核设施退役γ源项现场测量技术研究(英文)

非破坏性分析技术(NDA)是核设施退役特性调查中的重要技术之一。就地γ谱仪是一类可专门用于核设施建筑物和现场清污测量、放射性污染源项调查的NDA装置,其探测器必须进行合适的校准。报告给出一种新的用于核设施退役中放射性非破坏性测量的就地HPGeγ谱仪探测器的校准技术,即蒙特卡罗方法模拟计算校准技术。采用校准了的一台就地HPGeγ谱仪对中国原子能科学研究院的核设施/实验室的不锈钢管和不锈钢罐进行了现场就地测量分析,同时取样进行实验室样品分析;还对核工业航测遥感中心的大体积辐射模型(铀、镭、钍)进行了就地测量分析。就地测量结果与实验室样品分析结果及大体积辐射模型标称值的相对偏差小于±45.0%。     

就地HPGeγ谱仪偏差的实验验证

在某放射性污染场选取一块地势平坦区域,就地HPGeγ谱仪现场测量,并采样进行实验室γ谱仪分析.两种结果比较,验证了就地HPGeγ谱仪测量结果偏差.实验表明,相对于样品的实验室分析结果,就地HPGeγ谱仪对241Am、137Cs、60Co、152Eu、155Eu的测量结果偏差分别为-22%、-2%、8%、-20%、11%.     

利用土壤样品中天然~(232)Th、~(226)Ra衰变子体确定HPGe γ谱仪测量效率的研究

在土壤放射性活度测量中,利用土壤样品中天然存在的232Th衰变系和226Ra及其短寿命子体平衡时各γ光子发射率的相对关系,先确定HPGe γ谱仪对不同能量γ光子的相对效率刻度曲线,然后利用谱仪对KCl中40K1.460MeV γ光子的测量效率,实现对HPGe γ谱议的全能峰效率刻度。经与核工业放射性计量测试中心进行的同一样品分析结果比对,吻合良好。     

圆柱体模型放射性核素比活度的HPGeγ谱仪就地测定

本工作采用一台便携式HPGeγ谱仪系统,对核工业航测遥感中心二级放射性计量站的地面圆柱体放射性模型（φ220cm×60cm,以下简称圆柱体模型）的放射性核素比活度进行了就地测量分析。 谱仪系统采用美国ORTEC公司生产的GHX-20190-P-LP型 HPGeγ探测器,其晶体几何尺寸为φ54.8mm×57.9mm,相对探测效率ε=30.3％,对60Co　1.332 5 MeV的能量分辨率FWHM     

钢铁样品中天然放射性核素的分析

本文报告了利用HPGe反康普顿谱仪分析钢铁样品的结论,其中包括效率刻度、样品制备和测量,以及确定样品中天然放射性核素含量的γ峰选择方法等。     

IAEA国际比对样品的γ谱分析

本实验室使用超低本底HPGe γ谱仪参加了2006年IAEA组织的γ核素放射性活度测量比对.按比对要求测量了土壤和水样中54Mn, 60Co, 65Zn, 134Cs, 137Cs, 241Am, 109Cd, 210Pb以及草样中的40K, 137Cs.使用无源效率刻度软件LabSOCS对HPGe γ谱仪进行效率刻度,γ谱分析采用Genie 2000分析软件.与IAEA的参考值相比,本实验室报出的测量值的总体接受率为89%,不被接受率为0,高于327个参加比对实验室分析结果为64%的总体可接受率,明显低于29%的总体不被接受率.     

就地HPGe γ谱仪"比值法"核素深度分布测量

建立了就地HPGe γ谱仪对地表层土壤中152Eu深度分布直接测量的"比值法"技术.实验结果表明,放射性污染场8个实验点152 Eu深度分布均近似星指数函数形式,"比值法"现场测量结果相对于采样-实验室γ谱仪分析结果的最大偏差为-33.8%.这说明,就地HPGeγ谱仪"比值法"152Eu深度分布测量技术是可行的.     

四川省乐山市原煤伴生放射性水平调查

为了解四川省乐山市煤矿开采行业原煤伴生放射性水平,对乐山市沙湾区、峨边县、夹江县、峨眉山市、五通桥区等五区煤矿开采企业原煤堆进行现场γ空气吸收剂量率测量和利用HPGeγ谱仪测量了原煤样品中238U、232Th、226Ra和40K放射性比活度。结果显示煤矿堆表面γ空气吸收剂量率的平均值为151nGy/h,原煤238U、232Th、226Ra和40K平均放射性比活度分别为150、82、113和294Bq/kg。乐山地区煤矿堆附近工作人员γ外照射年有效剂量最大值为0.252mSv/a;根据2007年国家《伴生放射性污染源监测范围及对象》乐山地区煤矿开采企业均属第二类污染源。     

无源效率刻度法测量高浓铀浓缩度

利用HPGe谱仪测量了高浓铀样品γ谱,分析γ谱中235U的特征γ射线163和186 keV以及238U的特征γ射线1 001 keV的峰面积。利用ISOCS软件建立测量模型,对这几条γ射线进行了无源效率刻度。实验结果显示,测量值与参考值相差+1.1%,其误差主要来源于无源效率刻度计算和峰面积计算。     

水样品放射性活度以土壤样为标准的测量误差修正

以已知活度的土壤样为标准对水样中的放射性活度用高纯锗(HPGe)γ谱仪进行测量,由于两样品在组成成分特别是密度上的差别,会给测量结果带来一定误差。为了修正这一刻度误差,本文采用蒙特卡罗方法,通过分别模拟计算HPGe探测器对水样和土样中238U2、32Th2、26Ra4、0K等核素特征γ射线的探测效率,得到了以土样为标准测量水样核素活度引入的刻度误差。对238U为12%,其余三种核素均小于5%的误差,从而建立起了对这一刻度误差进行修正的方法。     

~(236)U灵敏度的AMS测量

长寿命放射性核素236U的半衰期为2.34×107a,主要来源是235U的中子俘获反应。加速器质谱法是目前测量236U灵敏度最高的方法。本工作利用意大利那不勒斯第二大学同位素研究环境与文化遗产中心的AMS装置测量236U的灵敏度,并分析了加速器质谱测量236U时本底的可能来源。初步结果表明,236U的灵敏度(236U/238U原子比)为(2.29±0.13)×10-10。     

快中子诱发裂变测定铀同位素丰度

铀同位素丰度分析是核燃料循环中重要的分析项目。本工作在中子活化基础上提出用T(d,n)⁴He反应产生的快中子诱发裂变铀样品来测定铀同位素丰度的分析方法。该方法利用铀同位素丰度与特定裂变产物的平均产额比呈指数关系的特点,选择〖AKY-〗(⁹²Sr)/〖AKY-〗(¹⁰⁵Ru)、〖AKY-〗(⁹²Sr)/〖AKY-〗(¹³⁵I)与铀同位素丰度间的关系曲线作为工作曲线,并对模拟样品进行分析。结果表明,〖AKY-〗(⁹²Sr)/〖AKY-〗(¹⁰⁵Ru)、〖AKY-〗(⁹²Sr)/〖AKY-〗(¹³⁵I)计算结果与模拟样品的相对偏差分别为0.8%和1.8%,RSD优于3%,与γ能谱法的分析结果相符合。     

环境放射性样品装量与γ射线能量的关系

用γ谱仪分析环境土壤样品的放射性活度时,需将样品装在一定大小的圆柱形塑料盒内,习惯上总是将样品盒装满,而不考虑待分析的放射性核素发射何种能量γ射线。本文提出了样品装量与待测γ射线能量有关联的装样方法,并用蒙特卡罗方法模拟计算了不同能量γ射线的探测效率与样品装量之间的关系,得到用HPGeγ谱仪分析²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra和⁴⁰K等放射性核素活度各自的最佳装样量。     

砂岩铀矿地质样品中铀含量仲裁分析方法——同位素稀释电感耦合等离子体质谱法

本工作研究铀矿地质样品中铀含量仲裁分析方法——同位素稀释电感耦合等离子体质谱法。样品经混酸密闭消解溶矿,采用浓缩铀为稀释剂,使用高分辨电感耦合等离子体质谱测定铀同位素比值,进而计算样品中的铀含量。本方法具有明晰的计量溯源特性,铀的测量范围为1～10000μg/g,对于铀含量约为4μg/g的砂岩样品,相对扩展不确定度小于4.0%（扩展因子K=2.57）,可满足砂岩铀矿地质样品中铀含量仲裁分析要求。     

235U富集度的检测

采用γ能谱法和PC/FRAM软件分析检测铀样品中²³⁵U的富集度。实验结果表明,随机抽样的2个铀样品中,²³⁵U富集度测定值与标称值间相对偏差均在3%以内。该方法可用于铀样品中²³⁵U富集度的测量,并为今后核材料的测量提供一定的参考。     

抽气碰撞法回收擦拭样品上铀微粒方法

建立了一种回收微粒的新方法——抽气碰撞法。擦拭布上的铀微粒通过抽气碰撞装置回收到导电胶上,用于二次离子质谱仪（SIMS）对微粒的同位素丰度比测量。使用扫描电镜（SEM）寻找和统计擦拭布和导电胶上的微粒数目,计算装置的回收率。该装置对核孔膜上直径为0.5～20.0μm的铅微粒回收率为(43±5)%,擦拭布上铀微粒回收率约为48%,回收微粒的分散性好。制备的样品可直接用于SIMS测量,SIMS对²³⁵U与²³⁸U同位素丰度比的测量值为0.00725±0.00009,测量标准偏差小于3%。     

系列铀同位素基准物质的研制

利用高纯²³⁵U和²³⁸U研制系列铀同位素基准物质,其相对不确定度优于0.05％。采用以基准物质重铬酸钾为滴定剂的自动电位滴定法对基准物质中的铀含量进行准确定值。所研制的铀同位素基准物质可用以对我国现有的26种铀同位素标准物质重新进行定值,从而使这些标准物质中铀同位素测量值的不确定度降低,并使其具有可溯源性。     

基于γ能谱特征峰测定铀矿石样品铀-镭平衡系数

在铀矿勘探中,了解铀系平衡状况对储量评价十分重要。本文分析了利用γ能谱中的特征峰测定铀-镭平衡系数的原理,研究了通过铀矿石的高分辨率多道γ能谱中1001.03keV谱峰和934.06keV谱峰分别推算238U、226Ra的含量并以此计算铀-镭平衡系数的数学过程。开展了铀矿模型测量实验,实验结果验证了该方法的可行性,可应用于铀矿γ测井勘探工作中。     

反符合法测量152Eu放射性溶液的活度

¹⁵²Eu的衰变纲图复杂,包括72.1%的EC衰变和27.9%的β-衰变,衰变子体退激过程中又放出140多条γ射线,其中,12条能量处在122~1408keV之间,是主要γ射线。¹⁵²Eu常用于HPGeγ谱仪能量校准和效率校准等,¹⁵²Eu的放射性活度准确测量极为重要。本工作利用4πβ(PPC)-γ(HPGe)反符合测量装置对¹⁵²Eu的活度进行绝对测量,并与4πβ-4πγ符合效率外推法和HPGeγ谱仪、4πγ高气压电离室测量的结果进行了比较。这几种方法的测量结果在不确定度范围内一致。