光催化-膜分离耦合技术的水处理应用研究进展

介绍光催化-膜分离耦合工艺,它是在传统光催化技术中粉末催化剂难分离回收和废水处理后水质不够理想的基础上进行研发的。总结了不同构型的光催化膜反应器的特点及其存在的局限性,并简述了新型光催化膜反应器工艺运行时需考虑的因素。分析表明悬浮型光催化膜反应器的光催化效率明显高于负载型光催化膜反应器;针对悬浮式光催化膜反应器面临的由压力驱动引起的高能量输入和膜污染问题,指出光催化与渗透气化或膜蒸馏联用工艺所具有的独特优势。认为光催化/膜分离耦合工艺在水处理领域具有重要前景,今后研究应集中在高活性光催化剂的开发、高抗氧化性和耐污染的膜制备及光催化膜反应器结构的优化上。     

光催化膜反应器在污废水处理中的应用研究进展

传统光催化氧化技术在催化剂应用形式方面存在诸多不可克服的制约因素,将光催化氧化技术与膜分离技术进行耦合可从不同角度较好解决此类难题;目前的光催化膜反应器主要有悬浮型、负载型和内嵌型光催化膜反应器3种;在全面论述各类光催化膜反应器的工艺特性的基础之上,针对当前光催化耦合分离膜在合理选择膜类型和膜孔径方面存在理论不足的现状,首次提出耦合分离膜在膜类型和膜孔径选择过程中所要遵循的理论原则、依据和一套可操作性极强的选择程序。     

悬浮型光催化纳滤膜反应器处理H酸溶液工艺中操作压力变化的机理研究：实验部分

首次通过系列黑暗条件下的膜分离空白试验对悬浮型光催化纳滤膜反应器中耦合分离膜操作压力的变化机理进行研究。为了从根本上揭示悬浮型光催化纳滤膜反应器中引起耦合分离膜操作压力规律性变化以及不同初始操作压力条件下导致变化规律明显差异性的根本原因,分别进行三组黑暗条件下的膜分离对比试验,考察不同膜分离过程中膜分离操作压力的变化规律、变化幅度和变化速度。结果表明,在不同的初始操作压力条件下,由于待分离的污染物种类、性质、组分和浓度的差异导致纳滤膜分离操作压力的变化规律存在根本性变化。     

多相光催化反应器的研究进展

介绍了多相光催化反应器的类型、特点和研究现状.围绕光传递限制和传质限制两方面的问题,结合反应器的新型设计和应用情况展开讨论.通过比较悬浮型和负载型光催化反应器,阐明了研究可分离悬浮型和负载型流化床光催化反应器是实现光催化技术工业化的关键所在,指出了光催化反应器设计中存在的问题和今后的研究重点.     

耦合分离膜对悬浮型光催化纳滤膜反应器耦合工艺特性的影响研究

以阿特拉津(atrazine)模拟废水作为处理对象,采用3种不同种类和性质的纳滤膜与悬浮型光催化氧化过程进行耦合构成悬浮型光催化纳滤膜反应器的废水耦合处理工艺,比较耦合纳滤分离膜的种类和性质对光催化膜反应器处理atrazine模拟废水耦合工艺特性的影响.实验得出,由于对目标污染底物及主要光催化降解中间产物出色的选择性分离截留效果,将TS-60与光催化膜反应器进行耦合处理目标废水的处理效果最佳.     

光催化膜反应器用于亚甲基蓝的降解

研究了催化剂颗粒粒径对降解速率的影响,并将光催化反应和膜分离技术相结合,开发了光催化膜反应器。利用该反应器对亚甲基蓝进行降解的结果表明,亚甲基蓝可被很快地降解,而悬浮在反应液里的催化剂颗粒同时可被有效地分离回收并连续地在反应器里使用。     

悬浮型光催化纳滤膜反应器处理H酸废水光催化降解效率及反应动力学

分别采用悬浮型光催化反应器和悬浮型光催化纳滤膜反应器进行光催化降解H酸溶液试验。结果表明,后者比前者具有更好的光催化处理效果。在污染物初始质量浓度分别为50mg／L、100mg／L和150mg／L、p／p0≥0．7的反应条件下,悬浮型光催化反应器中污染物光催化降解过程分别遵循L-H-级、一级以及一级与0级耦合的反应动力学。而在悬浮型光催化纳滤膜反应器的耦合工艺中,光催化降解过程分别遵循L-H一级、一级与0级的耦合以及0级反应动力学模型。     

悬浮型光催化纳滤膜反应器处理H酸溶液工艺中操作压力变化的机理研究：机理分析

首次通过系列黑暗条件下的膜分离空白试验对悬浮型光催化纳滤膜反应器中耦合分离膜操作压力的变化机理进行研究。耦合工艺中分离膜操作压力的变化主要由目标污染底物及其光催化降解中间产物的吸附、堵塞污染形成,与目标污染底物光催化降解速率以及中间产物的组成及数量随时间变化的关系密切,因而耦合分离膜初始操作压力的大小对其后续变化过程及变化规律影响颇大。由于耦合分离膜循环液中悬浮态光催化剂颗粒对耦合分离膜及被吸附其上的污染物分子强烈的冲刷作用,使得耦合分离膜操作压力在连续运行一定时间后下降至初始压力以下0．20～0．50kPa。在任何操作压力条件下,悬浮态光催化剂溶液均不对耦合分离膜形成膜污染现象,这与其在水相中的絮凝聚合过程有关。     

用于废水处理的新型光催化膜反应器研究进展

是目前世界相关领域研究的热点.从不同类型光催化膜反应器的组器结构和运行方式着手,并结合课题组具体试验进展,分析了影响光催化膜反应器性能的结构和影响因素,如光源、膜材料,光催化剂和目标降解物含量,溶液pH,以及曝气,膜面流速等.由光催化和膜分离技术组合而成的新型光催化膜反应器,不仅具有其各自优点,可以有效解决废水处理中纳米催化剂粒子难分离回收的难题,同时还可产生耦合增强效应,大大提高有机废水处理的效率.认为应有效地将改性催化荆与膜分离技术耦合,针对实际废水体系的光催化降解开展研究.     

悬浮式光催化反应器中催化剂的分离

光催化高级氧化技术在深度水处理方面具有降解无选择性、高效、无二次污染的独特优势,光催化反应器是光催化反应高效进行的关键。在众多反应器中悬浮式反应器体现出传质优良、光源利用率高的特点,但催化剂细微颗粒的分离回收难以实现。本文利用自行设计的无机陶瓷膜分离组件对催化剂进行分离回收,对原生粒径21 nm的二氧化钛催化剂颗粒的分离效率达到99%,在操作压力为0.4 MPa时的膜渗透通量约为200 L.m-2.h-1。     

反应器型式对有机废水光催化氧化特性的影响

采用浆态光催化反应器对苯甲酰胺模拟废水光催化氧化特性进行了研究。探讨了催化剂的用量、污染物的初始浓度、反应时间、空气流量等操作参数对鼓泡式、循环式等形式的浆态光催化反应器内苯甲酰胺模拟废水光催化氧化特性和动力学的影响。结果表明,浆态光催化降解过程中污染物的浓度越低效果越好,催化剂的用量存在适当值;不同操作条件对不同形式浆态光催化反应器内苯甲酰胺模拟污染物光催化降解性能的影响不近相同。在所考察的污染物初始浓度、催化剂量和空气流量范围内,反应器中苯甲酰胺光催化氧化速率均符合拟一级动力学方程。与鼓泡式浆态光催化反应器相比,所开发的循环式浆态光催化反应器在空气作用下能更好地改善催化剂与气体和废水的混合效果,进而提高了光催化剂的利用效率,能更有效降解有机污染物;而且空气利用量小,能够大大降低浆态床光催化氧化处理废水的运行成本。     

旋转薄膜浆态光催化反应器

在分析现有光催化反应器特点的基础上,提出了一种新型的旋转薄膜式浆态光催化反应器（RFFS）。用商品化光催化剂Degussa P25,以苯酚模型有机物为降解对象,对比了RFFS与传统鼓泡浆态光催化反应器（TBS）的性能,研究了RFFS的光催化性能。结果表明,与传统浆态光催化反应器相比,RFFS具有较高的光催化性能,尤其是能够在较高的光催化剂浓度下运行。在光催化体系的循环流速大于2.7 L·min-1、供气流量为1.0 L·min-1、催化剂浓度为3.0 g·L-1的条件下,RFFS比传统浆态鼓泡光催化反应器的降解速率提高1.6倍。RFFS利用旋转浆态薄膜强化了光催化反应体系的传质,同时提高了体系中光催化剂对光能的利用率,较好地解决了光在传统浆态体系中的传递问题,为开发新型的具有工业应用前景的光催化反应器提供了方案。苯酚在RFFS中的降解动力学符合表观一级动力学模型,理论值与实验结果吻合较好。     

浆态光催化反应器有机模拟废水光催化氧化特性与动力学

采用循环式浆态光催化反应器对苯甲酰胺模拟废水光催化氧化特性和动力学进行了研究,系统地考察了操作条件对模拟污染物光催化降解的影响,并与搅拌式和鼓泡床式浆态光催化反应器中苯甲酰胺的降解效果进行对比.结果表明,循环式浆态光催化反应器中光催化剂的用量、污染物的初始浓度和初始pH值对模拟污染物光催化降解性能的影响存在适宜值;体系中H₂PO^-₄、Cl^-、Cu²⁺、Al³⁺对其光催化降解过程有明显的抑制作用.与传统的搅拌式和鼓泡床式浆态光催化反应器相比,循环式浆态光催化反应器中催化剂和废水的混合效果较好,光利用率高,较大程度上减少催化剂的用量和提高废水处理能力.同时,对不同催化剂的用量和污染物初始浓度下的光催化氧化反应动力学研究表明,此过程符合拟一级动力学,催化剂表面反应速率常数k₀和催化剂吸附平衡常数K_TiO2分别为0.0279 min^-1和17.99 L•g^-1.     

偶氮染料在气-液-固循环浆态光催化反应器中的降解脱氮

偶氮染料废水是一种集中量大的重要污染物,其中的偶氮键可被环境微生物降解生成具有毒性的芳香胺类化合物。本文从光量子效率、脱氮速率、脱氮能耗等方面,对比研究了一种新设计的气-液-固循环浆态光催化反应器和环隙式光催化反应器对偶氮染料降解脱氮的性能。结果表明,由于空气的引入,使气-液-固循环浆态光催化反应器的量子收率有一定程度下降,同时造成单位数量级脱氮能耗也有一定增大,但偶氮染料脱氮速率比在环隙式反应器中的情况有大幅度提高,表明气-液-固循环浆态反应器在偶氮染料废水光催化降解脱氮方面具有较大应用前景。     

环管式反应器中亚甲基蓝的光催化降解反应

采用环管式反应器,以Degussa P25为光催化剂和亚甲基蓝染料为代表性污染物,测定了20℃时亚甲基蓝在P25上的吸附,采用Langmuir等温吸附模型来拟合该实验数据;并测试了反应器中的紫外光分布,同时考察了P25颗粒剂量和空气流量对该三相鼓泡淤浆床反应器中液相光催化降解反应的影响.实验结果表明,最佳的P25光催化剂颗粒和空气流量分别为0.5g/L和800mL/min.     

Experimental analysis of a photoreactor packed with Pd-BiVO4-Coated glass beads

A photoreactor packed with glass beads coated by palladium nanoparticles-modified BiVO₄ was tested and analyzed in phenol degradation under UV–Visible light. The photocatalytic activity of Pd-BiVO₄ under visible light is higher than TiO₂ under UV light, as we previously reported. In this work, we try to use the Pd-BiVO₄ in a large scale by coating the glass beads with it, a potentially industrial-scale use. For comparison, a flat-plate reactor and a slurry reactor were also examined. The photocatalytic activity of Pd-BiVO₄ in phenol degradation was found to be higher than that of TiO₂ in all systems (slurry, flat-plate, and packed beads reactor [PBR]). Furthermore, PBR exhibited higher energy efficiency compared to the flat-plate reactor in phenol oxidation. The superior performance of this reactor is due primarily to the highly exposed catalyst surface area, high mass transfer coefficient, and effective delivery of both photons and reactants to the catalyst surfaces. © 2018 American Institute of Chemical Engineers AIChE J, 65: 132–139, 2019     

太阳能固定膜光催化反应器的效率评价

以结构简单、光能利用率高的复合抛物面采光板为采光元件,以采用溶胶-凝胶法负载在比表面积大、化学性质稳定的玻璃纤维网上制得的高活性TiO₂固定催化剂制作催化组件,自主设计了一种新型的太阳能光催化反应器。以草酸铁钾化学光量计曝光试验对其光学性能进行了评价,光子采集效率约为0.759。由于固定化催化剂活性良好、装填结构合理,本装置降解苯酚表观量子产率可以达到相同结构悬浆催化体系反应器的1/2,因而具有良好的实用性。     

颜料二氧化钛光催化特性评价

采用悬浆外照式光催化反应器,研究了在紫外光照下低活性颜料二氧化钛光催化降解罗丹明B的反应动力学特性。考察了二氧化钛浓度、罗丹明B浓度、紫外线波长及光强对光催化反应速率的影响,确定了适合颜料二氧化钛光催化特性评价的优化检测条件。研究表明,颜料二氧化钛光催化降解罗丹明B具有一级反应动力学特性。确定颜料二氧化钛光催化特性检测方法的优化操作条件为二氧化钛浓度约为4 g·L^-1、罗丹明B浓度为2~10 mg·L^-1、紫外光源主发射波长为254 nm。实验检测了表面包硅二氧化钛样品的光催化特性,表明该检测方法能够对颜料二氧化钛及包膜二氧化钛的光催化特性进行快速定量的评价。     

TiO2及TiO2-SiO2复合氧化物特性及其降解水中有机污染物的光催化活性

TiO2 and TiO2-SiO2 photocatalysts were prepared by sol-gel and supercritical CO2 fluid drying method and characterized by X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscope (TEM), etc. Their catalytic properties were tested through the photocatalytic degradation of phenol and aniline in wastewater. The results show that the developed fluidized photocatalytic reactor (FPR) and TiO2 catalyst had better performance in degrading pollutants as compared with slurry photocatalytic reactor (SPR) and commercial TiO2 catalyst. The composition and crystal form of TiO2-SiO2 composite oxide had obvious influence on catalytic effect and TiO2-SiO2 photocatalysts showed better catalytic activity and stability.