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采用有机相法制备钒磷氧(VPO)催化剂,并在合成过程中加入Ti/Zr助剂,使用微型固定床反应器评价其催化正丁烷选择性氧化制顺酐的性能,考察了不同助剂元素及其化合物形式和添加量对催化剂性能的影响,分析了添加助剂对催化剂晶相及微观形貌的影响. 结果表明,加入助剂未改变催化剂的晶相结构,但促进了活性相(VO)2P2O7生成,且使反应后催化剂微观形貌发生改变,片层更破碎,活性相暴露,同时生成了利于反应的微量V5+;助剂金属Ti和Zr与V元素间的相互作用对催化剂表面P浓度及V价态都有一定影响;与不加助剂的VPO催化剂相比,相同反应条件下,Ti/Zr助剂修饰的VPO催化性能显著提高,摩尔比Zr/V为1.5%的Zr(NO3)4为助剂的催化剂的催化性能最佳,稳定状态下正丁烷的转化率高达99.1%,顺酐收率为54.4%. 相似文献
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采用有机相法制备了不同P与V物质的量比的Mo掺杂VOHPO4·0.5H2O前驱体,并通过体积分数为50%空气-40%氮气-10%水蒸汽混合气氛活化得到Mo/VPO催化剂,采用固定床反应器评价其催化正丁烷氧化制顺酐的性能。结果表明,Mo/VPO催化剂催化活性随P与V物质的量比的增大而降低,但顺酐选择性与P与V物质的量比并不呈线性关系,P与V物质的量比为0.9的Mo/VPO催化剂具有最佳的催化性能。XRD分析表明,Mo/VPO催化剂催化正丁烷氧化制顺酐的主要活性物相为(VO)2P2O7和钒磷云母相,形成的主要因素不是P与V物质的量比,而是由焙烧条件决定。低P与V物质的量比的Mo/VPO中存在的少量V2O5物相能够提升催化剂的活性和顺酐选择性,但含量过高会因深度氧化降低催化性能。催化剂中存在的钒磷云母相有利于缩短催化剂稳定时间并提升催化性能。 相似文献
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采用有机相法制备了具有优异催化性能的正丁烷氧化制顺酐钒磷氧(VPO)催化剂。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、氮气吸附脱附、X射线光电子能谱(XPS)、热重分析(TG)等方法对催化剂的制备过程进行了研究,分析了催化剂在整个制备过程中物相、价态、形貌和比表面积的变化。在固定床反应器上对正丁烷氧化制顺酐的反应条件进行研究,考察了反应温度、正丁烷浓度和反应空速等条件对催化剂性能的影响。结果表明,催化剂前驱体的主要物相为VOHPO4·0.5H2O。经活化后的催化剂活性相包括(VO)2P2O7(V4+)、VOPO4(V5+)和钒磷云母相(V4+和V5+混合相)。催化剂呈规则的片层结构,具有较高的比表面积,可以达到24.08 m2/g。催化剂在制备过程中需要经过干燥、焙烧和气氛活化,对催化剂的形成具有至关重要的作用。最佳的反应条件:反应温度为395℃,正丁烷摩尔分数为1.4%~1.5%,反应空速为2 000 h-1,此时正丁烷转化率为85%~87%,顺酐收率可达到59%~60%。 相似文献
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Site isolation for light hydrocarbons oxidation 总被引:1,自引:0,他引:1
From consideration of several examples of catalytic oxide systems, it appears that the mild oxidation of light alkanes to oxygenates is controlled by the local properties of the surface of oxides which favour the isolation of the active cation or of a controlled number of active sites. This appears to be quite general on massic mixed oxides as well as on supported oxides. Two examples are given for n-butane oxidation to maleic anhydride on the VPO catalyst and for ethane oxidation to acetic acid on the VPMoO/TiO2catalyst. This conclusion was reached by using several physicochemical techniques which are complementary and may distinguish the surface and the bulk properties of the catalytic oxides. As a consequence, the improvement of the performance of a catalytic oxide system and the discovery of new generation of catalysts will stem from the modification at short distance of the local environment of the active site. 相似文献
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