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Pt基双金属是一种具有发展前景的丙烷脱氢催化剂,CO2在Pt基催化剂上辅助丙烷脱氢的微观反应机理与优势能量路径尚不明确,为此,采用密度泛函理论(DFT)计算研究了Pt(111)表面及Pt3Mn(111)表面上丙烷直接脱氢反应(PDH)及CO2辅助丙烷脱氢反应(CO2-ODH)的反应网络与关键步骤。计算结果表明:CO2的加入可以降低PDH速控步骤的能垒,对于消耗表面H有利,促进了丙烷脱氢反应正向移动,有利于生成丙烯,从而改变了反应路径和反应动力学;CO2在消除积炭反应中的能垒较高,但是Mn的引入有利于CO2消除积炭。此外,第二金属组分Mn的引入,不但有利于产物丙烯脱附,还提高了C—C裂解能垒,从而提高了丙烯的选择性。 相似文献
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采用高温蒸汽处理的方法对机械混合法制备的Mo/HZSM-5催化剂进行了改良,利用XRD、XPS等表征催化剂的晶相组成、Mo物种的分散度。结果表明,Mo/HZSM-5催化剂的甲烷脱氢芳构化性能与其Mo物种的分散度密切相关。机械混合法制备的催化剂上,Mo物种主要以微晶的形式分布在分子筛的外表面,由于缺少分子筛孔道择形保护,使积炭副反应的容易发生。经高温蒸汽处理后,催化剂上Mo物种的分散度显著提高,有较多的Mo物种迁移至分子筛的孔道内,并与B酸发生强相互作用生成钼氧二聚体。因此在甲烷芳构化反应中,蒸汽处理的Mo/HZSM-5催化剂显示出较强的抗积炭能力,甲烷转化活性及芳烃的选择性较传统机械混合法制备的催化剂有明显提高。 相似文献
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综述了裂解汽油一段加氢钯基催化剂的研究进展。提出在裂解原料劣化的形势下,钯基催化剂的研究重点是制备和选择孔容较大、孔分布合理、酸性弱、比表面积适中的载体,并添加助催化剂。从控制拟薄水铝石的制备过程和后处理方法以及添加扩孔剂等角度出发,评述了近年来大、中孔容Al2O3及其前驱物拟薄水铝石的制备方法。 相似文献
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钴基催化剂上甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合反应 总被引:2,自引:4,他引:2
用TPR、XRD和活性评价等手段研究了Co/SiO2 、Co/γ -Al2 O3和Co/α -Al2 O3催化剂上金属 -载体相互作用以及Co/α-Al2 O3催化剂上钴负载量对甲烷部分氧化与甲烷二氧化碳重整耦合反应性能的影响。实验结果表明 ,Co/γ -Al2 O3和Co/SiO2 催化剂活性很差的原因主要是金属 -载体的相互作用太强或太弱 ,只有金属 -载体相互作用适中的Co/α -Al2 O3催化剂才具有高的催化活性。在Co/α -Al2 O3催化剂中钴的负载量对催化性能有很大影响 ,当负载量低时催化剂易发生Co0 →CoAl2 O4 相转变而失活 ,而负载量太高时催化剂容易积碳 ,大颗粒的金属钴是积碳的活性中心 相似文献
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VO_x/SiO_2催化剂上正丁烷催化脱氢制正丁烯 总被引:1,自引:0,他引:1
在微型固定床反应器上考察了催化剂的焙烧温度、钒氧化物负载量、反应温度、H2/n-C4H10比及空速对负载法制备的VOx/SiO2催化剂上正丁烷催化脱氢制正丁烯的反应性能的影响。结果表明:V2O5负载量为12%(质量分数)、焙烧温度为550℃为最佳催化剂制备条件,反应温度在590~600℃,氢烃摩尔比为1~2及空速在(2~4)×103ml/(h·g)范围可获得最佳正丁烯收率30.6%;正丁烯中1-丁烯及2-丁烯产物分布受反应温度影响较大,而几乎不受氢烃比和空速的影响。 相似文献
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考察了不同制备条件的Pt-Sn/Al2O3催化剂活性组分在催化剂表面的分散状态以及对丙烷脱氢反应性能的影响;并考察了不同稀土元素及不同的加入方法对催化剂金属晶粒的大小和晶粒分布的影响,为制备高效轻烃脱氢催化剂提供有关信息。 相似文献
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整体式甲烷燃烧催化剂的活性研究 总被引:5,自引:0,他引:5
研究了以Co、Cr、Mn、Fe和Ni的单一或混合氧化物为活性组分的整体式催化剂在甲烷燃烧反应中的活性。整体式催化剂直径为 10mm ,长 15mm ,测试温度范围为 30 0 - 70 0℃。结果显示 ,单一氧化物中Co、Cr和Mn的活性较好 ,Fe和Ni的活性较差 ;混合氧化物催化剂均表现出较高的活性 ,但以含Co、Cr、Mn的 3组分混合氧化物催化剂为更佳。同时考察了空速、烷氧比、稀释气、温度等因素对甲烷燃烧反应的影响。在烷氧比为 1:4,稀释气含量约为 6 0 % ,反应温度 6 5 0℃ ,大空速下甲烷转化率较高。 相似文献
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甲烷部分氧化制甲醛──不同种类含硅化合物催化剂的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
用纯氧作氧化剂,研究了甲烷在各种含硅化合物催化剂上的直接氧化反应。结果表明,不同的含硅化合物对部分氧化产物甲醛有不同的活性,在最佳条件下,用1号催化剂,CH2O产率最高可达2.14%(49.72g/m3.h)。对各种含硅化合物催化剂的红外和热重分析发现,不同催化剂上所含─OH量不同,这可能是催化剂活性差异的原因。 相似文献
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Pt金属催化剂的高成本和结焦失活是制约其在丙烷脱氢(PDH)工艺中应用的重要因素。因此,对Pt催化剂进行改性以及开发廉价的非贵金属催化剂是目前PDH的主流研究方向。本文对Pt/γ-Al2O3催化剂以添加助剂的手段进行性能优化,借助H2-TPR、TG、Raman、TEM等表征技术进行研究,发现Pt-Ga催化剂较Pt-Sn催化剂具有更好的催化性能,表明适量引入Ga元素能够与Pt发生很好的协同作用。此外,制备了Ga-Mo非贵金属催化剂,降低了催化剂失活的速率,获得了良好的脱氢性能。 相似文献
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