加压下La2O3／BaSO4催化剂甲烷氧化偶联反应的研究

研究了La2O3/BaSO4催化剂上甲烷氧化偶联反应的性能。随着压力,反应温度和O2／CH4增加,C2选择性下降。在一定范围内增高CH4空速可以提高C2选择性和C2收率。在0.4MPa,CH4速80000h^-1,780℃,CH4：O2＝8：1的条件下,稳定运转了500h,C2选择性和C2收率分别在62．3％64．6％和11．6％－12．7％之间。XRD分析表明该催化剂的物相基本稳定。     

稀土促进氧化镍的低温乙烷氧化脱氢催化性能

用共沉淀法制备了稀土促进的氧化镍催化剂10%MxOy/NiO(M=Gd、Nd、Y、Eu、La、Tb、Sm),用等量浸渍法制备了不同载体(γ-Al2O3,ZrO2,碳纳米管)负载的稀土-氧化镍催化剂,考察了其乙烷氧化脱氢(ODHE)性能结果表明Nd、Gd、La、Sm的氧化物对氧化镍的低温乙烷氧化脱氢制乙烯性能有明显改善,在较低温度下,可提高乙烯收率1～2倍.稀土促进的负载型催化剂的乙烯选择性明显提高,但催化活性一般有所降低.     

水热、微波法制备Mo—V—Te—La复合氧化物催化剂

采用水热合成法并使用微波加热干燥制备了Mo—V—Te—La复合金属氧化物催化剂。使用XRD、LRS等手段对复合氧化物的晶体结构进行了表征,考察了催化剂在丙烷氧化制备丙烯酸时的催化活性。实验结果表明,催化剂配比对催化剂的晶相结构和表面结构有影响。当催化剂中钼的含量较少时,催化剂中的主要晶相是（V0.07,Mo0.93）5O14,随着Mo的含量增加,出现了晶相TeMo5O16.添加了钼组分较多的B-4样品,催化性能有明显的改善,在450℃时对丙烯酸的收率和选择性分别达到9．2％和58．7％。     

超临界浸渍—干燥方法制备Fe2O3—FS4^2—／Hβ—Al2O3催化剂

考察了HZSM－5，HY和Hβ沸石上气相合成甲基叔丁基醚（MTBE）的反应性能。发现Hβ比其它沸石具有更高的催化活性。采用超临界浸渍－干燥方法将强酸中心SO4^2-Fe2O3引入Hβ上制成的Fe2O3-SO4^2-/Hβ-Al2O3催化剂，在实验条件下其催化合成MTBE的异丁烯转化率由常规浸渍－方法制成的催化剂的23．7％提高到34．8％，MTBE选择性为100％，应用NH3－TPD，吸附吡啶的红外光谱方法表征了该催化剂的表面酸性，其酸量和L酸／B酸的比例较常规方法制成的催化剂分别提高了22％和49％，XPS分析结果表明，该催化剂表面的FeS的化学环境发生了较大变化。BET比表面分析结果表明，该催化剂的比表面积也有增大。     

La_(0.75)K_(0.25)M_(1-x)Fe_xO_3/CeO_2催化净化柴油车尾气

采用浸渍法制备了不同负载量(以活性组分与载体的质量比计)和负载量为50%、不同Fe含量的钙钛矿复合氧化物La0.75K0.25M1-xFexO3/Ce O2(M=Mn,Co)系列催化剂,用于净化柴油车尾气中的碳颗粒物、氮氧化物、CO和烃类物质;利用XRD,FTIR,UV-Vis DRS等方法对催化剂进行了表征;考察了催化剂对柴油车尾气的四效催化活性评价结果。实验结果表明,该系列催化剂具有良好的四效净化效果。制备的催化剂存在明显的钙钛矿结构。两系列催化剂中,La0.75K0.25M n0.95Fe0.05O3/Ce O2催化剂和La0.75K0.25Co0.90Fe0.10O3/Ce O2催化剂的四效活性较高。当二者负载量均为50%时,NO的最大转化率分别为36%和44%,碳颗粒燃烧峰值温度分别为348℃和356℃,燃烧峰值温度下生成CO2的最大选择性分别达95%和97%,C2H2完全转化温度分别为335℃和338℃,实现了4种有害物质的同时催化净化。     

在HY沸石上催化合成己二酸二异辛酯

用ＨＹ沸石催化剂合成了己二酸二异辛酯，用ＮＨ３－ＴＰＤ和ＩＲ法研究了ＨＹ沸石催化剂的表面酸性。结果表明，ＨＹ沸石用于己二酸二异辛酯的合成，具有很高的催化活性、选择性和重复使用性。当ＨＹ沸石的焙烧温度为５００℃、反应温度为１２２～１３０℃，ｎ（２－乙基己醇）∶ｎ（己二酸）＝２∶１和反应时间为４ｈ时，己二酸二异辛酯的产率可达９７．８９％。     

CHZ—3催化剂的工业应用

介绍了ＣＨＺ－３裂化催化剂沸石和基质的性能，叙述了ＣＨＺ－３催化剂的工业应用。说明其焦炭选择性为８．２４％，气体产率为２２％，渣油裂解能力强，５００℃以上馏分转化率达９６．６１％，油浆产率低于８％，抗重金属污染和抗碱氮污染能力强。     

Pt-SO4^2-／ZrO2-Al2O3固体超强酸上正丁烷异构化反应的研究

制备了复合氧化物固体超强酸催化剂Pt-SO4^2-／ZrO2-Al2O3，通过XRD、XPS、SEM、FT-IR等手段研究了其结构、表面性质及其对正丁烷异构化反应的催化活性。结果表明，适量的Al2O3稳定T四方品相的ZrO2，抑制了ZrO2由四方晶相向单斜晶相的转变。掺杂Pt提高了正丁烷异构化反应的催化活性。采用W（Al）=1．5％的催化剂，异丁烷最高收率达37％，选择性达70％。     

SO2-4(S2O2-8)/Fe2O3-SiO2固体超强酸对乙酸/丁醇酯化反应的催化性能研究

研究了SO4^2-(S2O8^2-)/Fe2O3-SiO2固体超强酸对乙酸／丁醇酯化反应的催化作用，得到合适的工艺条件：复合氧化物中n(Fe):n(Si)=1:2，浸渍的H2SO4浓度1mol/L,550℃预焙烧活化3h，催化剂用量0．8g，酯化反应时间4h,乙酸的转化率达96．3％在此条件下制得S2O8^2-/Fe2O3-SiO2固体超强酸催化剂，并考察了其催化活性，实验结果显示该固体超强酸具有更高的催化活性，乙酸转化率高达98．6％。     

Ru-La-O/γ-Al_2O_3复合催化剂上CO选择性氧化脱除及再生

采用分步浸渍法制备了一系列Ru1-Lax-Oy/γ-Al2O3复合氧化物催化剂,在固定床微反装置中进行CO选择性氧化催化性能研究。考察了催化剂上不同La2O3添加量、不同再生方法对催化剂CO选择性氧化反应性能的影响,并通过TPR、XRD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,添加w(La)=10%的Ru1-La10-Oy/γ-Al2O3催化剂在110℃～170℃温度区间具有99%以上的CO转化率,并且催化剂的选择性相对较高。经氮气、氢气及氧气再生处理后的Ru1-La10-Oy/Al2O3催化剂,其催化活性有所不同,其中经氧气处理后的催化剂,表面吸附氧含量较高,活性恢复较好。     

助剂对Ni/SiO2催化剂结构和间二硝基苯加氢性能的影响

采用等体积分步浸渍法，制备了添加Mg、Cu、Co、Ce、La助剂的Ni／SiO2催化剂，用于间二硝基苯加氢制间苯二胺反应，并采用XRD和TPR等手段表征了催化剂的物理化学性质。结果表明，助剂Mg、Cu、Co、Ce的加入均不同程度地抑制了催化剂的加氢活性；La的加入显著提高了催化剂的活性和选择性，在反应压力2．6MPa、反应温度373K时，反应1h，间二硝基苯转化率和间苯二胺产率分别为97．1％和93．5％。XRD和TPR的结果表明，稀土氧化物La2O3可使催化剂中Ni晶粒度变小，分散度增加，且能大大削弱载体与Ni物种之间的相互作用，从而增加催化剂中活性Ni物种的数目，增大催化剂的活性和选择性。     

铈钛氧化物载体对La0.8Ce0.2MnO3催化燃烧甲苯性能的影响

以复合氧化物CeO2 TiO2为载体、La08Ce02MnO3为活性组分,采用等体积浸渍法制备了氧化物负载型催化剂La08Ce02MnO3/CeO2 TiO2(记为La/CexTi)。以甲苯为模型污染物,考察了载体的制备方法、nCe/nTi、焙烧温度、钙钛矿负载量对催化剂活性的影响。并采用XRD对催化剂进行了表征分析。结果表明,以共沉淀法制备的CeO2 TiO2作为载体负载钙钛矿活性组分制备的La/CexTi催化剂表现出较高的催化活性;当采用载体中nCe/nTi为05、活性组分负载质量分数为20%、焙烧温度为600℃时制备的La/CexTi催化剂,甲苯完全转化温度为240℃。CeO2 TiO2复合氧化物载体以非晶态CexTi1 xO2固溶体形式存在,钙钛矿均匀分散在载体的表面,载体对于催化剂活性的提高起到协同效应。     

含铬复合氧化物催化剂的结构及其在甲烷催化燃烧反应中的催化活性

采用葡萄糖为络合剂,用溶胶-凝胶法制备了3种含铬复合氧化物Mg-C r-O,Fe-C r-O,Co-C r-O催化剂,并用X射线衍射、程序升温还原及比表面积法表征了催化剂的结构,考察了3种催化剂对甲烷催化燃烧反应的催化活性。实验结果表明,经800℃下焙烧后,Mg-C r-O催化剂呈现单一的尖晶石型MgC r2O4物相,且具有较高的催化活性;Co-C r-O催化剂则主要以CoC r2O4物相为主,并伴有少量C r2O3物相,催化活性次之;而Fe-C r-O催化剂由两种简单氧化物Fe2O3和C r2O3物相组成,催化活性最低,比表面积最小。     

固体碱SrO—La2O3催化大豆油合成生物柴油

采用共沉淀法制备了SrO—La2O3复合氧化物固体碱催化剂,用于催化大豆油与甲醇的酯交换反应,并考察了催化剂制备方法及制备条件对大豆油转化率的影响。结果表明,采用共沉淀法、以氨水为沉淀剂,催化剂中Sr与La摩尔比1．5：1,催化剂焙烧温度973K条件下显示出固体碱催化剂的最佳催化活性和稳定性。考察了酯交换反应条件对大豆油转化率的影响,结果表明,在甲醇沸点温度下,醇油摩尔比15：1、催化剂用量占反应物总量3％、反应时间4h的最佳条件下,大豆油转化率最高达92．63％。考察了SrO—La2O3固体碱催化剂重复使用性能,结果表明,当催化剂重复使用3次后,再用773K温度活化2h后,催化剂活性仍保持90％以上,经5次重复利用后大豆油转化率仍能保持在90％左右。     

La_2P_2W_(18)O_(62)/C催化1,4-丁二醇液相脱水环化合成四氢呋喃

采用浸渍法制备了活性碳负载Dawson结构磷钨酸镧催化剂(La2P2W18O62/C),采用FT-IR、XRD、SEM、TG对其进行了表征。以1,4-丁二醇为原料,La2P2W18O62/C催化合成四氢呋喃(THF),考察了催化剂用量、反应温度、反应时间和催化剂重复使用次数对四氢呋喃产率的影响。结果表明,在优化条件下,即w(La2P2W18O62/C)为3.9%(以1,4-丁二醇质量计)、反应温度185℃、反应时间40min,THF产率为94.9%,催化剂重复使用5次,催化活性基本不变,THF产率仍可达91.3%。     

HZSM-5分子筛与铜基的复合催化剂上合成气制二甲醚

以ＨＺＳＭ－５分子筛与铜基甲醇合成催化剂组成复合催化剂用于从合成气制二甲醚，以ＨＺＳＭ－分子筛替代γ－Ａｌ２Ｏ３作脱水催化剂可降低复合催化剂的活性温度。在２５０～２６０℃，ＨＺＳＭ－５分子筛复合的催化剂，其ＤＭＥ选择性、时空产率均高于γ－Ａｌ２Ｏ３。甲醇合成催化剂与ＨＺＳＭ－５分子筛配比为３∶２时，ＣＯ转化率、ＤＭＥ时空产率较高。不同甲醇合成催化剂只影响复合催化剂的ＣＯ转化率，不影响ＤＭＥ选择性。不同硅铝比的ＨＺＳＭ－５分子筛对复合催化剂的ＤＭＥ选择性影响显著，当硅铝比从３２．７９增至５２．０９，ＤＭＥ选择性增大，ＭｅＯＨ、ＣＯ２选择性下降；当硅铝比从５２．０９增至７０．７０时，ＤＭＥ、ＭｅＯＨ、ＣＯ２选择性几乎不变。     

固体超强酸S2O8^2—／ZrO2催化合成硬脂酸月桂酯

对固体超强酸S2O8^2-/ZrO2催化合成硬脂酸月桂酯进行了研究,催化剂用量为0．01g/mL,反应温度为128℃,反应时间为8h,硬脂酸月桂酯的产率可达75％,S2O8^2-/ZrO2的催化活性高于SO4^2-/ZrO2,在0．5mol/L(NH4)2S2O8溶液中按15mL/g比例浸渍Zr(OH)4,过滤后于6000℃下焙烧3h,得到的催化剂活性最高。     

Cu-Fe混合氧化物催化剂上碱金属Na对CO_2加氢反应的影响

研究了由共沉淀法制备的Ｃｕ－Ｆｅ－Ｏ混合氧化物催化剂上残留的碱金属钠对ＣＯ２加氢的催化活性、选择性的影响，考察了反应温度对催化剂性能的影响。结果表明，在３００℃下，当残留的钠含量低于０．０４８％（ｍａｓｓ，下同）时，对ＣＯ２加氢反应产物的选择性影响不大；当钠含量在０．８２４％～８．１４％范围内时，有利于烯烃及乙醇的生成；当钠含量高于８．１４％时，促使１－丁烯向异丁烯转化。     

稀土复合固体酸SO42-/Ti-La-O催化合成乙酸正丁酯

以乙酸和正丁醇为原料,稀土复合固体酸SO_4~(2-)/Ti-La-O为催化剂合成了乙酸正丁酯。探讨了醇酸物质的量比、催化剂用量、反应温度及反应时间对乙酸正丁酯产率的影响。实验结果表明:稀土复合固体酸SO_4~(2-)/Ti-La-O对乙酸正丁酯的合成具有良好的催化活性。在醇酸物质的量比为1.3:1、催化剂用量为反应物料总质量的1.27％、反应时间2.5 h、反应温度约105℃的优化条件下,乙酸正丁酯的产率可达89.3％。     

稀土氧化物对WO_3-Bi_2O_3催化剂性能的影响

在WO3 Bi2 O3 催化剂中加入镧系稀土氧化物 ,并在固定床反应器中考察了稀土氧化物对异丁烯转化成甲基丙烯醛的影响。较佳的实验条件为 :反应温度 4 10℃ ,异丁烯在原料气中的浓度 10 % ,稀土氧化物添加量 15 % ,原料气流速 30mL/min。实验表明 ,添加CeO2 、Eu2 O3 及Tb4O7后 ,可明显提高异丁烯转化率和生成甲基丙烯醛的选择性