联合电解催化交换系统HD／H2O和HT／H2O体系模拟

计入蒸汽的影响，研究建立基于两步传质的联合电解催化交换系统模型，计算HD／H2O和HT／H2O两个体系的分离性能。传质系数的提高能显著改善交换系统的整体性能，电解池浓缩倍数与电解池滞液量有关。电解池中氘浓度的增长最终将引起交换系统脱氘率的下降，这一现象表明，在交换系统操作模式选择以及与后级浓缩系统的级联匹配中，对交换系统的动态行为必须予以特别关注，并应在交换床设计中考虑此因素。     

联合电解催化交换系统分离氢同位素影响因素研究

利用建立起来的理论模型,深入研究了联合电解催化交换（Combined Electrolysis and Catalytic Exchange,CECE）工艺中各种因素对氢同位素分离性能的影响。电解池分离因子的提高对浓缩倍数和脱氚率均有显著影响,降低电解池滞留量是提高浓缩倍数的有效手段。进料位置在1．5m处系统性能好于3m处;催化剂传质系数在3—4mol·m-3·s-1范围内,浓缩倍数和脱氚率基本呈线性增长。各种因素对HD／H2O和HT／H2O两个体系的影响具有相似的规律性,由于热力学因素的差异,相同条件下,HT／H2O体系分离性能好于HD／H2O。     

疏水催化剂用于HD/H2O同位素交换的性能研究

系统地研究了气体线速度、温度等对疏水催化剂传质系数的影响.气体线速度在2-9 cm·s-1范围内,催化剂传质系数呈线性增长.气体线速度在20-90 cm·s-1范围内,催化剂传质系数在40-60mol·m-3·s-1范围内,通过提高气体线速度来提高传质系数是一有效途径.降低进液位置后发现浓缩段传质系数在高气速下显著下降,从实验上证实了蒸汽在催化交换过程中具有极其重要的作用.操作温度宜在45℃左右.     

水-氢交换氢同位素体系HD/H_2O、DT/D_2O和HT/H_2O分离性能模拟研究

计算模拟应用于氢同位素分离领域,能够方便、快捷地进行工艺条件分析。本工作采用数值模拟的方法对比研究了水-氢催化交换过程中HD/H_2O、DT/D2O和HT/H_2O三种氢同位素体系的分离性能。研究表明:在一定工艺条件下,三种体系均在操作温度为343K时达到最大的分离效果;随着气液比从1.0增大到3.0,最优操作温度均从343K降低到323K,但是在此过程中,HT/H_2O体系的分离效果受温度的影响较小一些;在达到最大分离效果的目标下,HT/H_2O体系需要的理论塔板数比HD/H_2O和DT/D2O体系少,同时,在优化的工艺条件下,三体系气相中氢同位素浓度在交换柱内分布曲线存在一定的差异。     

联合电解催化交换系统的动态模型及理论计算

为探求联合电解催化交换系统各单元中氚浓度空间分布和动态变化的内在规律，建立了D／T体系的气-液两元模型。根据不同的催化剂传质性能，计算了为达到特定脱氚率和电解池浓缩倍数所要求的交换床总高度和进液位置。理论计算得到的氚在交换床上的空间分布趋势与文献报道的中试结果一致，电解池中的氚浓度随时间呈线性增长。     

低温精馏分离H2/HT/T2理论研究

对有侧线反馈的H2/HT/T2低温精馏分离过程进行理论计算,获得了各组分浓度在再沸器和冷凝器中随时间的动态变化和在精馏柱上的空间分布.研究了操作压力和回流比对系统分离性能的影响.当压力从0.06 MPa升至0.12 MPa时,精馏柱上的温度整体抬升约2 K,同时,压力对脱氚率有显著影响,当压力升至0.12 MPa时,脱氚率降低至81%.回流比对提高脱氚率有显著作用,回流比超过5后,脱氚率超过99%.     

电解-精馏级联分离D_2/HD/DT研究

为研究电解精馏级联氢同位素分离过程的规律性,建立了理论模型,以D2/HD/DT为对象计算研究系统分离行为,获得了电解和精馏过程系统的浓集行为。由于分离因子的差异,在电解池中HD趋向贫化,DT趋向富集。第一根柱再沸器中DT随时间呈线性增长,经48h浓缩近68倍。在第二根柱再沸器中,HD降低一个量级,DT降低约两个量级。电解-精馏级联工艺能同时除去D2中微量的HD和DT,可应用于重水升级和除氚。     

电解-精馏级联分离H2／HD过程的理论分析

为研究电解精馏级联氢同位素分离过程的规律性,建立了电解-精馏级联的微分模型,计算了H2／HD系统的分离行为,并获得了电解和精馏过程中系统的浓集行为,即,电解池中HDO摩尔分数从2．88×10^-4增长到8．35×10^-4精馏柱再沸器中HD摩尔分数达到0．033。随时间的延长,脱氘率下降,在精馏柱上HD的摩尔分数整体抬升。进一步研究了回流比对脱氘率的影响,结果显示,回流比为3～7时,平均脱氘率可达0．9828～0．9973。实验结果表明,电解-精馏级联分离氢同位素有明显的浓集效应。     

氢-水同位素催化交换速率及过程模拟的研究进展

氢-水同位素催化交换在处理ITER聚变堆废水以及核裂变反应堆重水升级方面具有应用前景。该交换过程及核心设备催化交换塔的模型化研究,对工艺和工程优化设计具有十分重要的意义。本文重点介绍了氢-水同位素催化交换过程模拟的研究进展,讨论了同位素催化交换速率的计算方式以及吸收塔模型和滴流床模型在同位素催化交换过程模拟中的应用,探讨了氢-水同位素催化交换过程模拟今后的研究方向。通过各类模型的比较,滴流床模型被认为在催化交换过程模拟中有良好应用前景。氢-水同位素催化交换机理及速率计算方法和催化交换塔模型化等方面有待进一步研究。     

H-D体系的气液催化交换实验研究

采用Pt-SDB疏水催化剂与亲水填料混装,考查了氢同位素氘从气、液两相间相互交换过程的影响因素。结果表明:随着天然水流量的增大,开始时催化交换效率增大,而后趋于平稳;在相同的液体流量下,随着气体流量的增大,催化交换效率减小;随着温度的升高,催化交换效率增大;在同一温度下,随着液体流量的增大,气相总传质系数(Kya)没有什么明显的变化,而反应温度对Kya影响显著,高、低气体流速下两者的活化能相差很小。     

水-氢同位素液相催化交换反应过程

描述了水氢同位素液相催化交换反应的模型,并从动力学和反应过程的角度对模型进行了实验验证。验证结果表明:水氢同位素液相催化交换是一个较复杂的传质反应的串联过程,主要包括汽液相间转化和氢同位素催化交换两个反应。     

水-氢同位素液相催化交换工艺研究

以Pt-SDB为憎水催化剂研究了水-氢同位素液相催化交换工艺，讨论了反应温度、氢气流量、低浓重水流量等工艺条件对催化交换塔传质单元高度(HTU)的影响和反应温度、气液比对催化交换塔阻力降的影响。结果表明：当反应温度为60℃、气液比为1：1时，水-氢同位素液相催化交换工艺是比较适宜的。     

Design Study of Feasible Water Detritiation Systems for Fusion Reactor of ITER Scale

Two types of water detritiation systems have been designed for fusion reactors of ITER scale. One of the systems is a combination of WD (Water Distillation) and VPCE(vapor phase catalytic exchange) columns. The other is a combination of a WD column and a CECE(combined electrolysis catalytic exchange) column. Three water distillation columns are needed for the former system. The total height of the three columns is 106 m. The height of the water distillation and CECE columns for the latter system are 20 and 24m, respectively. These large water distillation columns result in the larger tritium inventory of the former system than for the latter system. However, there have been the results for the operation of the actual scale of the water distillation and VPCE columns. No demonstration test has been carried out for the CECE column. From these reasons, the WD+VPCE system should be the first candidate for the fusion reactor. The WD+CECE system is superior to the WD+VPCE system for the flexibility in design as well as the tritium inventory. It is desired to demonstrate the CECE column to develop the water detritiation system best suited to the fusion reactors.     

低温循环色谱法分离H_2/HD

低温循环色谱法(CCC)是一种有效的氢同位素分离方式。在升级改造后的低温色谱分离装置上开展了H2/HD体系的分离研究。结果表明:原始氘丰度为1.4×10-4的高纯氢经过CCC 4个流程后,氘丰度达到1.173×10-3;为获得最佳色谱柱柱效,CCC的进样量控制在组分峰的容量因子下降10%时较为合适;CCC的双柱间可互相充当解吸柱与接收柱的角色,在柱结构与程序升温条件相同的前提下,双柱间分离效果的差异可能是进样点的选择和进样压力的不同造成的,与进样时间无关。     

Pt/C对氢同位素交换反应的催化性能研究

采用并流法研究了用不同活性炭担体制备的Pt/C对H2（g）/HDO（v）体系的催化性能,得出Pt/C对氢-水同位素交换反应的活化能为41.3～42.4kJ•mol－1。实验结果表明,采用表面改性活性炭制备的Pt/C对H2（g）/HDO（v）的催化活性比未经改性活性炭制备的Pt/C高出1倍,但两者对水蒸气均为0.77±0.05级反应,其活化能也基本相等,说明活性炭担体表面改性未改变Pt/C对氢-水同位素交换的反应机理。