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能源短缺和环境污染是全人类面临的巨大挑战,对化石燃料的过度依赖使CO2的排放量急剧增加,如何将过量的温室气体通过清洁的方式转变为燃料或其他高值化学品,已成为全球范围内的研究热点和难点。在过去几十年的研究中,通过太阳能和电化学方法来还原CO2被证明是十分清洁有效的方法,可以有效降低全球碳足迹,实现化石资源的高效利用。近几年来,超薄二维材料(诸如水滑石、氧化物、钙钛矿等)在催化领域的卓越性能引起了人们的广泛关注,其电子结构存在更多的调变可能,并且可以通过修饰其表面,使其在更多催化反应中发挥作用。本文总结了近几年来超薄二维材料在光催化和电催化还原CO2的前沿进展,并总结其调变规律,为设计高效光、电催化剂提供参考。 相似文献
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石墨炔缺乏高活性位点使其在电催化方面表现出较低活性,难以发挥其化学结构的优势.因此,为了提高石墨炔材料的电催化活性,设计合成了一种基于铁卟啉的石墨炔纳米片.通过第一性原理计算、X射线衍射、透射电子显微镜及电化学测试等手段对铁卟啉基石墨炔材料的物理与化学性质进行预测和表征.结果表明,铁中心位点具有较高的电催化活性,结合卟... 相似文献
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为降低碳基催化剂Ni-N位点上CO2的活化能垒,并解决Fe-N位点上的CO中毒问题,以NaCl为模板,采用限制溶剂生长和热解法合成了具有NiFe-Nx双活性位点的超薄二维碳基催化剂(ZNF-900)。结果显示:ZNF-900具有超高的电催化CO2还原生成CO的选择性(FECO>97%)和电流密度(jCO=37.3 mA·cm-2)。通过XPS、Raman等表征和EIS、Tafel斜率等电化学分析方法,证明Ni和Fe之间存在协同促进作用,从而促进了催化剂表面CO2分子的吸附和CO产物的脱附。 相似文献
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氨作为重要的肥料和能源载体,传统合成方法(如哈伯-博斯工艺)的高能耗和二氧化碳排放问题促使人们寻求更环保、低能耗的替代方法。电化学氮还原反应(ENRR)被认为是一种有前景的方法。然而,ENRR仍面临着一些挑战,包括催化剂的产率和法拉第效率(FE)受到析氢反应(HER)和氮还原反应(NRR)竞争的影响。近期的研究集中在改进电催化剂以提高其活性和选择性。本文结合电催化机理,综述了碳基材料在NRR反应的研究现状,为寻找更高效、更环保的氨合成方法提供了重要的指导和启示,有望为未来的ENRR研究和环境友好型氨生产的发展奠定基础。 相似文献
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用于还原二氧化碳(CO2)获得低碳燃料,包括CO,HCOOH/HCOO-,CH2O,CH4,H2C2O4/HC2O-4,C2H4,CH3OH,CH3CH2OH等的电催化剂的最新进展。电催化剂主要分为金属、金属合金、金属氧化物、金属络合物、聚合物/簇、酶和有机分子等。主要分析了实现高活性和高稳定性电催化还原CO2所面临的挑战,并提出了几个实际应用的研究方向,旨在克服出现的挑战,促进该领域的研究和开发。 相似文献
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氨是纺织、制药、化肥等领域重要的化工原料,也是一种清洁的能源载体,需求量大。目前氨的工业生产主要为Haber-Bosch法,反应条件严苛,能源消耗大且碳排放较高。电催化氮气还原(NRR)合成氨是一种在常温常压下进行的反应,工作电位低,且电能可通过清洁能源提供,是一种很有潜力的合成氨新工艺。但目前电催化NRR材料的产氨速率和法拉第效率低、工作稳定性不够高、溶液中痕量氨的定量检测困难及检测标准不统一等都为其发展带来了巨大挑战。本文首先介绍了电催化NRR的反应机理和常用研究方法,然后重点梳理了2019年以来NRR催化材料的最新研究进展,最后对该领域研究面临的挑战和机遇进行了展望。 相似文献
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The adsorption of atmospheric dinitrogen (N2) on transition metal sites is an important topic in chemistry, which is regarded as the prerequisite for the activation of robust N≡N bonds in biological and industrial fields. Metal hydride bonds play an important part in the adsorption of N2, while the role of hydrogen has not been comprehensively studied. Herein, we report the N2 adsorption on the well-defined Y2C4H0,1− cluster anions under mild conditions by using mass spectrometry and density functional theory calculations. The mass spectrometry results reveal that the reactivity of N2 adsorption on Y2C4H− is 50 times higher than that on Y2C4− clusters. Further analysis reveals the important role of the H atom: (1) the presence of the H atom modifies the charge distribution of the Y2C4H− anion; (2) the approach of N2 to Y2C4H− is more favorable kinetically compared to that to Y2C4−; and (3) a natural charge analysis shows that two Y atoms and one Y atom are the major electron donors in the Y2C4− and Y2C4H− anion clusters, respectively. This work provides new clues to the rational design of TM-based catalysts by efficiently doping hydrogen atoms to modulate the reactivity towards N2. 相似文献
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Peiguang Hu Ke Liu Christopher P Deming Shaowei Chen 《Journal of chemical technology and biotechnology (Oxford, Oxfordshire : 1986)》2015,90(12):2132-2151
Graphene derivatives have been used extensively as a functional support for nanoparticle catalysts in diverse applications, in particular, oxygen reduction reactions (ORR) at fuel cell cathodes. This review summarizes recent progress in this area of research, where the catalytic performance is evaluated within the context of stabilization of metal nanoparticles against sintering/aggregation and metal–substrate interactions that manipulate the electronic properties of metal nanoparticles and hence the bonding interactions with reaction intermediates. Also discussed are the latest breakthroughs of heteroatom‐doped graphene derivatives as effective metal‐free catalysts for oxygen reduction. In addition, the review includes a perspective on the development of effective ORR catalysts with a focus on a further understanding of the ORR mechanism as well as on other two‐dimensional layered nanostructures such as MoS2 that have been observed to exhibit electrocatalytic activity for oxygen reduction. Leading mechanistic models are discussed to account for the electrocatalytic activity. © 2015 Society of Chemical Industry 相似文献
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生物油是一种可再生的碳中和有机资源,在液体燃料和高值化学品生产中显示出较大的潜力,对其大规模利用有助于实现碳中和目标。生物油因其固有的腐蚀性和化学不稳定性而需要提质以提高其应用价值。电催化加氢能够在常温常压下实现生物油加氢提质,该方法反应条件温和、操作简单、能源效率高,具有碳中和属性,为生物油提质提供了新的选择。综述了近年来生物油电催化加氢的研究进展,分析了不同生物油模型化合物在电催化加氢过程中的作用机理。讨论了真实生物油样品的电催化加氢实例,以证明电催化应用于生物油提质的可行性。最后,针对生物油电催化加氢提质技术面临的困难和挑战,提出了该领域未来的研究方向和重点,并展望了生物油电催化加氢提质工业化应用的前景。 相似文献
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氨是化肥、涂料等领域中重要的化工原料,是产量第二高的商用化学品。目前,90%以上的氨均来自Haber-Bosch法,该工艺需要高温、高压条件,能耗较高,且依赖化石燃料的使用,产生大量CO2排放,在倡导节能环保的新时代下,该工艺面临严重的能耗及环保问题。电催化氮还原合成氨工艺是一种采用电能驱动的节能工艺,且原料为绿色环保的H2O和N2,其有望替代传统合成氨工艺。但是目前该工艺存在一些技术难点有待突破,使其产氨速率、法拉第效率等性能不高,距离商用化生产差距较大。分析总结了该工艺的技术难点,围绕该领域的优化策略,重点综述了针对合成氨电化学系统的改进措施,以及近几年文献报道的研究进展,最后对该领域的未来发展进行展望。 相似文献
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采用密度泛函理论B3P86/6⁃31++G(d,p)方法对对苯二甲酸乙二醇酯二聚体的水/醇/氨解反应机理进行了理论研究。设计了水/醇/氨降解过程的各种可能反应路径,对参与反应的各种中间体、过渡态及产物进行了几何结构优化和频率计算以获得热力学与动力学参数值,分析了对苯二甲酸乙二醇酯二聚体主链酯键中的酰氧键位置水/醇/氨降解的反应机理。结果表明,水/醇/氨解能够降低对苯二甲酸乙二醇酯二聚体主链酯键中的酰氧键裂解的反应活化能,使反应更易于进行,其中水解中主要基元反应步的反应能垒最高约为169.0 kJ/mol,氨解最低约为153.0 kJ/mol,其次是醇解约为155.0 kJ/mol。 相似文献
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介质阻挡放电(DBD)是一种典型的低温气体放电等离子体手段,能够在温和的条件下产生大面积的放电等离子体从而进行固氮,具有绿色环保、高效节能等特点。然而目前DBD的固氮能耗偏高,有着相当大的优化空间。探究了调控电压与气流量对DBD固氮性能的影响,以液相固氮的形式考察了总氮浓度TNC和固氮能耗EC的变化情况,并通过分析DBD气相产物变化规律揭示了DBD固氮的反应机理。研究发现,不同条件下的DBD气相产物会处于臭氧模式、过渡模式和氮氧化物模式三种模式之一,而各实验条件下的EC最小值均处于过渡模式,分析其原因在于该模式下可以有效生成NO2和N2O5,提升可溶性氮的占比进而促进了固氮效果。EC的最小值在电压为18 kV、气流量为8 L/min时取得,为31.69 MJ/mol。 相似文献
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介质阻挡放电(DBD)是一种典型的低温气体放电等离子体手段,能够在温和的条件下产生大面积的放电等离子体从而进行固氮,具有绿色环保、高效节能等特点。然而目前DBD的固氮能耗偏高,有着相当大的优化空间。探究了调控电压与气流量对DBD固氮性能的影响,以液相固氮的形式考察了总氮浓度TNC和固氮能耗EC的变化情况,并通过分析DBD气相产物变化规律揭示了DBD固氮的反应机理。研究发现,不同条件下的DBD气相产物会处于臭氧模式、过渡模式和氮氧化物模式三种模式之一,而各实验条件下的EC最小值均处于过渡模式,分析其原因在于该模式下可以有效生成NO2和N2O5,提升可溶性氮的占比进而促进了固氮效果。EC的最小值在电压为18 kV、气流量为8 L/min时取得,为31.69 MJ/mol。 相似文献