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系统研究了木质素酚类化合物在Ru/C和Al2O3催化体系下溶剂效应对加氢反应的影响。在乙醇溶剂中,苯酚在35℃下即可完全转化为环己醇,具有最佳的加氢效果。研究表明极性溶剂比非极性溶剂的加氢效果更好,是因为催化剂分散均匀,强化了催化剂和反应物间的传质与扩散。在醇类极性溶剂中,乙醇的加氢反应效率最高,对比研究显示溶剂的极性越强,苯酚加氢的转化效果越好。还建立了Kamlet-Taft表达式参数与苯酚转化率间的关系关联式,分析了各参数的影响效果,详细阐述了Ru/C和Al2O3催化体系下详细的苯酚加氢反应路径和机理,并将该催化体系应用于其他木质素酚类化合物的加氢反应,也取得了很好的反应效果,大部分木质素酚类化合物均加氢饱和转化成稳定的环状醇类化合物。 相似文献
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系统研究了木质素酚类化合物在Ru/C和Al2O3催化体系下溶剂效应对加氢反应的影响。在乙醇溶剂中,苯酚在35℃下即可完全转化为环己醇,具有最佳的加氢效果。研究表明极性溶剂比非极性溶剂的加氢效果更好,是因为催化剂分散均匀,强化了催化剂和反应物间的传质与扩散。在醇类极性溶剂中,乙醇的加氢反应效率最高,对比研究显示溶剂的极性越强,苯酚加氢的转化效果越好。还建立了Kamlet-Taft表达式参数与苯酚转化率间的关系关联式,分析了各参数的影响效果,详细阐述了Ru/C和Al2O3催化体系下详细的苯酚加氢反应路径和机理,并将该催化体系应用于其他木质素酚类化合物的加氢反应,也取得了很好的反应效果,大部分木质素酚类化合物均加氢饱和转化成稳定的环状醇类化合物。 相似文献
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Ullmann偶联反应是典型的碳碳键偶联反应,反应合成的联苯类化合物是重要有机化工原料,应用前景广阔。初期采用均相Pd催化剂,不能重复利用,工业化生产受到限制。改用多相Pd催化剂催化反应,需要添加剂导致产物分离困难。多相Au催化剂适用性受到限制,反应底物局限于碘代芳烃,双金属催化剂在催化活性与选择性方面均有较好的优势。综述Ullmann-type偶联反应中均相Pd催化体系、多相Pd催化体系、多相Au催化体系以及多相双金属催化体系催化剂的研究进展,阐述反应机理,并对Ullmann偶联反应研究进行展望。 相似文献
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以DMAP+I_2作为催化体系,考察了其在叔丁醇与乙酸酐的酰化反应中的催化性能,实验结果表明,该催化剂可使乙酸酐与高位阻的叔丁醇顺利进行酯化反应,乙酸叔丁酯收率可高达70%以上,并且反应条件温和、催化体系易被回收和重复使用。同样通过实验验证该催化体系也可高效作用于正丁醇、仲丁醇与乙酸酐的反应。DMAP+I_2催化体系经核磁共振、质谱仪进行表征分析,发现DMAP和碘单质之间发生了配位或者酸碱反应,重复反应多次,催化剂组分没有发成改变。 相似文献
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《高校化学工程学报》2020,(1)
针对伯胺氧化偶联合成亚胺的反应,制备了多种Salen配合物进行催化尝试。实验首先以叔丁基过氧化氢(TBHP)氧化苄胺为探针反应,考察了配合物种类、溶剂、催化剂用量、氧化剂用量等因素对产率的影响。在优化得到较适宜的工艺条件下(10mgMn(Salophen)作为催化剂,乙腈为溶剂,0.8当量TBHP为氧化剂),将催化剂用于其他8种不同的胺类底物,探究催化剂对该反应的普适性。结果表明以苄胺为底物时,优化后可得到96.7%的收率。底物拓展中催化剂对底物的电子效应具有很强的耐受性,相对而言,底物的位阻效应对反应的影响更大。催化剂对二级胺的氧化脱氢也有较好的催化效果。最后根据实验结果,提出了可能的反应机理。相较于其他催化剂,该催化剂具有制备简单,反应条件温和等优势。 相似文献
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以水为溶剂,氧气为氧化剂,经Bi修饰的Pt/C为催化剂液相催化氧化二甘醇合成二甘酸,用红外光谱及核磁共振氢谱等对产物进行了表征。探讨了反应温度、反应时间、底物与催化剂质量比、水与底物体积比、氧气流量等因素对实验的影响。最佳的实验条件为:反应温度80℃,反应时间8 h,底物和催化剂的质量比值为30,水和底物的体积比值为30,氧气流量为40 mL/min。在该反应条件下,二甘酸的平均收率为95.0%,催化剂重复使用6次活性未见显著降低。 相似文献
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以化学键连和溶胶-凝胶相结合的方法制备了带锚链固定的多相化羰基铑膦配合物催化剂。利用傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征。考察了该催化剂对1-己烯催化加氢反应的催化性能,得出了1-己烯加氢反应的较佳反应条件为催化剂用量0.342 g(Rh 2.75×10-5mol),反应温度75℃,反应压力2.5 MPa,反应时间6 h,在此条件下1-己烯的转化率为99.0%,选择性为98.8%。电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP)分析结果表明,催化剂在第1次使用中有7%的铑流失,随后使用中催化剂则基本不流失。该催化剂循环使用9次仍具有很高的催化活性。根据反应前后金属铑原子结合能及催化剂红外光谱的变化,得出该催化剂催化加氢反应的机理与均相催化剂一致。发现催化剂的活性与底物结构有关。 相似文献
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钯催化卤代芳烃进行氨解反应是构建C-N键的重要方法,由于该方法所需的催化剂量少、反应条件温和、应用范围广和操作简单,因而被广泛应用于芳香胺类化合物的制备与生产。本文对该反应机理进行了简介,对近年来钯催化卤代芳烃与氨、伯胺、仲胺和其他含氮化合物的氨解反应研究进展进行了综述。指出迄今为止高活性和高选择性的催化剂依然有限,氨作为氨解剂和低廉的氯代芳烃作为氨解底物的使用都还不够广泛。寻找新的配体、设计新的催化体系、提高反应选择性和改善反应对敏感官能团的容忍性,是钯催化卤代芳烃氨解反应领域未来的发展方向。另外,仔细研究反应机理将会加深对反应的理解。 相似文献
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《高校化学工程学报》2020,(3)
传统加氢脱硫往往难以脱除重油中的噻吩类硫化物。利用噻吩类硫化物氧化后的极性增加,在超临界甲醇条件下强化其在极性溶剂中的溶解度,可深度脱除重油中的噻吩硫。以二苯并噻吩(DBT)与十四烷为模型油,甲醇为超临界介质,考察了无催化时反应条件对超临界氧化脱硫性能的影响,不同催化氧化体系的脱硫效率。利用红外光谱、气相色谱-质谱联用对反应产物进行分析以研究脱硫机理。结果表明,在无催化时,反应温度260℃、反应压力8.5~9.0 MPa、反应时间3 h、过氧化二叔丁基作氧化剂且氧硫摩尔比为3:1时,噻吩模型物的脱硫率最高,达42%。在催化氧化体系中,催化剂用量与硫的摩尔比为1:10时催化剂使用效率最高,3种脱硫效果较好的催化氧化体系脱硫率分别达到了47%、45%、45%。FTIR、GC-MS结果表明二苯并噻吩被氧化为相应亚砜并转移至甲醇相,从而实现了硫化物的脱除。 相似文献