Eu(Ⅲ)和Am(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附行为

通过静态法研究了Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附行为,主要包括吸附平衡时间、固液比、pH值、离子强度以及富里酸(FA)等因素对吸附的影响.实验结果表明,Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附具有相似的pH吸附曲线,pH值的变化对吸附的影响较大,吸附率在pH=2~5时出现剧增;在其他条件相同时,KNO3离子强度从0.01 mol/L增大到0.1 mol/L,吸附率随着离子强度的增大而减小.通过对比实验发现,FA对Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7上的吸附具有促进作用.Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)在Th4(PO4)4P2O7表面可能形成了表面络合物.吸附剂的表面特征及其吸附机理研究是进一步深入研究的重点.     

Am（Ⅲ）在花岗岩上的吸附行为

利用分批处理技术研究Am(Ⅲ)在甘肃北山地区地下深度约为300 m的花岗岩上的吸附行为,讨论多种因素,诸如pH,总CO2-3、SO2-4、腐殖酸、Am(Ⅲ)浓度等对吸附的影响,并就可能的吸附机理进行探讨.实验结果表明:随着溶液pH的升高,Am(Ⅲ)的吸附分配比增大;水相中总CO2-3、SO2-4和腐殖酸浓度增大,不利于Am在花岗岩上的吸附;Am以界面配合物的形式被吸附在花岗岩上,吸附行为可用Freundlich吸附等温式描述.     

离子强度、pH和HA对Eu(Ⅲ)在北山除碳酸盐土壤上吸附的影响

利用静态批式法研究了Eu(Ⅲ)在北山除碳酸盐土壤上的吸附,探讨了体系pH值、固液比、胡敏酸(HA)以及离子强度等因素对吸附的影响,并讨论了其吸附机理。结果表明:pH对Eu(Ⅲ)在北山除碳酸盐土壤表面吸附的影响显著,吸附量在pH=5～6迅速增加;Eu(Ⅲ)吸附量与固液比呈正相关,当m/V>1.2g/L时,吸附接近平衡;Eu(Ⅲ)的吸附量随离子强度的增大而减小;低pH下,Eu(Ⅲ)在北山除碳酸盐土壤表面上可能以离子交换和外层配合吸附为主,而在高pH下则可能主要以内层配合作用为主;在低pH值时,HA促进Eu(Ⅲ)吸附,而高pH时,则对Eu(Ⅲ)的吸附有一定的抑制作用。     

Am(Ⅲ)胶体稳定性及其在膨润土胶体上的吸附行为北大核心CSCD

以北山BS03#地下水为水相,探究Am(Ⅲ)胶体形成及其在膨润土胶体上的吸附行为。通过Zeta电位激光粒度分析仪与不对称流场流分离检测仪(AF4)和批式实验法探究多种因素,如pH值、不同CO_(2)浓度氛围、离子强度和温度对胶体稳定性和吸附行为的影响。结果表明:Am(Ⅲ)胶体的形成及稳定性和Am(Ⅲ)的水溶液化学性质息息相关,升高温度或增大离子强度会减小Am(Ⅲ)胶体的稳定性,而CO_(2)浓度升高和pH增大则有利于Am(Ⅲ)胶体的形成与稳定性;随着pH的增大,Am(Ⅲ)-膨润土胶体颗粒密度增大,而Am(Ⅲ)的吸附率先减小后增大;离子强度升高有利于Am(Ⅲ)的吸附,但胶体颗粒密度下降;气相CO_(2)浓度升高对颗粒密度和Am(Ⅲ)吸附具有促进作用。     

碳纳米管-环糊精复合材料对Eu(Ⅲ)的吸附

在等离子体条件下用有机大分子材料环糊精对碳纳米管进行功能化处理,制备出一种新的放射性核素吸附材料,即碳纳米管-环糊精复合材料。实验研究了pH、时间、离子强度对该材料吸附Eu(Ⅲ)的影响。该材料对废水中Eu(Ⅲ)的吸附速率快,吸附率在95%以上,通过吸附方程推算得到对Eu(Ⅲ)的最大吸附量可达约80mg/g,废水中其它离子及浓度对Eu(Ⅲ)的吸附无明显影响。     

Eu(Ⅲ)在白云石上的吸附行为

采用静态吸附法研究了Eu(Ⅲ)在塔木素粘土岩主要成分白云石上的吸附行为,探讨了时间、温度、pH值、离子强度、固液比、Eu(Ⅲ)初始浓度、腐殖酸等因素对吸附的影响。结果表明:Eu(Ⅲ)在白云石上的吸附强烈依赖于溶液pH值。当pH<7时,Eu(Ⅲ)的吸附率随溶液离子强度的增加而减小,表明Eu(Ⅲ)在白云石上的吸附以离子交换为主;当pH>7时,则以内层表面配位反应为主。腐殖酸的加入和温度的升高均会促进Eu(Ⅲ)的吸附,其吸附是一个自发吸热的过程,且较好地符合准二级动力学和Freundlich吸附模型,揭示该过程以化学吸附和非均相吸附为主。上述研究结果还表明白云石在塔木素粘土岩吸附Eu(Ⅲ)的过程中非主导作用,这更好地理解了白云石在塔木素粘土岩吸附Eu(Ⅲ)过程中的贡献,为我国高放废物地质处置库选址及安全性评价提供参考。     

超铀元素Am在膨润土上的吸附行为研究

以甘肃北山BS03井地下水为水相,研究了Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附行为,讨论了多种因素,如pH值、Na 、总CO32-、SO42-、腐殖酸、Am(Ⅲ)浓度等对吸附的影响,并就可能的吸附机理进行了探讨。结果表明:膨润土对Am(Ⅲ)具有较强的吸附能力,并与Am(Ⅲ)在水相中的存在形态有关;Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附机理为界面配合,且为不可逆吸附;地下水中无机离子(Na 、SO42-和CO32-)浓度增大,不利于膨润土对Am(Ⅲ)的吸附;水相中腐殖酸的浓度增大,Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附能力明显降低。Am(Ⅲ)在膨润土上的吸附可用Freundlich吸附等温式描述。     

几种有机物对AlSUB>2/SUB>OSU

采用静态法研究了几种有机物存在时,pH对Eu(Ⅲ)和Am(Ⅲ)在Al2O3上吸附的影响。实验结果表明,在Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)的浓度较低(1~10 nmol/L)、液固比为100 mL/g及离子强度为0.05 mol/kg KNO3等实验条件下,与不加入任何有机物相比,当pH=3.5~5.0时,加入水杨酸、邻苯二甲酸、邻苯二酚后,Al2O3对这2种离子的吸附率随pH增加而增加;当pH<3.5或pH>5.0时,pH对这2种离子的吸附率几乎没有影响。加入富里酸后,当pH<4.5时,2种离子的吸附率随pH增加而增加,且与加入其它有机物相比,富里酸能明显提高这2种离子的吸附率;而当pH>5.0时,2种离子的吸附率随pH增加而下降。     

Eu(Ⅲ)在针铁矿及磷酸根改性针铁矿上的吸附

采用静态法研究了Eu(Ⅲ)在针铁矿及磷酸根改性的针铁矿上的吸附行为,测定了（25±1）℃下的吸附边界及吸附等温线,探讨了FA的存在对吸附的影响。实验结果表明,pH对吸附的影响较大,pH＝4～6为Eu(Ⅲ)在针铁矿上的吸附边界,磷酸根改性的针铁矿的吸附边界明显向低pH移动。Eu(Ⅲ)在针铁矿及磷酸根改性的针铁矿上的吸附更符合Freundlich等温线。Eu(Ⅲ)在针铁矿上的吸附主要是通过表面配位进行的。     

改性类水滑石的制备及其去除溶液中Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)

通过水热合成法成功地制备了丙三醇改性Ni/Al型水滑石(GMH),并通过批量处理法和静态吸附法考察了在固体投加量、溶液pH、离子强度、腐殖酸、接触时间和温度等因素影响下,溶液中Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)在GMH上的吸附行为。采用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)等表征手段对材料吸附前后进行分析,结合吸附动力学和热力学模型对吸附机理进行探讨。结果表明,溶液pH值对Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)在GMH上的吸附行为影响显著,在pH=7.0左右时吸附率达到最大;准二级动力学模型和Langmuir等温线模型可以很好地描述Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)在GMH上的吸附过程,且此过程是自发的、吸热的过程;实验条件下,GMH对溶液中的Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)的最大理论吸附量分别为511 mg/g和441 mg/g;GMH对溶液中Eu(Ⅲ)的吸附主要是通过静电相互作用、内层表面络合以及离子交换相互作用实现;而对U(Ⅵ)的吸附主要是通过静电相互作用和内层表面络合作用实现的。实验表明,合成材料在含低放废水的有效净化和修复方面具有很大的应用前景。     

包气带土壤对EU(Ⅲ)的吸附

为了解废物填埋坑包气带土壤对^241Am等放射性核素的吸附,以Eu代替化学性质相似的Am,研究了吸附时间、液固比、pH、温度、Eu（Ⅲ）浓度、土壤量以及腐殖酸等对包气带土壤吸附Eu（Ⅲ）的影响。实验结果表明,在室温下,当Eu（Ⅲ）的初始质量浓度为100mg／L,液固比为30：1（V／m）,pH为7～8,吸附时间5h,土壤量为500mg时,土壤对Eu（Ⅲ）的吸附率在99％以上;Eu（Ⅲ）浓度与吸附量之间的关系符合Langmuir经验公式;腐殖酸的存在,使土壤对Eu（Ⅲ）的吸附率增加,而C2O4^2-和柠檬酸根离子使吸附率显著降低,PO4^3-和SO4^2-对吸附影响不大。     

离子强度、温度、pH和腐殖酸浓度对Th(Ⅳ)在凹凸棒石上吸附的影响

用静态批式的方法研究了pH值、离子强度、温度和腐殖酸浓度等因素对Th(Ⅳ) 在凹凸棒石上的吸附、解吸的影响.结果表明,pH值对Th(Ⅳ) 在凹凸棒石上的吸附有显著影响,而离子强度对吸附的影响却相对较弱;Th(Ⅳ)在凹凸棒石表面的吸附主要通过内层络合形式进行,而外层络合和离子交换只是微弱的作用;当pH=1.80时,富里酸(FA)和胡敏酸(HA)对吸附亦有促进作用;升高温度有利于Th(Ⅳ) 在凹凸棒石上的吸附,通过热力学数据ΔH, ΔS和ΔG分析发现,Th(Ⅳ) 在凹凸棒石上的吸附是一个吸热且自发的过程;同时,Th(Ⅳ)在凹凸棒石上的吸附过程是不可逆的.     

Am(Ⅲ)在Al2O3和石英上的吸附行为

研究了Am(Ⅲ)在Al2O3和石英上的吸附行为,探讨了水相pH值、总CO2-3和SO2-4浓度(1.0×10-3～2.0×10-1 mol/L)、腐殖酸和Am(Ⅲ)浓度等因素对吸附的影响,并对可能的吸附机理进行了分析,同时以1.0 mol/L HCl做为解吸剂,对吸附平衡后的固相进行了解吸实验.结果表明,随着水相pH值的升高,Am(Ⅲ) 在Al2O3和石英上的吸附分配比增大,水相的化学组分及其相应浓度增大对Am(Ⅲ)在石英上的吸附影响较明显;Am(Ⅲ)在Al2O3和石英上以界面配合物的形式吸附,且可用Freundlich吸附等温式描述;水相中腐殖酸浓度增大,Am(Ⅲ)在Al2O3和石英上的吸附降低.     

Tpy-HA／tbb对示踪量Am（Ⅲ）和Eu（Ⅲ）的研究

本工作研究了三联吡啶(Tpy)-a溴代癸酸(HA)/特丁基苯(tbb)体系从硝酸介质中协同萃取分离示踪量Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)。考察了萃取平衡时间、水相酸度、Tpy浓度、HA浓度对Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)分配比的影响。研究结果表明:用tbb作稀释剂,单独的Tpy对Am(Ⅲ)和Eu(Ⅲ)的萃取分配比均很小,但加入     

时间、固液比、pH值、离子强度、腐殖酸等因素对钴离子在凹凸棒石上吸附的影响

采用静态法研究了钴离子在凹凸棒石上的吸附行为。钴离子在凹凸棒石上的吸附受体系pH值、离子强度、固液比、富啡酸(FA)及电解质离子的强烈影响。在研究范围内,离子强度对钴离子在凹凸棒石上吸附的影响明显;富啡酸对钴离子在凹凸棒石上的吸附在高pH值下影响明显;在pH<8时不同电解质对钴离子在凹凸棒石上的吸附影响明显。     

低氧条件下温度对Am(Ⅲ)在花岗岩上吸附的影响

研究了低氧高纯氩气氛中,不同温度下Am(Ⅲ)在甘肃北山花岗岩上的吸附。研究结果表明:北山花岗岩对Am(Ⅲ)的吸附分配系数随着温度的升高而增大,说明花岗岩对Am(Ⅲ)的吸附是吸热反应;并对可能的吸附机理进行了讨论,Am(Ⅲ)在北山花岗岩上的吸附机理主要为表面配合反应,总体表现为不可逆吸附。     

Am(Ⅲ)在铁氧化物上的吸附行为

为了解放射性核素在可能作为高放废物固化体包装容器材料腐蚀产物上的吸附行为,以我国高放废物处置库预选场址--甘肃北山地区深部地下水为介质,研究了包装容器材料的主要组分铁的腐蚀产物Fe2O3, Fe3O4对Am(Ⅲ)的吸附,讨论了pH值、总CO2-3, SO2-4、腐殖酸、Am(Ⅲ)浓度等对吸附的影响,并就可能的吸附机理进行了探讨.实验结果表明,Am(Ⅲ)在铁氧化物上的吸附分配比随水相pH值增大而增大;地下水的化学组分是影响Am(Ⅲ)存在形态和吸附的关键,Am(Ⅲ)在Fe2O3和Fe3O4上的吸附机理为界面配合,可用Freundlich吸附等温式描述.     

Am(Ⅲ)在地下水中的溶解度

溶解度对于验证地质化学程序的有效性非常重要,而地质化学程序是迁移模型的一部分。241 Am和243 Am是高放废物深地质处置研究中须重点考虑的核素,Am溶解度的准确测定将为Am的深地质处置安全评价提供可靠的数据。本文采用过饱和法测定了低氧高纯氩气氛中,不同恒定温度下,Am(Ⅲ)在甘肃北山花岗岩地下水中的溶解度,并探讨了温度、硫酸根浓度、碳酸氢根浓度及pH值对溶解度的影响。结果显示,Am(Ⅲ)的溶解度随温度和pH值的升高而减小,随起始硫酸根浓度和碳酸氢根浓度的增大而增大。虽然由于地下水中阴离子的配合作用使Am(Ⅲ)在地下水中的溶解度有增大趋势,但由于处置库近场环境中的温度较高,偏碱性地下水中Am(Ⅲ)的溶解度在温度和pH值升高的影响下大幅减小,最终有利于处置安全。     

毛细管法测定~(152,154)Eu(Ⅲ)在压实皂土中的表观扩散系数和吸附分配系数

用毛细管法研究了pH值对^152,^154Eu(Ⅲ)在压实皂土中的吸附分配系数和表观扩散系数的影响。实验测得的扩散曲线符合Fiek第二定律,所得吸附分配系数与在相似条件下测得的文献值相近。实验结果表明^152,^154Eu(Ⅲ)在压实皂土中的表观扩散系数随pH值升高而减小,吸附分配系数随pH值升高而增加,并随压实皂土容重的增加而减小。放射性核素在压实皂土中的吸附、扩散和迁移随着容重和pH值而变化,这种变化为评估其作为填充材料提供基础数据。     

风化煤富啡酸、红壤富啡酸及胡敏酸与Eu(Ⅲ)配合物的稳定常数测定

以152,154Eu作示踪剂,用改进的斯蒂文森(Stevenson)阳离子交换平衡法,测定了河南巩县风化煤富啡酸、广东大亚湾红壤富啡酸和胡敏酸与Eu(Ⅲ)生成的配合物稳定常数.实验结果表明,在离子强度为0.01 mol/kg、pH值为5时,在实验所用的腐殖质浓度和Eu(Ⅲ)浓度范围内,主要生成了配位比为1:1的配合物.相应配合物稳定常数的对数值 lg β11的平均值分别为:4.76±0.12,3.78±0.11和4.48±0.17.