素进行精确分析。     

铀钚单粒子检测技术在核保障中应用研究

综述了近年来国内外铀钚单粒子检测技术用于核保障的进展。简要介绍了铀钚单粒子检测技术用于核保障的样品采集、粒子提取、定位转移和铀同位素标准粒子的制备,重点叙述了二次离子质谱法(SIMS)、热电离质谱法(TIMS)和电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)法在核保障微粒检测中的应用研究现状,展望了未来的发展趋势和研究前景。     

用于铀微粒年龄测量的铀钍氧化物混合微粒SIMS测量研究

放射性材料的年龄信息是一项重要的溯源指纹特征,铀微粒年龄测量研究对于核取证技术应用具有重要意义。本工作通过使用二次离子质谱（SIMS）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量自制单分散铀钍氧化物混合微粒获得了单个微米级微粒中铀钍比值的相对灵敏度因子（RSF_Th/U）,结合扫描电子显微镜（SEM）等常规分析技术,确定了最佳测量条件,探索了微米级铀钍混合微粒的SIMS测量方法。测量结果表明,对于粒径为2~3 μm的混合微粒,不同微粒间²³²Th/²³⁸U比值的相对标准偏差小于3%(n=12),平均RSF_Th/U为1.259±0.032。通过测量年龄已知的铀同位素固体标准物质CRM970对RSF_Th/U进行了验证。结果表明,对于粒径为5~10 μm的CRM970铀粉末样品,年龄测量结果准确,相对标准偏差为3%(n=16)。该方法受干扰信号影响较小,测量结果稳定,可用于微米级铀微粒年龄的测量。     

Efficient Isotope Ratio Analysis of Uranium Particles in Swipe Samples by Total-Reflection X-ray Fluorescence Spectrometry and Secondary Ion Mass Spectrometry

A new particle recovery method and a sensitive screening method were developed for subsequent isotope ratio analysis of uranium particles in safeguards swipe samples. The particles in the swipe sample were recovered onto a carrier by means of vacuum suction-impact collection method. When grease coating was applied to the carrier, the recovery efficiency was improved to 48±9%, which is superior to that of conventionally-used ultrasoneration method. Prior to isotope ratio analysis with secondary ion mass spectrometry (SIMS), total reflection X-ray fluorescence spectrometry (TXRF) was applied to screen the sample for the presence of uranium particles. By the use of Si carriers in TXRF analysis, the detection limit of 22 pg was achieved for uranium. By combining these methods with SIMS, the isotope ratios of ²³⁵U/²³⁸U for individual uranium particles were efficiently determined.     

单分散微米级铀氧化物微粒的制备

铀微粒同位素分析在核保障环境监测中发挥着重要作用。为保证准确测量单个微粒中铀同位素比,需使用丰度已知且尺寸适宜的标准微粒。通过将铀标准物溶解,并将溶液雾化形成液滴,再经蒸发溶剂、热分解一系列步骤,制得所需微粒。建立了1套以振动孔气溶胶发生器为核心的单分散铀氧化物微粒的制备装置。经扫描电子显微镜观测,制备的微粒呈球形;能谱分析表明,微粒为铀氧化物;微粒粒径主要集中在1.1μm左右,由于液滴的分裂与结合,导致了一定数量的较小和较大微粒存在;经二次离子质谱测定,其丰度值与标称值吻合,不同微粒间校正因子波动较小,能够满足实际测量的要求。     

SIMS含铀微粒同位素比分析中多原子离子影响及消除方法研究

实际环境样品基体成分十分复杂,多原子离子对二次离子质谱(SIMS)单微粒铀同位素比分析的影响不可忽略。本文实验分析了Pb、Ni、Zn、Si的多原子离子在SIMS单微粒铀同位素比分析中的干扰,并分别采用提高质量分辨率以及根据核素离子强度扣除其多原子离子的方法对结果进行校正。结果表明：Pb和Ni的多原子离子会影响含铀微粒次同位素比的测量,对铀主同位素比的影响可忽略;Zn和Si的多原子离子对铀主、次同位素比测量均基本无影响。将质量分辨率提高至800,能完全消除Ni多原子离子的影响,Ni-CRM U030混合（Ni粉混合CRM U030）微粒²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于5%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于15%;Pb多原子离子干扰无法通过提高质量分辨率进行消除,根据Pb离子强度扣除其多原子离子后,Pb-CRM U030混合微粒的²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于10%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于50%。将以上消除干扰的方法应用于真实样品分析,结果表明,其有效消除了多原子离子带来的干扰。     

毛发中铀的二次离子质谱分析研究

毛发对人体微量元素有一定的蓄积效应,且作为一种无创生物检材,在核取证、环境监测、职业暴露检测、医学等领域逐渐受到重视。目前,大多采用整体分析技术测量毛发中元素的平均含量,毛发微区分析相关研究较少。为拓展毛发分析方法应用,本研究通过喂养大鼠硝酸铀酰溶液的方式获得含铀量较高的鼠毛样品,对毛发样品预处理方法、毛发中铀的二次离子质谱（SIMS）测量方法开展研究。结果表明,使用SIMS测量毛发时,样品靶表面刻槽能有效提升信号强度稳定性;样品表面镀铜能有效降低表面电荷积累并减少多原子离子对铀离子信号干扰。使用多接收电感耦合等离子体质谱仪（MC-ICP-MS）和SIMS对鼠毛中铀分布、平均铀含量及同位素比进行测量。结果表明,该方法能有效判断大鼠是否摄铀,分辨大鼠摄铀类型。本研究可为毛发样品溯源分析提供技术支持,对毛发中微量元素的分析研究具有重要意义。     

α径迹法用于分辨高浓铀和Pu微粒的方法研究

擦拭样品微粒分析技术是核保障环境样品分析的一种主要手段,从大量灰尘颗粒中识别并定位含高浓铀（HEU）或含Pu微粒是微粒分析首先需要解决的问题。本文以HEU和Pu微粒为研究对象,建立了用于微粒α径迹测量的样品制备方法,采用CR-39固体径迹探测器为α径迹探测器,测量了不同蚀刻时间2种微粒产生的α径迹星的径迹参数。结果表明：可通过测量径迹短轴与曲率直径并作图来分辨HEU和Pu微粒,该方法对于蚀刻时间大于10 h的微粒径迹星,均能明显分辨,对于径迹非常密集的径迹星,也能准确分辨。     

In situ characterization of micron-scale particles by nuclear microscopy

Nuclear microscopy is well suited for analyzing large particle populations as well as individual particles of interest in various types of collection samples. Unlike some commonly used in situ techniques, nuclear microscopy can quantitatively characterize particles embedded within the sample or particles that are too small to be reliably removed from their collection media. Additional advantages include its capability for the detection of minor and trace elements, its capability to simultaneously analyze multiple elements with little or no prior sample preparation, and its potential for automated analyses. Preliminary data are presented of particle size and composition measurements conducted on air filters. The potential of applying nuclear microscopy to the cataloging of micron-scale cometary remnants captured in low density aerogel collectors is also explored. Because of its importance to a variety of collection programs, an innovative high-throughput ion beam imaging and analysis system is being jointly developed by Sandia and Lawrence Livermore national laboratories for rapid quantitative particle characterization.