~(142)Ba-~(142)La萃取分离条件研究

分离制备出放化纯的放射性核素是获得高精度衰变数据的基础。为准确测量短寿命核素142La的衰变参数,需从裂变产物中提取并制备出放化纯的142La溶液。为此,拟定了从裂变产物中首先提取Ba,再从Ba中提取新鲜生长出的La的方案。因此,La-Ba的分离成为解决问题的关键。 分离局现萃取的前提。本工作以从裂变产物中提取的140Ba-140La为示踪剂,以用铜盐结晶法纯化的二（2-乙基己基）磷酸（HDEHP）-二甲苯作萃取剂,在盐酸介质中,研究了萃取剂浓度、     

Application of Noble Gases for Nuclear Safeguards

为准确测量^95Y的衰变数据，需从新生成的裂变产物中提取出放化纯的^95Y样品。^94Y（T1/2=18．7min）与^95Y（T1/2=10．3min）半衰期接近，从裂变产物中化学提取^95Y时，很难去除^94Y。^95Y的母核^95Sr的半衰期（T1/2=24．3s）较^94Y的母核94Sr的半衰期（T1/2=75．1s）短，因此，将^235U靶经短时间中子辐照后以最快的速度将Sr-Y分开，可以降低^95Y中^94Y的含量。这样，需研制一套亚快化分离装置。     

~(95)Y亚快化分离装置研制

为准确测量95Y的衰变数据,需从新生成的裂变产物中提取出放化纯的95Y样品。94Y(T1/2=18.7min)与95Y(T1/2=10.3min)半衰期接近,从裂变产物中化学提取95Y时,很难去除94Y。95Y的母核95Sr的半衰期(T1/2=24.3s)较94Y的母核94Sr的半衰期(T1/2=75.1s)短,因此,将235U靶经短时间中子辐照后以最快的速度将Sr-Y分开,可以降低95Y中94Y的含量。这样,需研制一套亚快化分离装置。本工作基于Y与其他裂变产物在不同酸度下HDEHP中的分配系数差异制定了一次萃取、两次洗涤、一次反萃的分离流程。为达到快速分离的目的,将HDEHP吸附于硅藻土上,装成萃…     

Sr的特效萃取剂的合成

为准确测量^95Y的核数据，须从复杂裂变产物中将^95Y分离出来。对^95Y分离而言，最主要的干扰是^94Y。^95Y和^94Y的半衰期分别为10．3min和18．7min，故从裂变产物中直接分离^95Y和^94Y显然是不行的。根据对Y衰变链的分析，可利用其母体核素^95Sr（23．9s）和^94Sr（73．5s）半衰期的差别将两者分离。     

~(142)La活度及主要γ射线发射几率实验测量

利用数字符合方法对短寿命核素142La的活度和641 keV的γ射线绝对发射几率进行了实验测量。142La活度测量结果的合成标准不确定度小于0.46%,641.285 keV的γ射线发射几率测量结果为0.473±0.005(k=1),与《同位素表》第8版推荐数据0.474±0.005的相对偏差为-0.24%。此外,还依据γ射线发射几率测量工作中获取的数据,得到了142La的半衰期为(91.0±0.7)min,与《同位素表》第8版推荐数据(91.1±0.5)min的相对偏差小于0.2%。     

20 ^235U和^238U裂变率分布测量应考虑的因素

用箔片活化法测量堆内^235U和^238U裂变率时，由于探测箔内待测核素的富集度不是特别高，铀箔辐照后，测到的某个γ射线能量（如1596keV）的计数来源于这两种核素（^235U和^238U）核裂变产生的相同裂变产物（^140La），即测量中不可能单独测量^235U或^238U裂变产生的^140La的γ射线的计数。     

142La半衰期的测定

142La是核燃料裂变燃耗测定用的重要核素,但其半衰期的文献值差异很大.本文详细阐述了用阱式HPGe探测器质量接续法和同轴型HPGe探测器连续跟踪法测定142La半衰期的原理和过程,测定结果为(90.78±0.16)min.     

239Pu(nth,f)短寿命裂变产物产额测量

采用γ能谱相对测量方法,以97Zr为内标参考核素,完成了239Pu(nth,f)短寿命裂变产物88 Rb、95 Y、101 Mo、101 Tc、138 Csg、142 La等核素的累积产额测量。实验测得88 Rb、95 Y、101 Mo、101 Tc、138 Csg、142 La的累积产额数据分别为(1.32±0.05)%、(4.69±0.22)%、(6.13±0.32)%、(6.10±0.22)%、(6.24±0.24)%、(4.74±0.17)%。对高纯锗探测器中高能端效率刻度、样品封装与辐照、γ谱测量几何条件设计、γ谱测量与数据分析进行了研究。实验测量裂变产物核素分别位于非对称裂变质量分布双驼峰曲线轻峰的左侧、中部和右侧,重峰的中部与右侧。     

核裂变产物对地表环境Ba同位素体系的影响

近年来,钡(Ba)同位素研究在地表生态环境领域的应用越来越广泛。然而,上世纪的核试验和核事故泄露在地表环境中释放了大量含有人工核素Ba的裂变产物,它们可能会改变地表自然样品的Ba同位素特征,从而不利于Ba同位素研究在该领域的发展和应用,因此需要评估其影响程度。本文根据Ba同位素最新研究进展和国际上已发表的数据,总结不同地表储库中Ba同位素的分布特征,利用核裂变理论计算核试验裂变产物的Ba同位素组成及裂变成因Ba的加入对环境样品Ba同位素组成的改变程度。结果显示,自然样品加入占其Ba含量0.01%的裂变成因Ba,能显著改变它的Ba同位素组成,因此需要引起重视。此外,基于计算结果发现,同时测量样品δ~(137/134)Ba和δ~(138/134)Ba值,根据其异常特征可以有效地排除受到沾染的样品。     

83 分秒量级短寿命核素高速离心萃取分离装置的建立

为准确测定短寿命核素的某些核参数，需从裂变产物中将它们分离出来。例如，欲分离^142La，需从半衰期为秒级的^142Cs开始分离。这样，必须采用快速化学分离技术。目前，国际上采用的快速化学分离方法种类较多，而最适合上述分离的是高速离心萃取分离法。本课题组利用从挪威Olso大学购买的高速离心分离器，结合气体射流（Gas-jet）技术，建立起一套高速离心萃取分离装置。     

长寿命裂变产物核素核数据测量进展

文章对与高放废物深地层处置以及分离嬗变相关的半衰期大于10a、裂变产额高于0.01%的13种长寿命裂变产物核素的半衰期、裂变产额和热中子反应截面的测量研究、数据现状及其进展进行概要评述。就长寿命核素的分离纯化、原子数测定及放射性活度测量方法和技术进行了分析和论述。     

沉淀法分离^132Te的研究

在^132I的核数据衰变测量中，需要得到放化纯的^132I的溶液。^132I的分离提取有直接法和间接法两种。直接法是从辐照后的^235U混合裂变产物中直接进行分离，但得到的^132I溶液中有^131I(T1／2=8．04d)、^131I(T1/2=21h)、^135I(T1／2=6．7h)存在，影响数据的测量；间接法则根据其前驱核相对容易分离的特性，从裂变产物中分离出^132Te(T1/2=78h)，然后将其放置一定时间。     

89Rb半衰期测量

⁸⁹Rb是重要的裂变产物核素,半衰期是其一项非常重要的核参数。本文采用参考源法,运用双HPGe探头距离接续测定了⁸⁹Rb的半衰期。参考源法利用待测源和参考源的γ射线全能峰之比消除了测量过程中死时间和脉冲堆积带来的计数修正影响。由于⁸⁹Rb半衰期较短,数据分析运用了半衰期迭代法,并用平移法归一探头测量数据,最终实验测得⁸⁹Rb半衰期为（14.41±0.04） min。     

~(144)La快速放化分离的方法研究

正~(144)La是高产额的短寿命裂变产物,半衰期为40.8(4)s,是重核裂变的重要裂变监测体。但它的相关衰变数据,如半衰期等,不确定度较大,并缺少独立产额实验数据,不能满足裂变监测和模拟计算对核参数精度的要求。这就需要对~(144)La开展高精度的核数据测量。然而,~(144)La的半衰期太短,常规的化学分离方法难以达到目的。因此,如     

~(235)U和~(238)U裂变率分布测量应考虑的因素

用箔片活化法测量堆内235U和238U裂变率时,由于探测箔内待测核素的富集度不是特别高,铀箔辐照后,测到的某个γ射线能量(如1596keV)的计数来源于这两种核素(235U和238U)核裂变产生的相同裂变产物(140La),即测量中不可能单独测量235U或238U裂变产生的140La的γ射线的计数。其结果     

用产额比测量~(235)U/~(238)U同位素丰度比

用裂变产额比法测量了样品中235 U/238 U同位素丰度比。样品受14.8MeV中子短时间辐照后,用HPGe谱仪系统跟踪测量其γ能谱,从各自的特征峰分析得到不同裂变产物的加权平均产额,得到了若干对产物核素的产额比与丰度比的相关曲线。     

钚及其裂变产物钯 、银 、镉 、锡 、锑 、锆的系统分离方法

描述了钚及其6种裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法：在强碱性阴离子交换树脂柱上将盐酸介质的辐照靶溶解液中的这些元素分为5组,然后再针对各组目标元素进行分离和纯化,可简便快速地从同一份靶溶解液中分离以上7种元素。采用辐照铀靶对分离方法进行了验证,结果表明,分离流程对6种裂变产物的化学回收率均大于70%,对γ谱仪测量干扰的主要核素去污因子均大于1.0×10³,可满足²³⁹Pu裂变谷区核素裂变产额测量对化学分离的要求。     

9 放化纯^91Sr制备方法研究

为对^91Sr的衰变数据进行精确测量，必须制备放化纯^91Sr。由图1所示的相关衰变链可知，如果直接从裂变产物中提取^91Sr（T1／2=9．52h），得到的产品中必然存在^92Sr（T1/2=2．71h），而^92Sr的半衰期与^91Sr的接近，^92Sr将影响^91Sr的测量。母核^91，92，93Rb的半衰期虽均为秒级，但^91Rb的半衰期明显比^92Rb的长。     

中子活化法测定~(232)Th裂变产物产额

采用中子活化法测量了~(232)Th的裂变产物及其累积产额。利用加速器T(d,n)~4He反应产生的14.9 MeV高注量中子长时间照射ThO_2样品,用高纯锗γ谱仪测量其特征γ谱,求得较长半衰期核素~(99)Mo、~(141)Ce、~(143)Ce、~(131)I、~(140)Ba等的裂变产额,实验结果的典型误差为4%。其中,利用MCNP程序对中子的多次散射效应和自屏蔽效应进行修正,同时考虑了中子注量波动及γ射线在样品中的自吸收影响。     

钚及其裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法

描述了钚及其6种裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法：在强碱性阴离子交换树脂柱上将盐酸介质的辐照靶溶解液中的这些元素分为5组，然后再针对各组目标元素进行分离和纯化，可简便快速地从同一份靶溶解液中分离以上7种元素。采用辐照铀靶对分离方法进行了验证，结果表明，分离流程对6种裂变产物的化学回收率均大于70%，对γ谱仪测量干扰的主要核素去污因子均大于1.0×10³，可满足²³⁹Pu裂变谷区核素裂变产额测量对化学分离的要求。