镎在GMZ01型缓冲材料中的迁移研究

深地质处置是国内、外公认的高放废物处置方式,高放废物中的放射性核素在处置缓冲回填材料的迁移是处置库安全评价研究的重要内容。分析了我国首选缓冲回填材料GMZ01型缓冲材料的矿物成分,并使用批式法和恒定源扩散法研究了²³⁷Np在其上的吸附和扩散行为,获得处置库安全评价所需的吸附分配比(K_d)和有效扩散系数D_e值。实验结果表明：GMZ01型缓冲材料主要成分为蒙脱石,具有较多的孔隙结构。²³⁷Np在GMZ01型缓冲材料25℃条件下的K_d值为(17±3) mL·g^-1,有效扩散系数为(1.12±0.08)×10^-11 m²·s^-1。     

高温对混合型缓冲砌块渗透性能影响研究

在高放废物地质处置库中,温度升高会改变缓冲材料的渗透性能。以混合型缓冲砌块为研究对象,在不同温度(25、60和90℃)和含盐度(蒸馏水DI、模拟北山地下水平均值和最大值)条件下进行渗透试验,测试其在Z、θ方向的水力传导系数K。结果表明：水力传导系数K随温度升高而增加,其中在常温条件下,K在10^-12 m·s^-1数量级;而当温度从25℃升高到60或90℃时,K分别升高到1.49～1.76倍或1.09～2.45倍。混合型缓冲砌块的θ方向的K略大于Z方向的K,但不超过2倍,表现为各向同性。干燥状态试样的K值比保湿状态试样的K值高2～7倍,仍满足低于10^-10 m·s^-1的高放废物处置缓冲材料防渗性能要求,干湿状态对水力传导系数影响不大。     

高放废物地质处置中的工程材料

凡人类从事于与核材料有关的许多生产、生活活动均可能产生不同活度的放射性废物.高放废物由于具有放射性水平高、发热量大、核素寿命长等特点,其安全处置倍受全球科学家和广大公众所重视.目前深地质处置被国际上公认为处置高放废物的最有效可行的方法.借鉴已有研究成果,我国采用多重工程屏障系统(包括废物固化体、废物罐及其外包装和缓冲/回填材料)和适宜的地质围岩地质体共同作用来确保高放废物与生物圈的安全隔离.参照国际上该领域的研究成果,结合我国处置概念,本文就高放废物地质处置中的工程材料(废物固化体、废物罐、外包装、缓冲材料、回填材料),以及其材料选择、设计要求和研究重点等进行了总结.     

137Cs和90Sr在北山花岗岩中吸附和扩散探究

关键核素在相关介质中的吸附和扩散参数获取是深地质处置安全评价的重要组成部分。探究了¹³⁷Cs和⁹⁰Sr在北山不同地区花岗岩中的吸附和扩散过程,并通过拟合扩散数据给出有效扩散系数。不同地区花岗岩矿物组成基本类似,但是具体比例有所差异。吸附实验结果表明：算井子地区的花岗岩对¹³⁷Cs和⁹⁰Sr的吸附性能最强,而新场和沙枣园地区的花岗岩的吸附性能相当。¹³⁷Cs在新场、算井子和沙枣园地区的有效扩散系数分别为9.0×10^-14、9.3×10^-14和1.0×10^-13 m²·s^-1,⁹⁰Sr在新场、算井子和沙枣园地区的有效扩散系数分别为1.2×10^-13、5.6×10^-13和3.2×10^-13 m²·s^-1,两种核素在3个地区的花岗岩中的有效扩散系数...     

好书推荐·《新世纪中国高放废物地质处置》

正本书收录了进入21世纪以来,主要是2000-2011年期间,我国在高放废物地质处置各领域有代表性的重要论文,包括高放废物地质处置战略和规划研究、地下实验室规划、高放废物处置库选址和场址评价、处置库工程屏障、玻璃固化体性能、缓冲回填材料性能、处置工程、放射性核素迁移行为、安全评价等领域的论文。基本反映了这一时期我国高放废物地质处置     

大气条件下高庙子钠基膨润土化学缓冲特性研究

深地质处置目前被国际上公认为是处置高放废物的最有效可行的方法。我国采用多重工程屏障系统和适宜的地质体共同作用来确保与生物圈的安全隔离。缓冲材料是高放废物重要的工程屏障材料之一,我国选用高庙子钠基膨润土作为缓冲材料的基础材料。膨润土作为缓冲材料的一个重要性能表现为缓冲孔隙水的化学变化。介绍了GMZ-1钠基膨润土大气条件下与蒸馏水的反应试验,并对试验结果进行了讨论。批式试验反应溶液中钠离子来源于钠基膨润土层间阳离子和矿物溶解,镁离子来源于钠基膨润土层间阳离子,钾离子和钙离子来源于矿物溶解,相关研究认识对于高放废物处置库近场核素迁移研究和评价工程屏障的长期稳定性具有重要意义。     

裂隙水流-传热对高放废物处置库近场温度影响的三维离散元分析

裂隙水流-传热是高放废物处置库行为的重要影响因素。为研究裂隙水流-传热对高放废物处置库近场温度的影响,采用3DEC离散元软件计算分析了完整岩体模型和裂隙岩体水流模型对处置库近场温度分布和演变的影响。计算分析表明:由于裂隙水流的吸热降温作用,裂隙岩体模型的废物罐表面膨润土温度低于完整岩体模型的废物罐表面膨润土温度,并缩短了达到稳态所需要的时间;裂隙水流上游区域废物罐表面膨润土温度显著低于裂隙水流下游区域废物罐表面膨润土温度;在设定条件下,裂隙岩体模型的废物罐表面膨润土最高温度约为完整岩体模型废物罐表面膨润土最高温度的75%,裂隙水流速度从0.2mm/s增大到0.5mm/s,废物罐表面膨润土最高温度降低约4%。     

高放废物地质处置库安全特性研究

高水平放射性废物(简称高放废物)是一种放射性强、毒性大、含有长半衰期核素且发热的特殊废物,对其进行最终处置难度极大,面临一系列的科学、技术、工程及社会学的挑战。高放废物安全处置的核心是,要确保在数万年甚至更长时间内,将高放废物与生物圈进行有效隔离。我国核武器研制和生产过程中,已经积累了一批亟待地质处置的高放废物,急需开展技术研发,并建设处置库对其进行最终地质处置。另外,我国核电站乏燃料后处理产生的高放废物以及某些不宜后处理的乏燃料,也需进行最终地质处置。本文针对高放废物安全处置的要求,对高放废物处置库的工程屏障(玻璃固化体、废物罐、缓冲材料等)和天然屏障(处置库围岩)的安全特性进行了研究,介绍了我国高放废物地质处置库选址、工程屏障和安全评价的进展。     

中国高放废物处置库缓冲材料选择与基本性能

人类的许多生产、生活活动均可能产生不同活度的放射性废物。其中高放废物由于具有放射性水平高,发热量大,并含有对生物极有害的α放射性的长寿命核素等特点,其安全处置倍受全球科学家和广大公众所重视。目前深地质处置被国际上公认为处置高放废物的最有效可行的方法。借鉴国外成熟的技术和经验,我国采用多重工程屏障系统(包括废物固化体、废物容器及其外包装和缓冲/回填材料)和适宜的地质围岩地质体共同作用来确保高放废物与生物圈的安全隔离。膨润土由于具有极低的渗透性和优良的核素吸附等性能而被国际上选作缓冲材料的基础材料。经过全国膨润土矿床筛选,高庙子膨润土矿床被选作我国缓冲材料供应基地,我国高放废物深地质处置库缓冲材料的研究以产自该矿床的深部钠基膨润土作为基本组成材料。本文介绍了高庙子膨润土矿床的地质特征以及高庙子钠基膨润土的基本特征。该膨润土与国外同类型材料相比具有蒙脱石含量高(75%左右),杂质矿物相对较少的特点,这对系统和深入研究该材料以开发我国缓冲回填材料技术,确保高放废物的安全有效处置具有重要意义。     

高放废物地质处置北山预选区算井子花岗岩体地质特征

为评价高放废物地质处置北山预选区算井子地段的地质条件适宜性,重点对该地段内的花岗岩体开展了遥感解译、地质调查、地球物理探测和钻孔勘察等处置库场址的区域调查工作,获得算井子岩体的规模、岩性和断层等地质信息,基本掌握算井子岩体的地质特征,为地段的比选和该地段内处置库场址的圈定提供了地质资料。区域调查结果显示：算井子花岗岩体的地表出露面积约176 km²,地球物理探测的岩体推测深度约2 000 m,钻孔验证的岩体实际深度不少于600 m。该岩体的岩性以中粗粒块状花岗闪长岩为主。岩体中共识别出9条断层,按走向可分为NE向和NW向两组。由这两组断层切割而成的地表面积最大的岩块约46 km²。算井子岩体具备岩体规模较大,地质条件简单,岩性单一,岩体内部断层较少等非常适宜高放废物地质处置的地质条件。     

集成缓冲材料对锶的长期阻滞效应

缓冲材料作为高放废物处置库中多重屏障体系的最后一道人工屏障,其对放射性核素的阻滞性能将直接影响到处置库的长期稳定性和安全性。以具有低渗透性和良好的膨胀自愈性的膨润土作为集成缓冲材料的基材,以沸石和黄铁矿作为矿物添加剂,三者按照质量比为63∶27∶10均匀混合构成集成缓冲材料B7ZP,并采用恒定源扩散实验分析了锶在干密度为1.70g/cm~3试样中的扩散特性,结果表明,B7ZP缓冲材料对锶具有良好的阻滞性能,其表观扩散系数为3.30×10~(-12) m~2/s。同时,以多孔介质污染物迁移理论为依据,建立了锶在集成缓冲材料B7ZP中迁移的对流-弥散-吸附多场耦合方程,并应用Matlab软件分析了不同的时间尺度、渗流速率、表观扩散系数和阻滞因子等因素下集成缓冲材料B7ZP对锶的长期阻滞性能,为高放废物处置库的缓冲材料设计和长期阻滞性能评价提供科学依据。     

239Pu(Ⅳ)在花岗岩裂隙介质中迁移的数值模拟

基于双重连续介质模型,根据单裂隙岩体核素迁移规律,推导了核素在平行板单裂隙岩体裂隙域和基质域中的迁移方程,并得出了核素在基质域和裂隙域中的相对浓度。模拟过程中选择²³⁹Pu(Ⅳ)作为分析对象,结合研究区渗透系数和分配系数等参数值,分析了研究区花岗岩岩体裂隙域和基质域中相对浓度的分布情况,预测了²³⁹Pu(Ⅳ)在裂隙域和基质域中的发展趋势和迁移情况。模拟表明²³⁹Pu(Ⅳ)在基质域内的扩散非常缓慢,经过0.5×10⁵ a,扩散范围仅在毫米量级,而在裂隙域中大约迁移3m,模拟结果表明该花岗岩区域具备处置含²³⁹Pu(Ⅳ)等放射性废物的条件。同时讨论了裂隙域水的平均速度、隙宽、渗透系数、基质域和裂隙域内阻滞系数等参数的变化对放射性核素裂隙域迁移情况的影响。     

高温、高压和pH值多种因素作用下蒙脱石层间Cs+/UO2+2水化和扩散行为的分子模拟

作为核废物地质处置库缓冲回填材料的主要成分,蒙脱石在特殊环境（高温、高压和pH多种因素作用）下吸附阻滞核素的行为对缓冲回填材料的性能评估至关重要。为从微观分子尺度探究特殊环境下蒙脱石层间核素离子的吸附扩散行为,本文采用蒙特卡罗（MC）和分子动力学（MD）方法,分别研究了Cs⁺/UO²⁺₂在蒙脱石层间的吸附行为,以及高温、高压和pH值多种因素作用下的水化和扩散动力特征。MC结果表明：蒙脱石层间的Cs⁺、UO²⁺₂周围分别会形成1层和2层水化壳,且层间水分子与四面体中氧原子之间形成了明显的氢键;当c=1.25 nm时,蒙脱石层间最多可吸附285个水分子。MD结果表明：高温、高压和pH值都会对Cs⁺、UO²⁺₂的水化和扩散产生影响。常温、常压下pH值分别为11.85、12.15时,Cs⁺、UO²⁺₂水化壳中的水分子数最多;pH值分别为12.15、11.85时,Cs⁺、UO²⁺₂的扩散系数最大,分别为5.31×10^-13 m²/s和1.11×10^-12 m²/s。与常温、常压相比,高温、高压下Cs⁺、UO²⁺₂水化壳中的水分子数最多时,pH值分别为7.00、12.15;而Cs⁺、UO²⁺₂扩散系数最大（1.12×10^-12 m²/s、1.01×10^-12 m²/s）时的pH值均为12.15。     

类铀矿岩材料制备及氡扩散系数测定的实验研究

扩散过程是主导氡在铀矿岩中运移与析出的主要方式。铀矿原岩辐射较大且取样困难,不利于开展有关室内实验。为了解决以上问题,依据相似理论,以某花岗岩为原型,选取石英砂、铀尾砂、水泥、精铁粉和微硅粉等为原材料,制备了3种不同材料配比的圆柱形类铀矿岩试样,并测定了原型和试样的物理力学参数;然后采用密闭腔体法测量了原型和试样在不同包裹方式下的累积氡浓度,推导氡的扩散性能参数的计算公式,通过计算获得了原型和试样的氡扩散长度和扩散系数。实验结果表明:花岗岩原型与所制备的类铀矿岩的颗粒密度、抗压强度、抗拉强度、内聚力和内摩擦角相似比的均值分别为1.09∶1、3.93∶1、4.28∶1、3.47∶1和1.00∶1;花岗岩原型的扩散系数为0.146×10^-6m²·s^-1,类铀矿岩的扩散系数介于0.114×10^-6～0.594×10^-6m²·s^-1之间,两者的相似比介于0.25∶1～1.28∶1之间。研究认为所制备的试样3在一定程度上可用来模拟花岗岩型铀矿岩,以满足室内实验的需求。     

99Tc在膨润土和北山花岗岩中的弥散行为

⁹⁹Tc因其半衰期长达21万年且以TcO₄^-形式存在时随地下水迁移能力强,是高放地质处置中重点关注的核素之一。为估测⁹⁹Tc在北山高放候选处置废物地质场址中的迁移能力,研究了北山地下水中TcO₄^-在高庙子膨润土和北山花岗岩中的弥散行为。结果表明：地下水中TcO₄^-和³H在高庙子膨润土和北山花岗岩中的弥散行为类似,表明膨润土和花岗岩对TcO₄^-迁移的阻滞能力很弱。地下水中TcO₄^-在高庙子膨润土和北山花岗岩中的弥散系数随水流速和温度的增大而增大,弥散度相对稳定。     

长江沿岸部分NORM行业水中210Po的分析

人类所受辐射照射主要来源于天然辐射。本工作分析了长江沿岸部分NORM行业水中²¹⁰Po的浓度。结果表明,燃煤电厂、水泥厂、钢铁厂、铁矿排出水口中²¹⁰Po的活度浓度分别为(0.93～4.76)×10^-3 Bq/L、(1.12±0.07)×10^-2 Bq/L、(9.89±0.78)×10^-3 Bq/L、(2.17±0.21)×10^-3 Bq/L,均在长江水系²¹⁰Po的波动范围之内。稀土加工排放的废水和雨水中²¹⁰Po的活度浓度分别为(1.03~1.40)×10^-1Bq/L、(3.05±0.04)×10^-1Bq/L,比本底水平高两个数量级,需要引起特别关注,有待于进一步研究。     

高放废物处置区域尺度岩体适宜性评价研究

岩体适宜性评价是高放废物处置库选址和设计的重要工作内容,以判断场址岩体是否满足处置库长期包容和隔离核素的功能要求。依据我国的高放废物处置概念和场址条件,提出了Q_HLW岩体适宜性评价方法,但目前Q_HLW在场址尺度展开了较为深入的研究,尚未在处置区域尺度、处置巷道及处置坑尺度建立完善系统岩体适宜性评价方法。结合芬兰地下实验室研究和处置库设计经验,建立处置区域尺度岩体适宜性评价准则Q^P_HLW,提出了裂隙带影响、地下水化学条件、岩体渗透特性、岩体强度应力比值以及岩体完整性等评价指标的取值方法,并确定岩体适宜性评价分级标准。随后,利用芬兰高放废物处置ONKALO地下实验室场址数据,测试和验证处置区域尺度岩体适宜性评价准则Q^P_HLW的合理性与可行性。最后以北山地下实验室新场场址为评价对象,开展处置区域尺度岩体适宜性评价,适宜性评价结果表明：新场场址在处置深度400～450 m及550～600 m内岩体完整性高,岩体适宜性程度高,适合布置处置巷道。     

中国高放废物地质处置研究进展:1985～2004

如何安全处置高放废物是核工业可持续发展面临的挑战性问题。我国的高放废物深地质处置研究从1985年开始，提出的计划目标是：于21世纪中叶建成我国高放废物地质处置库，处置的对象是玻璃固化块、超铀废物和部分乏燃料，处置库为竖井一坑道型，候选围岩为花岗岩，位于饱和带中。在1985～2004的20a中，我国高放废物地质处置研究取得了进展，已确定我国高放废物最终处置走“深地质处置”，并且是“三步曲”式的技术路线，即处置库选址和场址评价一地下实验室一处置库。经过全国筛选对比，已初步选定甘肃北山地区为重点预选区，该区地处戈壁，地壳结构完整，地壳稳定，人烟稀少，地质条件和水文地质条件均有利。20世纪90年代初期，开展了地下实验室的选址工作，初步选择了北京郊区2处地点为我国高放废物地质处置“普通地下实验室”的场址。已确定使用膨润土作为处置库的回填材料，并初步确定内蒙古高庙子膨润土为我国高放废物处置库的首选缓冲回填材料。对膨润土的矿物学、岩土力学、物理力学性质和热学性质进行了研究。已获得一批放射性核素(主要是Np、Pu、Tc)在北山花岗岩和膨润土上的吸附分配比、扩散系数和弥散系数等参数，建立了低氧手套箱和模拟处置库温度、压力和氧化一还原条件的小型实验装置。高放废物中的关键核素的化学行为研究也取得进展。花岗岩接触带核素迁移、铀矿床中超铀元素迁移、青铜器腐蚀等天然类比研究取得了成果。还开展了高放废物地质处置系统总性能评价源项和生物圈模式的调研。概念设计研究仅在20世纪90年代初开展了部分研究。从1999年开始，与国际原子能机构开展了2期高放废物地质处置技术合作项目，极大地提高了我们的技术水平。20a的科研工作为我国在21世纪完成高放废物地质处置奠定了一定基础。     

Cs和I在某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线周围土壤中的扩散行为

裂变产物¹³⁷Cs和^129/131I是液态流出物中重点关注的核素，其产额高、迁移能力强，具有生物有效性，是核设施辐射环境安全评价的重要指标。本文以某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线下方浅层土壤及模拟地下水为实验材料，采用稳定同位素(¹³³Cs和¹²⁷I)替代开展贯穿扩散实验，通过自定义软件Pycharm对扩散数据进行拟合。结果表明，不同采样点的浅层土壤通过吸附作用阻滞Cs⁺扩散，Cs⁺的有效扩散系数为3.87×10^-11～4.31×10^-11 m²/s;而对于阴离子I^-,其所有采样点的固液分配系数K_d均趋近于0(1.75×10^-4～2.72×10^-7 L/g)、有效扩散系数为1.97×10^-11～2.61×10^-11 m²/s,表明弱吸附...     

中国高放废物地质处置21世纪进展

21世纪近20年,我国高放废物深地质处置进入了一稳步发展的新阶段,在法律法规、技术标准、战略规划、选址和场址评价、工程屏障研究、处置库和地下实验室概念设计、核素迁移和安全评价研究等方面取得了显著进展。其主要亮点包括颁布了《中华人民共和国放射性污染防治法》和《中华人民共和国核安全法》,制定了《高放废物地质处置研究开发规划指南》,颁布了《高放废物地质处置设施选址》核安全导则,确定了2020年前开工建设地下实验室、2050年建成高放废物处置库的目标,甘肃北山预选区被确定为我国高放废物地质处置库首选预选区,建立了场址评价方法技术体系,确定了内蒙古高庙子膨润土为我国高放废物处置库的首选缓冲回填材料,建立了我国首台缓冲回填材料热 水-力-化学耦合条件下特性研究大型实验台架（China-Mock-Up）,获得了一批关键放射性核素的迁移行为数据,开展了初步的安全评价,完成了地下实验室安全技术研究。确定甘肃北山的新场为我国高放废物地质处置地下实验室的场址。2019年5月6日,国家国防科工局批复中国北山高放废物地质处置地下实验室工程建设立项建议书,标志着我国高放废物地质处置正式进入地下实验室阶段。这一系列工作进展和取得的成绩为我国2020年开工建设地下实验室、掌握高放废物地质处置技术奠定了坚实的基础。