Mechanism and kinetics analysis of the phenol degradation by Fe(Ⅱ)-EDTA/K2S2O8 process

考察了Fe(Ⅱ)-EDTA/K2S2O8体系降解苯酚的影响因素,并对体系中苯酚的降解机理和反应动力学进行了初步分析。结果表明,铁离子、氧化剂形态以及紫外光辐照、螯合剂的存在对氧化体系作用效果影响显著。EDTA剂量为0.5 mmol/L、Fe(Ⅱ)剂量为1.0 mmol/L、K2S2O8剂量为2.0 mmol/L、溶液初始pH值为7.0、温度为60 ℃的条件下反应60 min,浓度为100 mg/L的苯酚降解率为71.48%,同样条件下紫外光辐照时降解率可达89.38%。降解机理与动力学分析表明,苯酚在Fe(Ⅱ)-EDTA/K2S2O8体系中降解途径以与Fe4+络合降解为主。     

微波促进Fe2+-K2S2O8体系快速降解甲基橙废水的研究

采用微波促进Fe2+-K2S2O8体系处理甲基橙(MO)染料废水,考察了初始pH、微波功率、反应时间、K2S2O8投量及K2S2O8与Fe2+摩尔比对MO脱色率的影响,同时对不同处理方式进行了比较,并进行了降解机理探讨和动力学分析。结果表明,微波促进Fe2+-K2S2O8体系能快速降解废水中的MO,在50 mL初始pH=6、质量浓度为500 mg/L的MO废水中,微波功率280 W,微波辐照9 min,c(K2S2O8)为9.82 mmol/L,K2S2O8与Fe2+摩尔比为50的优化处理条件下,MO脱色率达到了98.6%,微波促进Fe2+-K2S2O82-体系降解MO废水产生了协同效应。动力学研究表明,反应符合1级反应动力学规律,反应速率常数k=0.341 4 min-1,反应半衰期2.03 min。     

微波促进Fe2+-K2SO8体系快速降解甲基橙废水的研究

采用微波促进Fe2+-K2S2O8体系处理甲基橙(MO)染料废水,考察了初始pH、微波功率、反应时间、K2S2O8投量及K2S2O8与Fe2+摩尔比对MO脱色率的影响,同时对不同处理方式进行了比较,并进行了降解机理探讨和动力学分析.结果表明,微波促进Fe2+-K2S2O8体系能快速降解废水中的MO,在50mL初始pH=6、质量浓度为500 mg/L的MO废水中,微波功率280W,微波辐照9min,c(K2S2O8)为9.82 mmol/L,K2S2O8与Fe2+摩尔比为50的优化处理条件下,MO脱色率达到了98.6％,微波促进Fe2+-K2S2O82-体系降解MO废水产生了协同效应.动力学研究表明,反应符合1级反应动力学规律,反应速率常数k=0.341 4 min-1,反应半衰期2.03 min.     

Fe2+催化H2O2、S2O82-、S2O82--H2O2降解橙黄G

以偶氮染料橙黄G(OG)为目标污染物,研究Fe2+分别催化H2O2、S2O82-、H2O2-S2O82-降解0.1 mmol/LOG Fe2+/H2O2体系,[Fe2+]=1 mmol/L,pH=3,[H2O2]0=10 mmol/L,降解30 min OG脱色率为96%,随着pH值增大和[H2O2]0>10 mmol/L,OG脱色率减小,呈线性变化。Fe2+/S2O82-体系,随着S2O82-初始浓度增加OG脱色率增大,随着pH值增大OG脱色率减小,呈非线性变化。Fe2+/H2O2-S2O82-体系,pH=3,[H2O2]0=2 mmol/L,[S2O82-]0>10 mmol/L时OG脱色率持续增大。Fe2+/H2O2-S2O82-体系矿化率最高。利用乙醇和硝基苯作为分子探针,采用分子探针竞争实验鉴定该体系中产生的SO4.和OH.。     

Fe2O3/γ-Al2O3催化剂用于降解苯酚的非均相Fenton反应研究

采用浸渍法制备Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)对催化剂进行了表观形貌、晶体结构、表面元素组成的分析,并将其用于降解苯酚的非均相Fenton反应体系。在有UV与无UV条件下,通过对质量浓度为250 mg/L的苯酚废水降解效果的考察优化催化剂制备条件及反应条件。实验结果表明,UV条件下的降解速率明显高于无UV条件,2种条件下苯酚降解2 h后降解率分别最高能达到89.4%、94.7%。     

苯酚的O_3/H_2O_2化学氧化反应动力学研究

应用 Stopped- flow光谱仪研究苯酚在 2 88～ 30 8K和 p H=3.2～ 9.8的 O3 / H2 O2 氧化反应动力学。通过实验及分析认为 :在不同酸度的实验条件下苯酚 O3 / H2 O2 氧化降解的途径及动力学不同。在酸性及弱酸性(p H=6 .5 )下苯酚 O3 / H2 O2 氧化反应机理是苯酚直接为 O3 氧化 ,在碱性 (p H=9.8)时为自由基机理     

UV/H2O2体系催化降解水中2,4,5-三氯苯酚的研究

用UV/H2O2体系催化降解2,4,5-三氯苯酚(2,4,5-TCP),并用气相色谱仪、气质联用仪、紫外可见光分光光度计检测降解效果,初步分析了催化降解机理。结果表明:2,4,5-TCP的降解过程符合准一级动力学方程;在室温、初始pH为3.00和H2O2为0.01 mol/L条件下,单个15 W紫外灯照射2,4,5-TCP 100 min后的降解率约95%;在H2O2为0.08 mol/L时,体系反应30 min后的降解率约90%;分析GC-MS图后推测出主要中间产物有1,2-苯二甲酸二(2-甲基丙基)酯和1,2-苯二甲酸单(2-乙基己基)酯,最终产物为小分子化合物。     

固载Fe（Ⅲ）-H2O2-UV降解2,4-二氯苯酚的研究

采用固载Fe(Ⅲ)-H2O2-UV降解2,4-二氯苯酚,探讨了光照时间、pH值、H2O2浓度、载铁树脂用量以及2,4-二氯苯酚初始浓度等因素对降解率的影响。结果表明,固载Fe3+-H2O2-UV降解2,4-二氯苯酚的适宜工艺条件为:2,4-二氯苯酚初始浓度为8μg/mL,pH>2,H2O2浓度为0.003 mol/L,载铁树脂用量0.02～0.1 g,紫外光照时间达120 min。在此条件下,2,4-二氯苯酚降解率可达94.8%。     

Degradation of orange G by H2O2、S2O82－、S2O82－-H2O2with ferrous ion

以偶氮染料橙黄G（OG）为目标污染物,研究Fe2+分别催化H2O2、S2O82－、H2O2-S2O82－降解0.1 mmol/L OG Fe2+/H2O2体系,[Fe2+]=1 mmol/L, pH=3, [H2O2]0=10 mmol/L,降解30 min OG脱色率为96%,随着pH值增大和[H2O2]0＞10 mmol/L,OG脱色率减小,呈线性变化。Fe2+/S2O82－体系,随着S2O82－初始浓度增加OG脱色率增大,随着pH值增大OG脱色率减小,呈非线性变化。Fe2+/H2O2-S2O82－体系,pH=3, [H2O2]0=2 mmol/L, [S2O82－]0＞10 mmol/L时OG脱色率持续增大。Fe2+/H2O2-S2O82－体系矿化率最高。利用乙醇和硝基苯作为分子探针,采用分子探针竞争实验鉴定该体系中产生的SO4?和OH?。     

TiO_2协同K_2S_2O_8光催化降解碱性橙的研究

以TiO_2/K2S2O8为催化剂,以碱性橙为目标降解物,研究TiO_2协同K2S2O8的紫外光催化降解反应,通过对比TiO_2/K2S2O8和纯TiO_2在紫外灯光照下碱性橙的降解效果,来探究TiO_2协同K2S2O8光催化降解碱性橙的可行性。重点考察了K2S2O8的浓度、碱性橙的不同初始浓度、p H值和光照时间等因素从而确定碱性橙的最佳降解条件。实验结果表明:当碱性橙的初始浓度为10 mg/L,TiO_2的用量为1.0 g/L,K2S2O8的用量为0.5 g/L,p H为6.7,紫外灯光照降解碱性橙溶液50min的条件下,碱性橙的降解率可达95.71%。通过比较得出,在最佳条件下TiO_2/K2S2O8对碱性橙的降解率明显高于纯TiO_2。     

超声/过氧化氢联合降解苯酚废水的研究

采用超声波/过氧化氢(US/H2O2)工艺对苯酚模拟废水进行了降解,考察了处理时间、苯酚溶液的初始pH值、初始浓度、反应温度等对降解效果的影响.实验结果表明:在单一超声波辐照或过氧化氢氧化下苯酚的降解率低,而两者联合降解效果明显提高,表明存在协同效应.在苯酚废水初始浓度为50mg/L、初始pH值3.01、反应温度25℃、处理时间180min在US/H2O2共同作用下,苯酚降解率为52.2%.苯酚在US/H2O2工艺中的降解反应符合表观一级反应动力学.     

Fe-C-H2O2降解十溴联苯醚的试验研究

研究了Fe-C-H2O2工艺对十溴联苯醚(BDE209)降解效果的影响,分别考察了pH、Fe与C质量比、Fe投加量、H2O2投加量及反应时间对去除率的影响,探讨了降解过程的动力学分析,并推断了可能的降解途径。结果表明,在pH为1、Fe与C质量比为1:1、Fe投加量为4.5 g、H2O2投加量为6 mL/L、反应时间为120 min的优化条件下时,BDE209的降解效果最好,降解率达80.9%;降解过程符合伪1级动力学规律,动力学方程为-ln(ρ/ρ0)=0.004 0 min-1t+1.033 7,相关系数0.947 1;BDE209脱溴过程是通过.OH攻击C-Br键逐步实现的。     

BiFeO3/H2O2体系降解孔雀石绿染料废水的研究

以BiFeO3和H2O2组成多相类Fenton体系催化降解孔雀石绿(malachite green,MG)染料废水.研究结果表明:当pH值为8.5,BiFeO3用量为0.8 g/L,H2O2体积百分数为1.00％,染料废水初始浓度为150 mg/L,温度为313K,反应时间为60 min时,孔雀石绿染料废水褪色率能达到99％以上.反应动力学实验表明该过程近似为一级反应,在313 K时反应速率常数为0.1062 min-1,表观活化能为40.886 kJ/mol.     

UV/Fe/H2O2体系光解对硝基苯胺废水的实验研究

在自制的光催化反应器中,采用UV/Fe/H2O2体系光解对硝基苯胺(PNA)模拟废水,考察了Fe粉和H2O2投加量、PNA浓度、废水溶液初始pH值等因素对光解过程的影响。实验结果表明,常温条件下,用32 W低压汞灯(λ=254 nm)照射,UV/Fe/H2O2体系降解PNA效果明显,当pH=3.0、Fe投加量为25 mg/L、H2O2投加量为3 mL/L时,100 mg/L模拟对硝基苯胺废水在12 min后PNA降解率达90%以上,溶液CODCr去除率超过50%。     

Fe~(2+)活化过硫酸钾降解2,4,6-三氯苯酚的研究

以Fe~(2+)为活化剂,K_2S_2O_8为氧化剂,对水中2,4,6-三氯苯酚进行降解处理。首先研究K_2S_2O_8浓度和Fe SO4浓度等因素对2,4,6-三氯苯酚降解的影响,发现在K_2S_2O_8浓度为3.75 mmol/L和Fe SO4浓度为1.25 mmol/L,即K_2S_2O_8/Fe~(2+)=75∶25的条件下,2,4,6-三氯苯酚的降解率达到最大值,为91%。动力学研究表明,Fe~(2+)活化K_2S_2O_8降解2,4,6-三氯苯酚的过程可分为两个阶段,其中第一阶段反应速度较快,第二阶段为慢速反应,并且第二阶段符合一级反应动力学规律。     

纳米TiO_2-UV联合(类)Fenton试剂光催化降解乐果

以悬浮态纳米TiO2-UV光催化降解乐果体系为基础,首先研究了单纯添加H2O2、Fe2+、Fe3+或Cu2+对降解过程影响,进而探讨添加Fenton或类Fenton试剂对降解过程的作用。结果表明,与单纯Fe2+或Fe3+对乐果光催化降解过程的抑制作用相比,单独添加H2O22 mmol/L或Cu2+1 mmol/L有利于反应初期(0～20 min)内乐果纳米TiO2-UV光催化降解效果的提高;与类Fenton试剂相比,纳米TiO2-UV联合Fenton试剂能够有效促进乐果的降解;当在纳米TiO2-UV光催化降解乐果体系中添加由Fe2+1 mmol/L和H2O22 mmol/L组成的Fenton试剂,并调节反应液初始pH为1时,可使20 mg/L的乐果溶液在20 min内完全降解,具有相对较高的降解效率。     

H2O2与O2协同引发的TiO2/Fe3+光催化降解苯酚

以玻璃纤维为载体,将TiO2/Fe3+负载到其表面制成了空间玻璃纤维反应器。利用该反应器以高压汞灯为光源进行了光催化降解水中苯酚的试验研究,重点考察了H2O2及O2的协同作用对光催化氧化的影响。试验发现,H2O2的加入对HO.的产生有显著的引发作用,同时向溶液中充入O2可明显提高光催化效率,降低H2O2用量。试验结果表明,以UV365-250 W光源照射,在初始pH为3~5,O2通入量为1.0 L/(min.L),上升流速为0.7 m/min,H2O2浓度为0.1 mmol/L等试验条件下,初始质量浓度为30 mg/L的苯酚废水经120 min光催化反应后,其矿化率可达83%左右。     

反应条件对Fe/γ-Al2O3催化剂去除苯酚废水COD的影响

利用等体积浸渍法制备了一系列Fe/γ-Al2O3催化剂。在温度为30℃时考察了催化剂中Fe含量对苯酚模拟废水COD去除率的影响,发现Fe0.01/γ-Al2O3具有较高的催化活性。研究了苯酚废水的初始pH,反应温度,是否添加H2O2以及是否通入空气时Fe0.01/γ-Al2O3催化剂的性能。结果表明,在反应初始pH为3,温度为30℃,加入100μL H2O2并通入空气的条件下,反应1 h后,苯酚废水COD的去除率最高,约为65%。给出了苯酚在催化剂表面的降解反应模型。     

二种氧化体系中氯苯降解的响应面优化及中间体研究

研究了芬顿(Fe2+/H2O2)体系和亚铁离子活化过硫酸钠(Fe2+/PS)体系在降解地下水氯苯(CB)过程中对氯苯酚(p-CBOH)稳定中间体的产量,运用响应面法考察了氧化剂(H2O2或Na2S2O8)投加量、催化剂(Fe2+)投加量以及初始pH对CB降解率和p-CBOH产量的影响.结果表明,当pH为2.40,H2O2投加量为1.31 mmol/L,FeSO4投加量为1.41 mmol/L时,Fe2+/H2O2体系降解CB过程中产生p-CBOH中间体的最小质量浓度为0.30 mg/L,与预测值0.36 mg/L较吻合;当pH为4.00,Na2S2O8投加量为3.50 mmol/L,FeSO4投加量为1.50 mmol/L时,Fe2+/PS体系降解CB过程中产生p-CBOH中间体的最小质量浓度为0.00 mg/L,与预测值完全吻合.上述两种情况下CB的去除率均为100％.     

Fe(Ⅱ)活化Na2S2O8-NaClO耦合体系处理垃圾渗滤液生化尾水参数优化及水质特性试验探究

采用Fe(Ⅱ)活化Na2S2O8-Na Cl O体系处理垃圾渗滤液生化尾水,考察了p H值、Fe(Ⅱ)投加量、Na2S2O8投加量、Na Cl O投加量等因素对氧化效果的影响。试验结果表明:p H=6,Fe(Ⅱ)投加量为0. 3 g/L,氧化剂Na2S2O8投加量为2. 5 g/L时,Na Cl O投加量为40 m L/L(有效氯为 10%)此时82%与91%。利用GC-MS分析氧化前水样后得出:经过Na2S2O8-Na Cl O体系处理后出水的污染程度明显下降,有机物种类大量减少。