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相似文献
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1.
具有磁性的非均相催化剂价格低廉、低污染、高能效、容易从溶液中分离出来。经过水热合成法合成的Fe3O4/MnO2磁性复合氧化物催化剂在活化过一硫酸盐(2KHSO5·KHSO4·K2SO4)产生硫酸根自由基(SO4-)降解水中有机污染物表现出了优良的性能。把不同质量的磁性Fe3O4微球与线状的MnO2负载到一起,合成三种Fe3O4:MnO2质量比分别为1:3、2:3、1:1的Fe3O4/MnO2催化剂,经过XRD、SEM和TEM表征,表明这两种金属氧化物负载到一起。对比不同Fe3O4:MnO2质量比的Fe3O4/MnO2磁性复合氧化物催化剂活化2KHSO5·KHSO4·K2SO4的活性,发现Fe3O4/MnO2(2:3)催化剂催化活性最高。通过考察不同因素对Fe3O4/MnO2(2:3)催化活性的影响得出,水中罗丹明B(Rh B)降解的最佳条件为10 mg/L Rh B、0.4 g/L Fe3O4/MnO2催化剂、0.3 g/L 2KHSO5·KHSO4·K2SO4、pH=8。Fe3O4/MnO2(2:3)磁性复合氧化物催化剂经过3次循环利用后,催化活性没有明显下降。SO4-在降解水中Rh B起主要作用。   相似文献   

2.
采用静电纺丝技术结合高温煅烧方法,以乙酰丙酮钴(Co(C5H7O2)3)为前驱物,制备了由Co3O4纳米颗粒组成的多孔纳米纤维(Co3O4 NFs),其比表面积高达83 m2·g?1,并将制得的多孔Co3O4 NFs用于锂-空气电池催化剂。多孔Co3O4 NFs为电池反应提供了充足的活性位点及反应物的传输通道,有利于电池反应的顺利进行,使电池的放电容量得到极大地提高。另外,Co3O4催化剂的加入提高了电极的催化活性,较大程度降低了电池的过电位。值得注意的是,Co3O4催化剂的加入同时调控了锂-空气电池放电产物Li2O2的形貌,得到的放电产物Li2O2尺寸更小,在电极表面分布更为均匀,该形态的Li2O2在充电过程中更容易被分解,有利于提高电池的充电效率,同时电极的体积效应也可得到极大缓解。得益于以上优势,基于多孔Co3O4 NFs/炭黑Super P (Co3O4 NFs/SP)正极的锂-空气电池的电化学性能得到较大提高,50 mA·g?1电流密度下Co3O4 NFs/SP的放电容量高达10600 mA·h·g?1,电池可实现100次的充放电循环。   相似文献   

3.
电解水包括析氢反应(HER)与析氧反应(OER),由于OER是复杂的4电子转移过程,制作出具有优异耐久性的高活性的非贵金属OER电催化剂对于电解水至关重要。为了降低成本,选择304型不锈钢网(SS)作为基体,使用电沉积的方法制备钴-镍双氢氧化物,利用真空煅烧的方法制备钴-镍氧化物。使用XRD、SEM、TEM、XPS和电化学工作站对Co2Ni1O4/SS复合材料的晶体结构、形貌和电催化OER性能进行了研究。结果表明:电沉积制备的钴-镍双氢氧化物煅烧之后转变成尖晶石结构的钴-镍氧化物;在不锈钢表面成功合成了大量密集的层状结构;在1.0 mol/L KOH电解液中,Co2Ni1O4/SS电极表现出优异的OER电催化性能,达到10 mA·cm?2电流密度时所需要的过电位仅为240 mV,Tafel斜率为53.92 mV·dec?1,并且表现出优异的稳定性。   相似文献   

4.
Perovskite oxides based on the alkaline earth metal lanthanum for oxygen reduction reaction (ORR) and oxygen evolution reaction (OER) in alkaline electrolytes are promising catalysts, but their catalytic activity and stability remain unsatisfactory. Here, we synthesized a series of LaFe1−xMnxO3 (x = 0, 0.1, 0.3, 0.5, 0.7, 0.9 and 1) perovskite oxides by doping Mn into LaFeO3 (LF). The results show that the doping amount of Mn has a significant effect on the catalytic performance. When x = 0.5, the catalyst LaFe0.5Mn0.5O3 (LFM) exhibits the best performance. The limiting current density in 0.1 mol·L−1 KOH solution is 7 mA·cm−2, much larger than that of the commercial Pt/C catalyst (5.5 mA·cm−2). Meanwhile, the performance of the doped catalyst is also superior to that of commercial Pt/C in terms of the long-term durability. The excellent catalytic performance of LFM may be ascribed to its abundant O2−/O species and low charge transfer resistance after doping the Mn element.  相似文献   

5.
研究了以α-Fe2O3、β-Fe2O3和γ-Fe2O3为催化剂的类Fenton试剂溶液氧化吸收NO的过程,分析了3种Fe2O3的晶相结构和表面性质对NO脱除效率的影响机理。脱硝性能测试结果表明:γ-Fe2O3的活性最好,在H2O2浓度为1.5 mol/L、催化剂浓度为20 mmol/L、pH值为5以及反应温度为55℃等条件下,γ-Fe2O3的脱硝率可达87.5%。机理研究表明:3种Fe2O3催化H2O2分解湿法脱除NO的反应发生在催化剂表面,反应过程中存在氧化还原循环,H2O2催化分解的主要产物是·OH。活性差异分析结果表明:Fe2O3的晶相结构和表面性质对NO的脱除效果具有显著的影响,γ-Fe2O3的活性最高是由于比表面积大、分散性高和表面的Fe2+含量更多,而β-Fe2O3的活性高于α-Fe2O3是由于表面的氧空位含量更多。  相似文献   

6.
开发价格低廉、储量丰富、高效的析氧反应(OER)电催化剂对于可持续能源的转换具有重要意义。目前,虽然尖晶石型二元过渡金属氧化物表现出了很有潜力的OER活性,但其固有的低电导率一定程度上降低了其电化学性能。本文提出了一种通过金属有机框架(MOF)辅助合成表面部分暴露的CoFe2O4纳米颗粒负载在氮掺杂碳基底上(CoFe2O4@NC)的方法,且CoFe2O4@NC具有优良的催化活性。在碱性介质中,CoFe2O4@NC表现出了优异的OER活性,在10 mA·cm-2电流密度的过电势仅为1.517 V,Tafel斜率为87 mV·dec-1,这是由于CoFe2O4@NC具有足够暴露的活性位点和较高的电子转移能力。此外,CoFe2O4@NC能稳定运行15 h,具有出色的稳定性。该工作将为探索经...  相似文献   

7.
采用化学共沉淀法制备了以MnxZn1-x Fe2O4为磁性基体的β-MnO2/MnxZn1-xFe2O4复合磁性催化剂,利用XRD、SEM、FTIR和超导量子干涉仪对复合磁性催化剂的结构和性能进行了表征,以罗丹明B (RhB)为模拟污染物,研究了β-MnO2/MnxZn1-xFe2O4的催化活性,并考察了其稳定性。结果表明,球状的β-MnO2与块状的磁性基体MnxZn1-xFe2O4成功复合,且制备的β-MnO2/MnxZn1-xFe2O4复合磁性催化剂具有良好的催化性能和磁学性能。当MnxZn1-xFe2O4与β-MnO2的质量比为20:100时,在2 mL含量为30%的H2O2作用下,1 h内β-MnO2/MnxZn1-xFe2O4复合磁性催化剂对100 mL浓度为10 mg/L的RhB降解率(93.9%)远高于纯β-MnO2(33.7%);在磁场作用下,β-MnO2/MnxZn1-xFe2O4复合磁性催化剂的回收率为89%,经过5次循环利用之后其对RhB的降解率仍达76%。  相似文献   

8.
No-precious bifunctional catalysts with high electrochemical activities and stability were crucial to properties of rechargeable zinc–air batteries. Herein, LaNiO3 modified with Ag nanoparticles (Ag/LaNiO3) was prepared by the co-synthesis method and evaluated as the bifunctional oxygen catalyst for oxygen reduction reaction (ORR) and oxygen evolution reaction (OER). Compared with LaNiO3, Ag/LaNiO3 demonstrated the enhanced catalytic activity towards ORR/OER as well as higher limited current density and lower onset potential. Moreover, the potential gap between ORR potential (at −3 mA·cm−2) and OER potential (at 5 mA·cm−2) was 1.16 V. The maximum power density of the primary zinc–air battery with Ag/LaNiO3 catalyst achieved 60 mW·cm−2. Furthermore, rechargeable zinc–air batteries operated reversible charge–discharge cycles for 150 cycles without noticeable performance deterioration, which showed its excellent bifunctional activity and cycling stability as oxygen electrocatalyst for rechargeable zinc–air batteries. These results indicated that Ag/LaNiO3 prepared by the co-synthesis method was a promising bifunctional catalyst for rechargeable zinc–air batteries.  相似文献   

9.
通过溶胶-凝胶-自蔓延燃烧法制备尖晶石型AFe2O4(A=Cu, Co, Ni, Mg, Zn)催化剂, 以甲苯为VOCs模拟气, 考察AFe2O4催化剂对VOCs的催化燃烧活性, 并采用XRD、N2吸附-脱附、SEM、TEM、H2-TPR、XPS对催化剂进行表征分析。结果表明: AFe2O4表现出较好的催化燃烧活性, 其中CuFe2O4的催化燃烧活性最佳, 起燃温度(T50)和完全燃烧温度(T90)分别为188℃、239℃。AFe2O4具有明显的片状尖晶石晶体, 并形成以介孔为主的多级孔结构, 该特点为催化剂提供了大量表面活性位。A位元素种类对其催化燃烧活性影响较大, 当A位元素为Cu时, Cu的H2还原峰面积远大于其他元素, H2还原温度仅为289℃, 表面亲电子氧和氧空位浓度占氧元素总量(Oele/O1S)的36%。CuFe2O4为片状反尖晶石晶型, 晶格体积仅为0.294 nm3, 并伴有CuO和α-Fe2O3物种。以介孔为主的多级孔结构、特有的片状反尖晶石晶型以及该晶型与CuO和α-Fe2O3的协同作用是CuFe2O4催化燃烧活性提高的主要原因。  相似文献   

10.
采用水热-浸渍还原法将Pd-Sn-Co纳米粒子固载到氧化石墨烯(GO)/CuBi2O4载体上,成功获得Pd-Sn-Co@还原氧化石墨烯(rGO)/CuBi2O4复合催化剂,并用于碱性介质中乙二醇的电催化氧化。通过比较单金属Pd、双金属Pd-Co、Pd-Sn及三金属Pd-Sn-Co@rGO/CuBi2O4四种负载型催化剂的电催化性能发现,三金属Pd-Sn-Co@rGO/CuBi2O4展现出最高的电催化活性和抗毒能力,其正向峰电流密度达到186.54 mA·cm?2,是商用Pd/C (29.57 mA·cm?2)的6.3倍。这种优良的电氧化性能归功于载体GO/CuBi2O4独特的三维结构为负载金属提供了充足的界面和活性位点及良好分散性的Pd-Sn-Co三金属纳米粒子之间强烈的协同作用,此外,将GO引入到CuBi2O4中有利于多金属纳米粒子的负载并吸附更多的含氧物种,提供优良的电子转移并增大与乙二醇分子的接触面积。这种新型复合材料的制备为发展高效Pd基电催化氧化直接醇类燃料电池提供了新途径,具有较好的理论和应用价值。   相似文献   

11.
采用浸渍法合成了Cu-Mn/γ-Al2O3催化剂, 通过XRD、BET、H2-TPR和XPS等方法对经不同温度(300~600℃)焙烧的催化剂进行表征, 采用固定床管式反应装置考察了焙烧温度对催化剂催化氧化甲苯的影响, 并讨论活性组分、表面Cu+/(Cu++Cu2+)和Mn4+/(Mn4++Mn3+)摩尔比值与催化剂活性的关系。结果发现, 550℃焙烧温度的催化剂活性最好, 氧化能力最强, 其转化率为95%时对应的反应温度T95(286 ℃)最低, CO2的选择性达100%。在550℃焙烧时生成的Cu1.4Mn1.6O4新相以及催化剂表面中相对含量更高的Cu+和Mn4+是催化剂具有高活性的主要原因。  相似文献   

12.
异质结光催化材料在降解有毒有害污染物方面体现出优良的效果。以苯酚有机废水作为研究对象,球磨法所制备的TiO2-g-C3N4和TiO2-g-C3N4-Bi2O3两种光催化材料作为实验材料,探究不同光源条件下TiO2-g-C3N4、TiO2-g-C3N4-Bi2O3的光催化特性及其对苯酚废水处理效果。结果表明,在可见光和紫外光单独照射条件下,三元体系的TiO2-g-C3N4-Bi2O3均比TiO2-g-C3N4具有更高的光催化活性,并且可见光条件下,TiO2-g-C3N4-Bi2O3比TiO2-g-C3N4的优势更明显;在可见光和紫外光同时照射时,TiO2-g-C3N4-Bi2O3、TiO2-g-C3N4对苯酚废水的降解效率分别达到99.44%、96.67%。表征结果表明,Bi2O3的掺杂有效地增强了催化剂在全光谱范围内对光的吸收,并且三元体系的构建有效地促进了光生电子与空穴的分离。研究结果表明,通过简单可控的球磨-微波加热-煅烧工艺,可以实现TiO2-g-C3N4-Bi2O3的制备,并且证实了TiO2-g-C3N4-Bi2O3材料在有机废水处理方面的良好前景。   相似文献   

13.
Interface engineering is an efficient strategy to modify electronic structure and further improve electrocatalytic activity. Herein, crystalline/amorphous heterostructured Co3O4–SmMn2O5 nanosheets (Co3O4–SMO NSs) have been synthesized by coupling of SMO (electron acceptor) with higher Fermi-level Co3O4 (electron donor), via a one-step hydrothermal method followed by calcination. The resulting Co3O4–SMO NSs display higher half-wave potential and specific activity than those of pure SMO or Co3O4. In addition, Co3O4–SMO NSs exhibit superior stability and methanol tolerance. The crystalline/amorphous heterostructure and the electron interaction between SMO and Co3O4 result in interfacial charge transfer. This leads to more active valence states and more oxygen vacancies, optimizing the adsorption energy of O species and expediting electron migration, thus boosting oxygen reduction reaction (ORR) catalytic performance. This study provides a promising strategy to design efficient ORR electrocatalysts by interfacial engineering.  相似文献   

14.
以N-甲基咪唑、溴代正丁烷、磷钨酸为原料制备了1-丁基-3-甲基咪唑磷钨酸离子液体[BMIM]3PW12O40,将其通过超声浸渍法负载于氨基化Fe3O4(Fe3O4-NH2),得到枣糕型结构的[BMIM]3PW12O40/Fe3O4-NH2磁性复合材料,通过FTIR、XRD、XPS、TEM、振动样品磁强计(VSM)、SEM等对其组成、形貌等进行表征。以[BMIM]3PW12O40/Fe3O4-NH2磁性复合材料为催化剂,以H2O2为氧化剂,催化氧化以二苯并噻吩为硫源的正辛烷模拟油样,通过单因素法分别考察了超声时间、H2O2用量、反应温度和催化剂用量等因素对脱硫效果的影响,并初步探讨了[BMIM]3PW12O40/Fe3O4-NH2磁性复合材料催化脱硫机制。结果表明:0.5 g/L[BMIM]3PW12O40/Fe3O4-NH2磁性复合材料超声辅助催化氧化浓度为500 mg/g模拟油样,在323 K下H2O2与二苯并噻吩的摩尔比n(O):n(S)为8:1经超声10 min时,催化脱硫率达到最佳,为88.13%;重复使用5次后,[BMIM]3PW12O40/Fe3O4-NH2磁性复合材料对模拟油样的催化降解率仅下降了2.51%。说明该材料具有良好的催化脱硫性能,并可重复使用。催化机制初步研究表明,活性中心可能为杂多酸阴离子、Fe3O4-NH2和离子液体分别起到载体和协同增容作用。   相似文献   

15.
采用简单易行的一锅溶剂热法原位合成CuFe2O4/纳米纤维素(CuFe2O4/CNC)磁性复合材料,并研究CuFe2O4/CMC磁性复合材料催化剂在NaBH4作用下催化还原4-硝基酚(4-NP)性能。结果表明:所制备的CuFe2O4/CNC磁性复合材料为单一尖晶石结构,具有超顺磁性,纳米颗粒尺寸约为10 nm,其饱和磁化强度为33.15 emu·g-1。与CuFe2O4纳米颗粒相比,CuFe2O4/CNC磁性复合材料的比表面积提高到89.9 m2·g-1(CuFe2O4纳米颗粒的比表面积为53.9 m2·g-1)。CNC有助于改善CuFe2O4的单分散性,且对4-NP的吸附作用能加快反应的传质速率。将CuFe2O4/CNC磁性复合材料用于催化还原4-NP,反应符合一级动力学特征;当CNC的添加量为0.2 g时,可以将4-NP(100 μL,0.005 mol·L-1)溶液在25 s催化还原完全,表现出优异的反应活性。催化剂循环使用5次后,对4-NP的转化率仍能保持90%以上。   相似文献   

16.
采用草酸盐热解法制得Fe_(2)O_(3),Co_(3)O_(4)以及CoFe_(2)O_(4)三种过渡金属氧化物多孔材料。借助XRD,SEM,BET,VSM和XPS等测试手段对材料的晶体结构、微观形貌、比表面积、磁学性能以及表面化学状态进行分析。选择典型的阳离子型染料亚甲基蓝(MB)作为降解模型,对三种样品催化活化过一硫酸盐(PMS)降解处理模拟印染废水的性能进行评价。结果表明:三种材料均具有分级微/纳米纤维状多孔结构,CoFe_(2)O_(4)因具有最大的比表面积以及Fe,Co元素间的协同效应比Fe_(2)O_(3)和Co_(3)O_(4)表现出更为优异的催化PMS降解MB溶液的性能。通过单因素实验,确定出CoFe_(2)O_(4)/PMS体系降解500 mL浓度为10 mg·L^(-1)MB溶液的优化条件为:PMS用量3 mL(0.1 mol·L^(-1)),催化剂添加量0.07 g,反应时间50 min。在此条件下,MB的降解去除率为89.77%。考察几种阴离子对CoFe_(2)O_(4)/PMS催化氧化体系的影响,发现Cl^(-),PO_(4)^(3-),C_(2)O_(4)^(2-)的存在均对MB的降解有一定的抑制作用。活性物种猝灭实验和电子顺磁共振(EPR)鉴定结果证实,^(1)O_(2)是CoFe_(2)O_(4)/PMS催化氧化体系中产生的最主要活性物种。循环使用实验结果表明,CoFe_(2)O_(4)具有较好的稳定性,且可磁分离回收特性使其可作为活化PMS降解印染废水的候选催化材料。  相似文献   

17.
The catalytic conversion of biomass platform chemicals using abundant non-noble metal nanocatalysts is a challenging topic. Here, high-density cobalt oxide nanoparticles loaded on biomass-derived porous N-doped carbon (NC) was fabricated by a tandem hydrothermal pyrolysis and mild nitrate decomposition process, which is a green and cheap preparation method. The Co3O4 nanoparticles with the average size of 12 nm were uniformly distributed on the porous NC. The nanocomposites also possessed large surface area, high N content, good dispersibility in isopropanol, and furfural absorbability. Due to these characteristics, the novel cobalt nanocatalyst exhibited high catalytic activity for producing furfuryl alcohol, yielding 98.7% of the conversion and 97.1% of the selectivity at 160 °C for 6 h under 1 bar H2. The control experiments implied that both direct hydrogenation and transfer hydrogenation pathways co-existed in the hydrogenation reaction. The excellent catalytic activity of Co3O4@NC was attributed to the cooperative effects of porous NC and Co3O4 nanoparticles. This approach provides a new idea to design effective high-density non-noble metal oxide nanocatalysts for hydrogenation reactions, which can make full use of sustainable natural biomass.  相似文献   

18.
为适应材料轻量化的发展需要,在1 400~1 600℃温度下开发了MgAl2O4-CaAl4O7-CaAl12O19(MA-CA2-CA6)复合材料,并考察了La2O3添加对该复合材料烧结行为、显微结构和力学性能的影响。结果表明,La2O3添加剂优先固溶到MA-CA2-CA6复合材料组成晶相CA6中,促使CA6相发生晶格畸变,有效抑制了CA6晶粒沿基面的异常长大,其形貌由片状向等轴状趋势转变,促使MA-CA2-CA6复合材料制备过程中由于CA6晶粒异常长大而导致的多孔网状显微结构得以有效消除,因此也极大地改善了Mg2+的扩散条件,在一定程度上间接促进了MA晶粒的发育,有效促进了MA-CA2-CA6复合材料的烧结。经1 200℃预烧、1 600℃保温2 h烧成后,当La2O3的添加量为4wt%时,MA-CA2-CA6复合材料试样的显气孔率由19.2%下降至6.1%,体积密度由2.78 g/cm3上升至3.18 g/cm3,制得了MA、CA2、CA6晶相呈现交织分布、显微结构致密、有利于其力学性能改善的La2O3/MA-CA2-CA6复合材料,经1 200℃预烧、-1 600℃保温2 h烧成后的4wt% La2O3添加试样,其冷态抗压强度由317 MPa增加到了501 MPa。  相似文献   

19.
A spray pyrolysis process was used to prepare spherical yttrium aluminum garnet (Y3Al5O12:Tb) phosphor particles with enhanced luminescence properties. The aim of the process was to improve the morphology and luminescent intensity of the Y3Al5O12:Tb phosphor particles by modifying the precursor solution. The particles produced from a nitrate aqueous solution were spherical with a hollow structure that was deformed by the post treatment at 1400 °C. To avoid the hollowness, the nitrate solution was modified by the addition of an NH4OH solution so that a polycation solution could be obtained. Compared with the hollow particles prepared from the nitrate aqueous solution, the Y3Al5O12:Tb particles with the spherical morphology and nonaggregated structure, even after the post treatment, were successfully prepared and found to have an improved photoluminescence and cathodoluminescence intensity.  相似文献   

20.
采用原位溶剂热法,以氧化石墨烯(GO)与Co2+、Fe3+为原料制备疏松多孔的纳米CoFe2O4-还原氧化石墨烯(CoFe2O4-rGO)复合材料。采用XRD、Raman、SEM和HRTEM测试表征了纳米CoFe2O4-rGO复合材料的结构与形貌。测试结果表明,纳米CoFe2O4-rGO复合材料具有三维结构。自组装的多孔CoFe2O4纳米球粒径约为200 nm,在rGO上均匀分散,解决了CoFe2O4易团聚的问题。电化学测试结果表明,纳米CoFe2O4-rGO复合材料具有较高的比容量及优异的循环和倍率性能,在100 mA·g-1的电流密度下其比容量为1 262 mAh·g-1,50次循环后比容量仍能保持在642 mAh·g-1;并在2 000 mA·g-1的大电流密度下仍具有221 mAh·g-1的比容量。纳米CoFe2O4-rGO复合材料拥有更优异的电化学性能的原因在于CoFe2O4纳米球在rGO上均匀分布。三维结构增加了Li+储存的活性位点,有效缓解了电极的体积收缩/膨胀效应,提高了纳米CoFe2O4-rGO复合材料的导电性。   相似文献   

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