Ce0．8Cu0．2O2—δ氧化物直接涂载的整体式催化剂的催化性能研究

以Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物为前驱体,通过浸渍法,制备了Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物整体式催化剂.超声波振荡结果表明,Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物涂层具有良好的抗振荡性.以乙酸乙酯完全燃烧为模型反应,发现Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物直接涂载的整体式催化剂具有良好的催化活性.BET和H2-TPR结果表明,催化剂的活性同涂层的有效成分Ce0.8Cu0.2O2-δ固溶体的量有密切的关系.当Ce0.8Cu0.2O2-δ固溶体的量为3叭%时,涂层的抗振荡性能和粘结强度比较好,催化剂的活性也相对较高.     

Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物直接涂载的整体式催化剂的催化性能研究

Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物为前驱体,通过浸渍法制备了Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物整体式催化剂。超声波振荡结果表明,Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物涂层具有良好的抗振荡性。以乙酸乙酯完全燃烧为模型反应,发现Ce0.8Cu0.2O2-δ氧化物直接涂载的整体式催化剂具有良好的催化活性。BET和H2-TPR结果表明,催化剂的活性与涂层的有效成分Ce0.8Cu0.2O2-δ固溶体的量有密切的关系。当Ce0.8Cu0.2O2-δ固溶体的质量分数为3％时,涂层的抗振荡性能和粘结强度较好,催化剂的活性也相对较高。     

固体氧化物燃料电池电解质材料 Ce0.8Sm0.2-xCuxO1.9-δ的制备与性能研究

以硝酸铈、硝酸铜、硝酸钐为原料,柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备了固体氧化物燃料电池(SOFCs)电解质材料Ce0.8 Sm0.2-x Cux O1.9-δ(x=0、0.02、0.04、0.08、0.12、0.16、0.20),并通过红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、交流阻抗(AC)等技术对样品进行了分析表征.结果表明,采用溶胶-凝胶法经600℃煅烧所得粉体呈现出单相的立方萤石结构,超细粉体Ce0.8 Sm0.2-x Cux O1.9-δ具有较高的烧结活性.经1500℃烧结3 h后得到的Ce0.8 Sm0.2-x Cux O1.9-δ系列电解质陶瓷,其相对密度均大于95％.电化学性能研究表明,Sm、Cu双掺杂可以提高CeO2基电解质的性能.其中,Ce0.8 Sm0.18 Cu0.02 O1.89电导率最大,在800℃时达到0.06 S/cm,活化能为0.33 eV.     

YBaCo_2O_(5+δ)阴极材料的微观结构和热膨胀及电性能(英文)

研究了层状钙钛矿钴氧化物YBaCo2O5+δ阴极材料的微观结构和热膨胀及电性能.结果表明:YBaCo2O5+δ极材料具有与Ce0.8Gd0.2O2-δ固体电解质相匹配的热膨胀性能,显示出良好的化学和结构稳定性.YBaCo2O5+δ在高温下表现为金属导电特性,100~800℃温度范围内的电导率σ=153~35 S/cm.通过扫描电子显微镜和电子能谱手段,研究了YBaCo2O5+δ/Ce0.8Gd0.2O2-δ复合阴极中离子-电子混合导电相的微观结构.     

逆уCeO2/CuχCo1-χOδ催化剂的制备 及其CO催化氧化性能

以Cu(NO_3)_2·3H_2O、Co(NO_3)_2·6H_2O、Ce(NO_3)_3·6H_2O和(NH_4)_2CO_3为原料,采用共沉淀法-浸渍法结合的制备方式,制得逆负载型уCe O_2/Cu_χCo_(1–χ)O_δ催化剂(у=0、5%、15%、25%;χ=0～1.0;δ=1.0～1.4)。通过XRD、BET、H_2-TPR、XPS考察了Cu O和Co_3O_4质量比[m(Cu O)∶m(Co_3O_4)]、表面Ce O_2负载量(у)(以Cu_χCo_(1–χ)O_δ质量为基准,下同)对逆负载уCe O_2/Cu_χCo_(1–χ)O_δ催化剂催化氧化CO性能的影响。结果表明,15%Ce O_2/Cu_(0.2)Co_(0.8)O_δ[m(Cu O)∶m(Co_3O_4)=0.2∶0.8]催化剂催化性能最佳。常压下,当反应温度为75℃时,CO转化率可达100%。由于15%Ce O_2/Cu_(0.2)Co_(0.8)O_δ比表面积较大,两相界面较多,进而使得Ce O_2与Cu—O—Co固溶体相互作用较强,表面存在较多的氧空穴、Cu~+和Co~(3+),催化剂还原温度较低,催化活性较好。     

纳米级铈锆氧化物固溶体在催化剂中的应用

对以铈锆氧化物固溶体Ce0.75Zr0.25O2为助剂的催化剂进行了活性评价.实验结果表明:固-固化学反应法制备的Ce0.75Zr0.25O2固溶体与传统的共沉淀法制备的Ce0.75Zr0.25O2固溶体在三效催化剂中作为催化助剂的作用是相当的,对模拟汽车尾气起到了很好的净化作用.还研究了Ce0.75Zr0.25O2对交联粘土(PILC)催化剂Cu/CeTi-PILC的丙烯选择性催化还原一氧化氮反应的影响.实验证明:Ce0.75Zr0.25O2固溶体能提高催化剂5%Cu/CeTi-PILC对C3H6和一氧化氮的催化活性,起燃温度明显降低,其中C3H6起燃温度降低了15℃;一氧化氮起燃温度降低了112℃.     

纳米Ce0.9Cu0.1O2-δ固溶体的制备、表征和CO低温氧化性能

采用改进的柠檬酸溶胶-凝胶法(即前驱体先在N2气氛下高温预处理)制备了高比表面积纳米Ce0.9Cu0.1O2-δ固溶体。采用XRD、TEM和Raman等对催化剂进行表征,并考察了它们的低温CO氧化性能。研究结果表明,改进的柠檬酸溶胶-凝胶法可以制得晶相比较完整的Ce0.9Cu0.1O2-δ固溶体,晶粒小于10 nm,明显小于常规方法制得的样品。随着样品焙烧温度的提高,表征氧缺位的600 cm-1左右Raman峰的位置向高波数方向迁移。采用改进方法制得的Ce0.9Cu0.1O2-δ固溶体具有更高的CO氧化活性,其原因归结为晶粒的减小,容易形成氧缺位和表面高分散CuO的增加,从而促进了CO的氧化。     

六铝酸盐作涂层的蜂窝陶瓷型La0．8Sr0．2MnO3催化剂热稳定性

采用共沉淀法分别制备了Sr0.3Ba0.5La0.2MnAl11O19和La0.8Sr0.2MnO3前驱体,并通过浸渍法制备了六铝酸盐作涂层的蜂窝陶瓷型La0.8Sr0.2MnO3催化剂.超声振荡测试结果表明所得催化剂具有较好的粘结强度, 30 min后脱落率仅为0.3%(wt). XRD和SEM结果则表明Sr0.3Ba0.5La0.2MnAl11O19和La0.8Sr0.2MnO3具有完善的六铝酸盐和钙钛矿晶型,且经850℃焙烧后La0.8Sr0.2MnO3仍能在六铝酸盐涂层表面高度分散.甲苯催化燃烧活性结果表明所得催化剂具有良好的催化活性,在280℃即可将甲苯完全燃烧.与以γ-Al2O3为涂层的催化剂相比较,以六铝酸盐作涂层的催化剂表现出更好的热稳定性,经850℃高温焙烧3 h后,甲苯完全燃烧所需温度只提高了20℃;且在反应气氛下改变温度运行28 h后,甲苯转化率未发生任何改变.     

Ce-Cu复合催化剂用于对硝基苯酚废水处理研究

通过络合法制得Ce-Cu复合催化剂,采用X射线衍射、扫描电子显微镜和程序升温还原对催化剂性能进行了研究,考察了该催化剂用于废水中对硝基苯酚去除性能。结果表明,催化剂中Cu氧化物能很好地溶入CeO2晶格形成表面具有多孔结构的Ce0.86Cu0.14O2固溶体催化剂,催化剂中Cu-O键得到一定程度的削弱,使其可还原性能得到提高而提高了催化剂中氧化物的活性。Ce0.86Cu0.14O2催化剂可将废水中对硝基苯酚的质量浓度由150 mg.L-1降到1.8 mg.L-1左右,对硝基苯酚去除率可达98.8%。     

催化剂MnyCezOx/Al2O3催化氧化乙酸乙酯的性能

采用浸渍法制备了Mn基负载型催化剂,测定了它们催化氧化乙酸乙酯的活性以及水蒸气对其催化性能的影响,研究结果表明所制备的催化剂对乙酸乙酯都具有明显的催化活性,其中催化剂Mn0.8Ce0.2Ox/Al2O3催化氧化乙酸乙酯的活性最高,其T90仅为225℃。催化剂Mn0.8Ce0.2Ox/Al2O3的抗水蒸气影响的能力也要高于催化剂MnOx/Al2O3。     

溶胶凝胶法制备Ce_(0.8)Y_(0.2-x)Ca_xO_(2-δ)电解质材料及其性能

采用溶胶-凝胶法制备出Ce0.8Y0.2-x Cax O2-δ(0.02≤x≤0.10)系列电解质材料。通过红外、热重、X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、交流阻抗和热膨胀系数测试对试样进行分析。结果表明:采用溶胶-凝胶法经600℃煅烧所得粉体形成了单相立方萤石结构,平均晶粒尺寸在5~10nm之间;Ce0.8Y0.2-x Cax O2-δ超细粉体具有较高的烧结活性,在1 400℃烧结得到的Ce0.8Y0.2-x Cax O2-δ系列电解质陶瓷的相对密度均大于96%。在该系列材料中,Ce0.8Y0.1Ca0.1O1.85具有良好的离子导电率、较低的电导活化能和适中的热膨胀性能。它在800℃时的离子电导率为0.041S/cm,电导活化能为0.81eV,热膨胀系数为13.5×10-6 K-1(常温~800℃)。     

CuCe_(1-x)Mn_xO_y复合氧化物催化氧化碳烟颗粒性能的研究

利用反向共沉淀法合成CuCe_(1-x)Mn_xO_y复合氧化物催化剂,X射线衍射分析(XRD)和拉曼(Raman)表征结果表明,反向共沉淀法可以将Cu、Mn离子在CeO_2晶格中有效掺杂并形成晶体粒径较小的固溶体。程序升温还原(H_2-TPR)与X射线光电子能谱(XPS)表征结果表明,Cu、Mn、Ce之间存在强相互作用,有效提升了氧化物的氧化还原性能。所合成的CuCe_(1-x)Mn_xO_y复合氧化物系列催化剂在碳烟颗粒催化氧化中均表现出良好的反应活性,其中CuCe_(0.8)Mn_(0.2)催化剂表现出最佳活性,T_(50)仅为354℃,并且在循环测试中也基本保持稳定。     

中温固体氧化物燃料电池Gd1-xSrxCoO3-δ系阴极材料的制备及性能测试

采用甘氨酸-硝酸盐法(the glycine-niwate process,GNP)合成了新型中温固体氧化物燃料电池(intermediate temperature solid oxide fuel cell,IT-SOFC)阴极材料Gd1-xSrxCoO3-δ(x=0～0.5),所合成的初始粉体在800℃下煅烧12h后均形成了钙钛矿结构的单相固溶体.对该体系材料的电导率、界面阻抗进行了系统的研究后发现,Gd0.8Sr0.2CoO3-δ的电导率在600℃时达到了559 S/cm,CJd0.8Sr0.2CoO3-δ与Ce0.8Gd0.2O1.9(GDC)在600℃和700℃ 的界面阻抗分别为0.34 Ω·cm2和0.11 Ω·cm2,活化能为仪98.4 kJ/mol,预示其可以作为IT-SOFC较为理想的阴极备选材料.此外,通过调整Gd0.8Sr0.2CoO3-δ与GDC的比例可以制备出热膨胀系数与GDC电解质匹配、性能良好的Gd0.8Sr0.2CoO3-δ、GDC复合阴极材料.     

制备方法对Pr0.6Sr0.4FeO3-δ结构与性能的影响

采用甘氨酸-硝酸盐、Pechini、柠檬酸-硝酸盐以及尿素-硝酸盐等4种不同的湿化学方法,制备了Pr0.6Sr0.4FeO3-δ复合氧化物粉体.用X射线衍射分析了材料中钙钛矿物相的形成过程及其与中温电解质的化学相容性.用扫描电镜研究了样品的微结构.结果表明:不同方法得到的素坯经1 000℃煅烧2 h即形成钙钛矿结构的固溶体.Pechini法制备的非晶产物煅烧后钙钛矿物相的纯度最高.素坯经1200℃煅烧2 h,所得陶瓷体的总气孔率均为43%～49%;体积密度以柠檬酸-硝酸盐法粉体的样品最高,甘氨酸-硝酸盐法最低.在室温到800℃的温度范围内,Pechini法制备的陶瓷体的热膨胀系数为12.15×10-6/K,与电解质Sm0.2Ce0.8O1.9(SDC)及La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2O3-δ(LSGM)的数值一致.X射线衍射揭示产物与中温电解质SDC及LSGM具有良好的化学相容性.     

La-Mn-O钙钛矿催化剂成分对NOx和碳烟同时催化去除的影响

将La-Mn-O钙钛矿型催化剂与碳黑充分研磨后置于固定床连续流动反应体系中,利用程序升温反应(TPR)技术,对同时催化去除NOx和碳烟的反应进行了实验研究,考察了Ce、K及Cu的掺入对La-Mn-O钙钛矿型催化剂性能的影响.研究结果表明,用适量的Ce或K取代LaMnO3中的La,催化剂的性能可以得到改善,进一步用适量的Cu取代La0.8K0.2MnO3中的Mn,催化剂的性能也得到进一步的提高.用La0.8K0.2Cu0.05Mn0.95O3当作催化剂时,NO向N2的最大转化率达到66.0%,碳黑的起燃温度为290℃,结果表明该催化剂在同时去除NOx和碳烟方面具有较好的选择性和较高的活性.     

制备方法对Pr0.6Sr0.4FeO结构与性能的影响

采用甘氨酸-硝酸盐、Pechini、柠檬酸-硝酸盐以及尿素-硝酸盐等4种不同的湿化学方法,制备了Pr0.6Sr0.4FeO3-δ复合氧化物粉体.用X射线衍射分析了材料中钙钛矿物相的形成过程及其与中温电解质的化学相容性.用扫描电镜研究了样品的微结构.结果表明不同方法得到的素坯经1 000℃煅烧2 h即形成钙钛矿结构的固溶体.Pechini法制备的非晶产物煅烧后钙钛矿物相的纯度最高.素坯经1200℃煅烧2 h,所得陶瓷体的总气孔率均为43%～49%;体积密度以柠檬酸-硝酸盐法粉体的样品最高,甘氨酸-硝酸盐法最低.在室温到800℃的温度范围内,Pechini法制备的陶瓷体的热膨胀系数为12.15×10-6/K,与电解质Sm0.2Ce0.8O1.9(SDC)及La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2O3-δ(LSGM)的数值一致.X射线衍射揭示产物与中温电解质SDC及LSGM具有良好的化学相容性.     

基于La1-xBaxFe0.8Ni0.2O3-δ对称电极的SOEC电解CO2性能研究

对称固体氧化物电解池(SSOEC)在电解CO2时表现出良好的性能和电解效率,是实现"碳中和"目标的有力抓手.研究了具有析氧反应和CO2还原反应催化活性的双功能La1-xBaxFe0.8Ni0.2O3-δ(LBxFN,x=0.2、0.4、0.5、0.6、0.8)催化剂,用于SSOEC电极电解纯CO2.结果表明,LB0.4...     

浸渍Gd0.2Ce0.8O1.9对固体氧化物燃料电池La0.8Sr0.2Co0.2Fe0.8O3-δ阴极铬中毒影响的研究

固体氧化物燃料电池连接体中存在铬元素,会对阴极材料产生毒化作用,严重影响了阴极的电化学性能.采用浸渍法制备了用于固体氧化物燃料电池的La0.8Sr0.2Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)-Gd0.2Ce0.8O1.9(GDC)复合阴极,以电化学测试为基础,结合扫描电子显微镜、电感耦合等离子光谱、X射线光电子能谱等...     

LaBaCoFeO5+δ-Ce0.8Sm0.2O1.9复合阴极的电化学性能研究

采用固相反应法合成中温固体氧化物燃料电池的LaBaCoFeO5+δ阴极粉末,研究不同煅烧温度对晶体结构的影响.将等量的LaBaCoFeO5+δ和Ce0.8 Sm0.2 O1.9电解质粉末通过机械混合和煅烧制备成LaBaCoFeO5+δ-Ce0.8 Sm0.2 O1.9复合阴极粉末.研究了复合阴极粉末的化学相容性、粒度分布、热膨胀和电化学性能.结果表明,LaBaCoFeO5+δ固相反应的最佳温度为1200℃,LaBaCoFeO5+δ和Ce0.8 Sm0.2 O1.9之间没有发生明显的反应,复合阴极粉末的中位径D50为2.441μm.LaBaCoFeO5+δ-Ce0.8 Sm0.2 O1.9复合阴极比LaBaCoFeO5+δ阴极组成的单电池在800℃的极化电阻下降了约48.7％,而最大输出功率密度提高了约82.5％,表现出更好的电化学性能.     

Ce1-xCuxO2-x/Al2O3催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能

以γ-Al₂O₃为载体，采用共浸渍法制备了负载型Ce_1-xCu_xO_2-x/Al₂O₃催化剂（x=0～1）以及不同Ce_0.2Cu_0.8O_1.2含量的Ce_0.2Cu_0.8O_1.2/Al₂O₃催化剂，采用XRD、TPR等现代分析测试手段对催化剂的结构进行了表征，评价了催化剂的甲烷催化燃烧性能.结果表明，Ce_1-xCu_xO_2-x/Al₂O₃催化剂中Ce和Cu的摩尔比显著影响催化剂的催化性能，在载体γ-Al₂O₃表面，Ce和Cu形成了固溶体，从而提高了Cu的分散性，改变了Ce和Cu的氧化还原性能，提高了催化剂的甲烷催化燃烧性能，并且Ce和Cu之间存在着协同作用.