V2O5-MoO3/TiO2 催化剂的NOx选择性催化还原及SO2氧化活性

采用浸渍法以TiO₂为载体制备V₂O₅-MoO₃/TiO₂ 选择性催化还原催化剂,研究V₂O₅和MoO₃负载量对于催化剂选择性催化还原反应及SO₂氧化活性的影响,并考察氧含量、氨氮物质的量比和反应空速对3%V₂O₅-6%MoO₃/TiO₂催化剂选择性催化还原脱硝活性的影响。结果表明,随着催化剂中V₂O₅负载质量分数增加,V₂O₅-MoO₃/TiO₂ 催化剂的选择性催化还原活性和SO₂氧化活性均呈上升趋势。MoO₃的负载对催化剂的SO₂氧化活性有明显抑制作用。MoO₃负载质量分数超过9%,制备的催化剂既保持较高的低温选择性催化还原活性,又使选择性催化还原反应中的SO₂转化率小于1%。     

O2对铁掺杂玻璃纤维负载TiO2光催化降解苯酚的影响

采用三价铁对TiO2进行掺杂改性,并以玻璃纤维为载体,将改性后的TiO2负载到其表面,形成光催化反应填料,以高压汞灯为光源,进行水中苯酚的光催化降解,反应过程中引入O2,以促进水中HO.的生成,重点考察了O2的引发作用对光催化氧化的影响。结果表明,O2的加入对HO.的产生有显著的引发作用,可明显提高光催化效率。在(UV365)250 W光源照射下,pH值为3～5,O2通入量1.0 L/(min.L),反应器内上升流速为0.7 m/min等实验条件下,初始浓度为30 mg/L的苯酚废水,经120 min光催化反应后,其矿化率可达83%以上。     

Fe/γ-Al2O3催化剂上CO同时还原NO和SO2研究

研究了不同载体(γ-Al₂O₃、HZSM-5、TiO₂、SiO₂和MgO)负载Fe催化剂上CO还原NO反应及CO同时还原NO和SO₂反应。结果表明,Fe/γ-Al₂O₃催化剂对CO与NO反应具有良好的催化活性,但随着反应时间的延长,催化剂很快失活;在CO和NO反应中加入SO₂,可以明显改善Fe/γ-Al₂O₃催化剂对CO还原NO反应的活性稳定性;O₂和H₂O对催化剂活性的影响较大,CO₂对催化剂的影响较小。XRD结果表明,FeS₂是催化剂的活性中心,在CO与NO反应后,FeS₂转变为催化惰性的Fe₇S₈而导致催化剂活性下降;在CO与NO及SO₂反应体系中引入O₂后,Fe/γ-Al₂O₃催化剂上的活性组分FeS2被氧化为Fe₂O₃,导致催化剂失活。     

微纳米气泡耦合尿素同时脱除NO和SO2及其机理的研究

利用基于尿素溶液的微纳米气泡气液分散体系实施同时脱除NO和SO₂,并考察了不同参数对脱除的影响。结果表明,各种所考察的参数对SO₂脱除效率均无显著影响,但均影响了NO的脱除效率。随着尿素溶液初始pH、尿素浓度以及SO₂浓度的提高,NO的脱除效率均先升高后降低;提高尿素溶液初始温度或NO浓度会降低NO的脱除效率。此外,通过机理分析发现,微纳米气泡释放的羟基自由基对NO和SO₂的脱除起了主导作用,尿素能进一步促进NO的脱除。     

H2O2/Fe2(MoO4)3体系中H2O2吸附分解及NO氧化行为的DFT研究

为阐明H₂O₂/Fe₂(MoO₄)₃体系脱硝过程中H₂O₂吸附分解及NO氧化行为，基于DFT方法首次计算了H₂O₂和NO分子单独及二者同时在Fe₂(MoO₄)₃表面的吸附构型，并通过考察吸附能、Mulliken电荷及氧化路径等特性揭示H₂O₂催化分解和NO氧化的微观机制。结果表明：H₂O₂在Fe₂(MoO₄)₃表面易分解为活性自由基，而NO则以分子形式吸附；H₂O₂和NO共吸附时，H₂O₂优先吸附于催化剂表面并随后分解，NO则分别被H₂O₂分解产...     

H2O和SO2对Mn-Fe/MPS催化剂用于NH3低温还原NO的影响

研究了H2O和SO2对Mn-Fe/MPS催化剂低温下选择性催化NH3还原(SCR)NO的影响. 结果表明,Mn-Fe/MPS催化剂具有良好的催化活性,在空速为20000 h-1、反应温度433 K时,NO的SCR转化率达99.1%. 在反应温度低于413 K时,水蒸汽(10%, j)在一定程度上降低了催化活性;超过433 K时,这种影响可完全消除,NO的SCR转化率达到97.8%以上. 低浓度SO2(100′10-6)存在条件下,443 K时催化效率仍可稳定在97.2%. 在水和SO2共存的情况下,生成的硫酸盐和亚硫酸盐沉积在催化剂表面导致催化剂逐渐失活,FT-IR测试也表明伴随SCR反应生成了硫酸铵. 提高反应温度可以延缓催化剂的失活. 此外还研究了不同活化温度对催化剂活性恢复的影响,结果表明,当活化温度达到773 K时,催化剂活性可以完全恢复. 本研究中的催化剂的综合性能优于目前文献报道的其他催化剂.     

活性炭上NO和SO2的常温吸附特性研究

通过吸附穿透曲线和吸附容量,考察了两种活性炭吸附剂在不同气氛条件下SO2和NO的常温吸附性能.结果表明,无氧条件下,活性炭对NO吸附能力较弱;有氧时,O2可促进NO在活性炭上的吸附转化;无氧条件下,活性炭吸附SO2的性能远远强于吸附NO;O2的存在均可提高两种活性炭对NO和SO2的吸附能力.预吸附NO形成的某些NOx物种可促进SO2吸附.SO2对NO的吸附有明显抑制作用.同时吸附时,SO2和NO不会单独占据同一活性中心,即SO2与NO可能有共同的吸附位,并形成新的吸附态中间产物.且比较两种活性炭的常温吸附性能,椰壳活性炭强于煤质活性炭.     

H_2O和SO_2对甲烷在金属铁表面还原NO的影响

为考察烟气中H2O和SO2对甲烷在金属铁表面还原NO的影响,采用程序控温电加热水平陶瓷管反应器,在N2气氛和模拟烟气气氛中、300~1100℃下进行了脱硝实验研究,并对反应后铁样品的组成进行了X光衍射(XRD)、场发射扫描电镜(ESEM)和X射线能谱(EDX)分析。结果表明:在N2气氛中H2O及SO2在高温下与NO竞争和金属铁反应,对金属铁还原NO有轻微的抑制作用。在加入甲烷的模拟烟气中,H2O和SO2共存对甲烷在金属铁表面还原NO有一定促进作用。水蒸气在高温下对金属铁的氧化过程中,会生成更多相对疏松的Fe2O3氧化层,有利于NO向内扩散与金属铁反应。加入7%H2O和0.02%SO2的模拟烟气,反应段过量空气系数SR1=0.7和燃烬段过量空气系数SR2=1.2时,在1000℃,有、无H2O及SO2时脱硝效率分别为96.9%和90.6%。     

等速升温流态化下CaO/生物质焦的SO2/NO联合脱除特性

燃煤锅炉污染物超低排放标准对电厂脱硫和脱硝系统提出了更高的要求。CaO作为脱硫剂可以实现循环流化床锅炉烟气中SO₂的高效脱除,焦炭作为还原剂直接还原NO,同时CaO的存在对焦炭还原NO起催化作用,可以实现燃煤烟气中SO₂/NO的联合脱除。为了探究连续温度变化对CaO/生物质焦联合脱硫脱硝性能的影响,在钙循环捕集CO₂技术背景下,研究了等速升温流态化下CaO/生物质焦的SO₂/NO联合脱除特性。探究了烟气中O₂和CO₂对CaO/椰壳焦脱除SO₂/NO的影响。结果表明,O₂通过对椰壳焦表面碳原子的活化作用降低了异相还原NO温度,在300~950℃等速升温过程中CaO/椰壳焦的NO脱除效率逐渐增加,780℃以上能实现100%脱硝。O₂也提高了CaO/椰壳焦的脱硫效率。CO₂与CaO的碳酸化反应以及与椰壳焦的气化反应对同时脱除SO₂/NO有明显抑制作用。O₂和CO₂共同作用下,在500~800℃内CaO/椰壳焦的脱硝效率随温度升高而增加,脱硫效率先降低后升高。NO促进了CaO/椰壳焦脱除SO₂,而SO₂对脱硝有抑制作用。800℃时CaO/椰壳焦同时脱除SO₂和NO的效率分别为97.7%和93.9%。     

WO3/TiO2催化剂活性组分W对SO2的氧化特性

采用超声浸渍法制备了不同W负载量的WO₃/TiO₂催化剂,研究了W负载量、温度及SO₂浓度对催化剂表面SO₂氧化过程的影响。结果表明,催化剂表面SO₂氧化率随W负载量及温度的升高而增大,当W负载量由1%增至7%时,SO₂氧化率由0.034%升高至0.210%;而当温度由280℃升高至400℃时,SO₂氧化率由0.043%升高至0.240%。通过N₂吸附、XRD、Raman、NH₃-TPD、H₂-TPR及XPS等方法对催化剂样品进行表征。结果表明,活性组分W的增加会导致WO_x增加,该结构能够减弱催化剂表面Br?nsted酸性位点强度,增强SO₂在催化剂表面的吸附,同时导致催化剂表面吸附氧(O_α)增多,促进SO₂氧化;针对W负载量5%的催化剂原位红外试验结果表明,通入SO₂     

CuSO_4-CeO_2/TS催化氧化NO及其抗H_2O和SO_2毒化性能

采用共沉淀法制备了载体TiO2-SiO2(TS),用浸渍法制备了催化剂CuSO4-CeO2/TS,考察了组分配比、焙烧温度等制备条件和反应温度、NO进口浓度、O2含量、空速等操作条件对其催化氧化NO活性的影响及其抗H2O和SO2毒化的能力,对载体和催化剂分别进行了分析.结果表明,在最佳条件下制备的催化剂,在反应温度350℃、进口NO浓度500×10-6(φ)及O2浓度8%(φ)、空速10000h-1条件下,NO转化率可达67.5%,能满足NOx高效吸收的要求.但因NO催化氧化过程的反应温度和O2含量均较高,其抗SO2和H2O毒化能力低于NO催化还原过程.     

Cu掺杂Mn／TiO2催化氧化NO性能研究

采用溶胶凝胶法制备了栽体TiO2,在负栽Mn（Ac）：制备Mn／TiO2时掺杂cu,制备了Mn—Cu／TiO2催化剂。考虑了cu的掺杂量、活性组分负载量、焙烧温度等制备条件对其催化氧化No性能的影响。结果表明,最佳条件下制备的催化剂,在反应温度200℃、空速41000h～、No浓度为300×10-6（书）及O2含量为10％条件下,NO氧化率可迭53．08％,250℃时NO氧化率达到74．76％。在220℃以上时H2O对其影响较小,但其抗硫性能还有待进一步研究提高。     

制备方法对V_2O_5-WO_3/TiO_2选择性催化还原催化剂性能的影响

采用共沉淀法、溶胶-凝胶法和浸渍法制备了V2O5质量分数4%和WO3质量分数6%的V2O5-WO3/TiO2选择性催化还原催化剂,对比了3种方法制备的催化剂选择性催化还原NO性能。采用X射线衍射、热重、N2吸附-脱附和程序升温还原等对制备的V2O5-WO3/Ti O2催化剂的结构和性质进行表征,结果表明,共沉淀法制备的V2O5-WO3/TiO2催化剂具有更好的选择性催化还原NO活性和更大的比表面积,影响共沉淀法选择性催化还原NO活性的主要因素是催化剂的热稳定性、表面羟基数量、比表面积、粒径分布以及V、W与Ti之间的内在作用。     

Ce掺杂对Mn-Co/TiO_2催化剂催化氧化NO的影响

采用浸渍法制备Mn-Co-Ce/TiO2催化剂,考察Ce掺杂对催化剂催化氧化NO情况的影响。研究表明:在550℃焙烧下,Ce/Ti掺杂比为0.15时,催化剂具有最高的催化氧化活性。反应温度为250℃时,NO转化率可以高达85%;150℃时,转化率也可达到50%以上。BET与XRD结果表明,Ce掺杂改变了催化剂的比表面积、孔容积,并提高了活性组分的分散度。SO2和H2O的共同加入,使催化活性降低,发生不可逆中毒,但转化率在60%左右。     

UV/Mn~(2+)协同催化H_2O_2降解染料X-3B的动力学研究

研究了初始pH值、溶解氧、H2O2浓度及水中常见阴离子对UV/Mn2+协同催化H2O2降解活性艳红X-3B动力学的影响。结果表明,UV/Mn2+协同催化H2O2能有效地降解染料X-3B;在通入空气0.5L/min、pH值为4、H2O2浓度为10mmol/L的条件下,有利于UV/Mn2+对H2O2的协同催化,提高反应速率;NO3-、SO42-及Cl-等阴离子对X-3B的降解具有抑制作用,其中NO3-的抑制途径是阻碍紫外线透过溶液,而SO42-及Cl-则是直接和溶液中·OH反应产生抑制作用。SO42-及Cl-的抑制作用随着离子浓度的升高而增强,但NO3-的抑制强弱和离子浓度大小无关。     

TiO2／SiO2复合物与H2O2对有机染料的协同光催化降解作用研究

采用溶胶凝胶法制锯了SiO2含量较高的TiO2/SiO2复合氧化物,并采用SEM,XRD、FTIR等手段进行了表征。测试结果表明,制备得到的复合物是由TiO2和SiO2纳米颗粒所组成的具有多孔网络结构的聚集体,钛氧基强通过Ti-O-Si键固定于SiO2基体中,TiO2主要以无定型态存在。实验发现,在紫外光作用下,TiO2／SiO2复合物与H2O2协同作用,对有机染料曙红B溶液具有较高的催化降解效率。复合物对曙红B的光催化降解符合一级反应动力学方程。     

On the catalytic nature of Mn/sulfated zirconia for selective reduction of NO with methane

In this work, the catalytic nature of Mn loaded sulfated zirconia (SZ) catalysts for the selective catalytic reduction (SCR) of NO with methane was investigated by a combination of reactions and characterizations such as FT-IR spectroscopy, H₂-TPR, UV–vis diffuse reflectance spectroscopy (DRS) and NO-TPD. It was found from the results of reactions and FT-IR spectra that the strong Brønsted and Lewis acid sites in the Mn/SZ catalysts were essential for the SCR of NO with methane. The loading of Mn increased the number of strong Lewis acid sites on the surface of SZ catalyst, which is one reason for its promoting effect. On the other hand, FT-IR spectra, H₂-TPR and UV–vis DRS of the catalysts demonstrated that the presence of the SO₄²⁻ species occupied the terminal OH sites on the surface of ZrO₂ support and thereby restrained the formation of more oxidative and nonstoichiometrically dispersed MnO_x (1.5 < x < 2) phase. Such an effect of SO₄²⁻ suppressed the combustion reaction of CH₄ by O₂ and increased the selectivity towards NO reduction. The NO-TPD showed that the loading of Mn increased the adsorption of NO over SZ catalyst, which is another reason for the promoting effect of Mn.