镎在GMZ01型缓冲材料中的迁移研究

深地质处置是国内、外公认的高放废物处置方式,高放废物中的放射性核素在处置缓冲回填材料的迁移是处置库安全评价研究的重要内容。分析了我国首选缓冲回填材料GMZ01型缓冲材料的矿物成分,并使用批式法和恒定源扩散法研究了²³⁷Np在其上的吸附和扩散行为,获得处置库安全评价所需的吸附分配比(K_d)和有效扩散系数D_e值。实验结果表明：GMZ01型缓冲材料主要成分为蒙脱石,具有较多的孔隙结构。²³⁷Np在GMZ01型缓冲材料25℃条件下的K_d值为(17±3) mL·g^-1,有效扩散系数为(1.12±0.08)×10^-11 m²·s^-1。     

高放废物处置库岩体不同条件下缓冲材料饱和机理研究

缓冲材料作为高放废物处置库内最后一道人工屏障,其饱和过程对处置库多重屏障体系设计具有重要意义。以高放废物处置单元为研究对象,建立了相应的热-流-固耦合模型,模拟了饱和花岗岩体条件下缓冲材料饱和过程,并开展了岩体不同边界水压力、岩体裂隙对缓冲材料饱和过程影响研究。研究结果表明：处置库内缓冲材料外部、下部靠近花岗岩的区域饱和度率先增大,然后逐渐由外部向内部、下部向上部进入饱和状态。饱和花岗岩体边界水压分别为5、3和1 MPa时,缓冲材料达到饱和时间分别为28.9、45.63和110.72 a,随着花岗岩体边界水压的下降,处置单元内缓冲材料达到饱和时间将大幅增加。岩体裂隙的渗透率分别为1.098×10^-17、1.098×10^-15、1.098×10^-13和1.098×10^-11m²时,缓冲材料达到饱和时间分别为22.69、22.09、17.34和17.12 a,岩体中裂隙的存在能够加快缓冲材料的饱和过程。     

磷酸二丁酯在2.0 mol/L HNO3介质中的水解动力学

通过红外光谱、气质联用和离子色谱等分析方法确定了磷酸二丁酯在后处理常见工况2.0 mol/L HNO₃下的反应产物主要为丁醇、丁酸、丙酸、磷酸一丁酯和磷酸根离子等。采用离子色谱定量分析测定了磷酸一丁酯和磷酸根离子的浓度与反应时间和温度的关系,计算了磷酸二丁酯水解反应的速率常数,并对测定数据进行了计算拟合。结果表明：在110~150 ℃范围内,磷酸二丁酯的水解速率随温度的升高呈指数增长,满足准一级反应动力学方程;110 ℃和150 ℃的一级水解速率常数分别为6.30×10^-3 s^-1和2.10×10^-1 s^-1,二级水解速率常数分别为3.10×10^-3 s^-1和1.98×10^-1 s^-1;一级水解反应的指前因子为9.38×10¹² s^-1,对应的活化能为111.0 kJ/mol,二级水解反应的指前因子为1.09×10¹⁶ s^-1,对应的活化能为135.2 kJ/mol。动力学计算值与实验值的误差在±9%以内。     

无损检测技术在缓冲材料砌块压制质量检测中的应用

缓冲材料是高放废物地质处置库的最后一道人工屏障,通常是以高压实预制砌块的形式堆砌在废物罐周围,砌块压制质量将极大地影响其工程性质。以缓冲材料压实砌块为研究对象,使用超声波测试、热传导测试和激光三维扫描3种无损检测方法,对不同尺寸和干密度的小型试样、大型砌块的不同位置进行了质量检测和分析。结果表明：小型试样的纵波波速随干密度和含水率的增大而增大,纵波波速与干密度呈近似线性关系,大型砌块的纵波波速随压制面距离的增加而减小;大型砌块顶面各个位置的导热系数变化不明显,砌块高度方向导热系数随压制面距离的增加而减小,且与纵波波速测试结果具有一致性。激光三维扫描技术可以快速、全面获取砌块的线、面和体等各种数据参数。因此,超声波测试、热传导测试和激光三维扫描可为缓冲材料大型砌块制备工艺的优化和砌块压制均匀性的评价提供重要的参数依据和技术支撑。     

膨润土-砂混合物缓冲层轴向热传导性研究

膨润土-砂混合物作为高放废物处置库缓冲材料,在高放废物衰变释热作用下,其物理力学性能对处置库的稳定和安全性具有重要影响。本研究采用自行设计的装置,对按比例缩小后的不同干密度、含水率、掺砂率试样进行热传导模拟试验,并对缓冲层热-力耦合过程进行数值模拟分析,得到了缓冲层温度、应力和应变的变化及分布情况,重点分析了温度的影响。结果表明,增大试样干密度、含水率和掺砂率均可提高其导热性,应变也随之增大,应力受温度影响较早达到平衡;缓冲层靠近热源的位置温度、应力和应变最大,沿轴向方向递减,初始时刻变化明显。     

类铀矿岩材料制备及氡扩散系数测定的实验研究

扩散过程是主导氡在铀矿岩中运移与析出的主要方式。铀矿原岩辐射较大且取样困难,不利于开展有关室内实验。为了解决以上问题,依据相似理论,以某花岗岩为原型,选取石英砂、铀尾砂、水泥、精铁粉和微硅粉等为原材料,制备了3种不同材料配比的圆柱形类铀矿岩试样,并测定了原型和试样的物理力学参数;然后采用密闭腔体法测量了原型和试样在不同包裹方式下的累积氡浓度,推导氡的扩散性能参数的计算公式,通过计算获得了原型和试样的氡扩散长度和扩散系数。实验结果表明:花岗岩原型与所制备的类铀矿岩的颗粒密度、抗压强度、抗拉强度、内聚力和内摩擦角相似比的均值分别为1.09∶1、3.93∶1、4.28∶1、3.47∶1和1.00∶1;花岗岩原型的扩散系数为0.146×10^-6m²·s^-1,类铀矿岩的扩散系数介于0.114×10^-6～0.594×10^-6m²·s^-1之间,两者的相似比介于0.25∶1～1.28∶1之间。研究认为所制备的试样3在一定程度上可用来模拟花岗岩型铀矿岩,以满足室内实验的需求。     

137Cs和90Sr在北山花岗岩中吸附和扩散探究

关键核素在相关介质中的吸附和扩散参数获取是深地质处置安全评价的重要组成部分。探究了¹³⁷Cs和⁹⁰Sr在北山不同地区花岗岩中的吸附和扩散过程,并通过拟合扩散数据给出有效扩散系数。不同地区花岗岩矿物组成基本类似,但是具体比例有所差异。吸附实验结果表明：算井子地区的花岗岩对¹³⁷Cs和⁹⁰Sr的吸附性能最强,而新场和沙枣园地区的花岗岩的吸附性能相当。¹³⁷Cs在新场、算井子和沙枣园地区的有效扩散系数分别为9.0×10^-14、9.3×10^-14和1.0×10^-13 m²·s^-1,⁹⁰Sr在新场、算井子和沙枣园地区的有效扩散系数分别为1.2×10^-13、5.6×10^-13和3.2×10^-13 m²·s^-1,两种核素在3个地区的花岗岩中的有效扩散系数...     

用于n/γ混合场测量的涂硼电离室研制

研制了一种能同时测量混合场中γ和中子注量率的涂硼电离室,并实验测试了其性能。涂硼电离室由两个大小和结构一致的腔室组成：1个仅对γ灵敏,另1个对γ与中子均灵敏。用强度为2.7×10⁷ s^-1 的Am-Be源测得电离室的中子灵敏度达9.2×10^-16 A/(cm^-2•s^-1),在剂量率为5.24 μGy/h的¹³⁷Cs γ场中,电离室的γ灵敏度达7.36×10^-16 A/(MeV•cm^-2•s^-1)。涂硼电离室I-V曲线坪长为600 V,坪斜小于4%/100 V,在工作电压为-400 V时,其γ补偿修正系数<5%,可用于核设施周围的混合场监测。     

缓冲/回填材料砌块抗剪强度试验研究

抗剪强度是缓冲/回填材料机械缓冲性能的评价指标之一。使用单轴压实法制备缓冲/回填材料大型砌块并利用钻孔取芯获得其不同位置处代表性试样,通过直剪试验测定砌块的抗剪强度。实验结果表明：取芯方法对大型砌块剪切试验结果有较大影响;总体上看试样的抗剪强度越大,其发生剪切破坏时的剪位移越小。干密度1.79 g·cm^-3,含水率13.70%的1/8型扇形砌块的粘聚力为1.395 MPa,内摩擦角为26.18°。首次获得了米级尺度大型缓冲材料砌块及大型回填材料砌块的抗剪强度参数,为缓冲/回填材料的设计以及数值模拟工作提供了重要的输入条件。     

99Tc在膨润土和北山花岗岩中的弥散行为

⁹⁹Tc因其半衰期长达21万年且以TcO₄^-形式存在时随地下水迁移能力强,是高放地质处置中重点关注的核素之一。为估测⁹⁹Tc在北山高放候选处置废物地质场址中的迁移能力,研究了北山地下水中TcO₄^-在高庙子膨润土和北山花岗岩中的弥散行为。结果表明：地下水中TcO₄^-和³H在高庙子膨润土和北山花岗岩中的弥散行为类似,表明膨润土和花岗岩对TcO₄^-迁移的阻滞能力很弱。地下水中TcO₄^-在高庙子膨润土和北山花岗岩中的弥散系数随水流速和温度的增大而增大,弥散度相对稳定。     

CLAM钢中氕氘的渗透与去除

低活化铁素体/马氏体钢（RAFM钢）是聚变堆产氚包层的优选结构材料。氢同位素在结构材料中的扩散渗透特性关系到产氚回收率、燃料循环及运行安全。本工作对国内研发RAFM钢之一的CLAM钢进行了气体驱动的氘渗透实验,得到573～873 K温度范围内氘的宏观溶解度S（mol/(m³•Pa^0.5)）为0.264exp(-22 447/RT),扩散系数D（m²/s）为1.38×10^-7exp(-17 271/RT),渗透率Φ（mol/(m•s•Pa^0.5)）为3.64×10^-8exp(-39 718/RT)。还进行了氕氘气体混合物的渗透实验,确认了渗透同位素效应;探索了钢中溶解氘的真空热释放去除。     

低活化马氏体钢热变形行为及机理型本构建模研究

利用Gleeble-3500热模拟试验机研究了低活化马氏体钢在变形温度为850～950 ℃、应变速率为0.001～1 s^-1条件下的热变形行为。建立了流变应力本构方程,并评估了该方程的预测能力。绘制了低活化马氏体钢在不同应变下的热加工图。结果表明：在较高的应变速率条件下,该材料主要发生动态回复,在较高变形温度和较低应变速率下具有明显的动态再结晶特征;本构方程的预测结果与实验结果符合良好;变形温度870～930 ℃、应变速率0.001～0.01 s^-1和变形温度920～950 ℃、应变速率0.3～1 s^-1分别是真应变为0.4和0.6下最优的热加工区域。     

7AXX铝合金在热压缩状态下的流变行为

研究7AXX铝合金在热变形过程中的流变行为对于提高专用设备锻件综合性能、避免材料热开裂有重要意义。本文利用Gleeble-3500热模拟试验机在变形温度360～460 ℃、应变速率0.001～1 s^-1的条件下,对7AXX铝合金铸锭进行高温压缩实验,研究了热压缩状态下温度和应变速率对该合金流变行为的影响程度,拟合得到了含Zener-Hollomon参数的7AXX铝合金流变应力表达式,建立了基于双曲正弦关系的合金热变形本构方程及热加工图。结果显示,变形温度及应变速率对7AXX铝合金的流变行为有显著影响。合金的流变应力随温度的升高而降低,随应变速率的增加而增加。合金在热压缩过程中的应力指数为3.21,热激活能为137.31 kJ/mol。变形温度385～450 ℃、应变速率0.01～0.1 s^-1是适用于7AXX铝合金的热加工条件范围。     

北山地下水中可变价核素的溶解度和种态分布研究

北山28号钻孔(BS28)毗邻我国拟建高放废物处置库首座地下实验室场址。近期,基于现场动态连续测量,并结合地下水中溶解铁含量及围岩中Fe^2＋/Fe^3＋的比例推算,获得该钻孔365～690 m深处地下水在温度为18.4 ℃和pH值为(8.1±0.2)条件下,Eh值范围为-56至98 mV。基于此,本文利用PHREEQC程序及碳酸铀酰与Mg、Ca和Sr的三元配合物的热力学数据,计算了U、⁹⁹Tc、⁷⁹Se和Np在该地下水中的溶解度及种态分布情况。结果表明,地下水的pH值为8.1,Eh值在-56 mV到98 mV之间时,U、Tc和Se的溶解度范围分别为10^-9～10^-6 mol/L、10^-14～10^-4 mol/L和10^-14～10^-7 mol/L,而Np的溶解度始终低于10^-15 mol/L。在上述条件下,溶解态U、Se与Tc主要以Ca₂UO₂(CO₃)₃、CaUO₂(CO₃)₃^2-、HSeO₃^-、SeO₃^2-、TcO₄^-等中性分子或阴离子形式存在。在假定地下水氧气分压不变的情况下,在pH值为8.1时Eh值分别取-56 mV(最小值)、21 mV(中间值)和98 mV(最大值),本文也研究了pH 值在5～11范围内变化的影响。本工作仅针对均相溶液体系进行模拟,由于北山花岗岩围岩中富含二价铁,针对地下水-岩体系的实际情况,仍需进一步开展相关核素的还原固定实验研究。     

85Kr测厚源制备及焊接性能分析

为保证⁸⁵Kr测厚源的密封质量,通过⁸⁵Kr测厚源结构设计、焊接工艺参数优化,制备合格的⁸⁵Kr测厚源。铜管与壳体的连接采用真空钎焊工艺,钎焊温度约900 ℃,时间约30 min;源窗与壳体的连接采用电子束焊工艺,焊接电流7 mA,焊接转速13 mm/s;源后盖与壳体的连接采用激光焊工艺,焊接功率180~185 W,焊接速度2 mm/s。测厚源检验结果表明,所制备的85Kr测厚源,氦质谱检漏结果小于1.0×10^-9 Pa·m³·s^-1,放射性气体检验不超过4 kBq/24 h,符合GB/T 15849—1995中“其他射气检验方法”要求。金相实验结果表明,采用优化参数试样的焊缝中未发现明显的裂纹、未焊透、未熔合等缺陷,最大焊接熔深约0.73 mm。     

高温、高压和pH值多种因素作用下蒙脱石层间Cs+/UO2+2水化和扩散行为的分子模拟

作为核废物地质处置库缓冲回填材料的主要成分,蒙脱石在特殊环境（高温、高压和pH多种因素作用）下吸附阻滞核素的行为对缓冲回填材料的性能评估至关重要。为从微观分子尺度探究特殊环境下蒙脱石层间核素离子的吸附扩散行为,本文采用蒙特卡罗（MC）和分子动力学（MD）方法,分别研究了Cs⁺/UO²⁺₂在蒙脱石层间的吸附行为,以及高温、高压和pH值多种因素作用下的水化和扩散动力特征。MC结果表明：蒙脱石层间的Cs⁺、UO²⁺₂周围分别会形成1层和2层水化壳,且层间水分子与四面体中氧原子之间形成了明显的氢键;当c=1.25 nm时,蒙脱石层间最多可吸附285个水分子。MD结果表明：高温、高压和pH值都会对Cs⁺、UO²⁺₂的水化和扩散产生影响。常温、常压下pH值分别为11.85、12.15时,Cs⁺、UO²⁺₂水化壳中的水分子数最多;pH值分别为12.15、11.85时,Cs⁺、UO²⁺₂的扩散系数最大,分别为5.31×10^-13 m²/s和1.11×10^-12 m²/s。与常温、常压相比,高温、高压下Cs⁺、UO²⁺₂水化壳中的水分子数最多时,pH值分别为7.00、12.15;而Cs⁺、UO²⁺₂扩散系数最大（1.12×10^-12 m²/s、1.01×10^-12 m²/s）时的pH值均为12.15。     

干旱地区核设施周围陆生昆虫—蒙古束颈蝗剂量系数估算

为了研究我国干旱地区核设施附近代表性生物剂量系数,以蒙古束颈蝗(Splingonotus mongolicus Saussure)为例,基于解剖学和几何学建立简化解剖学模型和基于CT断层扫描、Photoshop软件及Python编程等建立体素模型,并分别计算环境介质中⁹⁰Sr、¹³⁷Cs对蒙古束颈蝗不同组织和器官的内外照射剂量系数。为了验证本次计算结果的可行性,将计算结果与ICRP 108号报告进行了比较。由于ICRP 108号出版物采用整体简化模型,因此本文计算结果采用各个器官剂量系数总体平均值。结果显示:⁹⁰Sr对蒙古束颈蝗简化解剖学模型内外照射剂量系数分别为6.59×10^-4μGyh^-1/Bqkg^-1、6.74×10^-4μGyh^-1/Bqkg^-1;¹³⁷Cs对蒙古束颈蝗简化解剖学模型内外照射剂量系数分别为1.34×10^-4μGyh^-...     

氟锂铍熔盐热中子散射效应对熔盐堆中子学性能的影响

氟锂铍(FLiBe)熔盐作为液态熔盐堆的冷却剂和载体盐，具有一定的慢化性能，其热中子散射数据影响熔盐堆的中子学性能，进而影响熔盐堆物理设计和安全运行。基于通用蒙特卡罗粒子输运程序分析了液态FLiBe熔盐的热中子散射数据对65 MW熔盐堆堆芯中子能谱、不同能谱下有效增殖因数k_eff、核素反应率、温度反应性系数等中子学性能的影响。研究结果表明：考虑FLiBe熔盐热散射效应，堆芯中子能谱变硬，导致²³⁵U裂变反应率和k_eff变小，燃料的温度反应性系数中多普勒系数减小0.28×10^-5 K^-1，而密度反应性系数几乎无变化。当堆芯由热谱转变为相对较快的中子能谱时，FLiBe熔盐热散射效应导致²³⁵U裂变率减少的变化量降低，k_eff的下降幅度从9.2×10^-4变为2×10^-4。因此，熔盐堆堆芯物理计算需开展FLiBe熔盐的热中子散射数据影响的量化。     

Cs和I在某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线周围土壤中的扩散行为

裂变产物¹³⁷Cs和^129/131I是液态流出物中重点关注的核素，其产额高、迁移能力强，具有生物有效性，是核设施辐射环境安全评价的重要指标。本文以某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线下方浅层土壤及模拟地下水为实验材料，采用稳定同位素(¹³³Cs和¹²⁷I)替代开展贯穿扩散实验，通过自定义软件Pycharm对扩散数据进行拟合。结果表明，不同采样点的浅层土壤通过吸附作用阻滞Cs⁺扩散，Cs⁺的有效扩散系数为3.87×10^-11～4.31×10^-11 m²/s;而对于阴离子I^-,其所有采样点的固液分配系数K_d均趋近于0(1.75×10^-4～2.72×10^-7 L/g)、有效扩散系数为1.97×10^-11～2.61×10^-11 m²/s,表明弱吸附...     

(Sr0.1Th0.2Nd0.3La0.2Gd0.2)2Zr2O7高熵烧绿石固化体的制备及化学稳定性

以金属硝酸盐为原材料,通过溶胶-喷雾热解-高温烧结法制备了(Sr_0.1Th_0.2Nd_0.3La_0.2Gd_0.2)₂Zr₂O₇高熵烧绿石固化体。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、Raman光谱对固化体结构进行表征,通过MCC-1浸出实验方法分析了固化体化学稳定性。研究结果表明：高熵烧绿石固化体为纯相高熵烧绿石结构,最佳烧结温度为1 500℃。随着烧结温度增加,固化体晶粒和密度明显增加。浸出实验结果显示：La、Gd、Zr、Nd元素42 d归一化浸出率为10^-6 g/(m²·d)量级,Sr、Th元素的42 d归一化浸出率分别为10^-5 g/(m²·d)和10^-3 g/(m²·d)量级,固化体表现出良好的化学稳定性。