二氧化锰制备及催化燃烧甲苯性能研究

以高锰酸钾和富马酸为原料,采用溶胶凝胶法合成了二氧化锰（MnO₂）催化剂,通过X射线衍射分析（XRD）、扫描电镜（SEM）、N₂吸附-脱附以及氢气程序升温还原（H₂-TPR）等技术对制备材料的结构和还原性能进行了表征,并考察材料的焙烧温度对其催化燃烧甲苯性能的影响.结果表明,焙烧温度为450 ℃的产物为纯相的α-MnO₂,催化剂呈现颗粒状形貌并具有较大的比表面积（60.56 m²·g^-1）,低温下易还原,具有较好的甲苯催化燃烧性能,完全燃烧温度T₉₉为210 ℃.     

超重力共沉淀法制备纳米钛酸钡的研究

针对工业制备BaTiO₃粉体存在粒度分布不均、粒径大等难题,采用撞击流-旋转填料床(IS-RPB)反应器共沉淀法制备Sm³⁺掺杂BaTiO₃纳米颗粒。考察了超重力因子、撞击初速度、掺杂浓度等因素对纳米钛酸钡粒径和粒度分布的影响规律。结合X-射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱仪(FT-IR)、同步热分析仪(TG-DSC)以及纳米粒度分析仪对产物形貌、粒径等进行了表征分析。研究结果表明：IS-RPB反应器制备得到的BaTiO₃纳米颗粒粒径小且粒度分布均匀,高温煅烧后呈现四方相;在撞击初速度21.24 m/s、超重力因子45、掺杂浓度0.3%、煅烧温度950℃、保温时间2 h时,其粒径最小,为65 nm;陶瓷体在烧结温度1 150℃、烧结时间2 h时密度为6.4 g/cm³,有利于提高其介电性能和陶瓷的稳定性。本文提出的超重力共沉淀法制备纳米钛酸钡是一种可在工业上拓展的制备方法。     

掺杂CeO_2的CuMnOx复合氧化物催化剂的制备及对甲苯催化燃烧性能研究

以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了掺杂铈的铜锰复合氧化物催化剂,考察了铜锰原子比、铈的掺杂量、浸渍液浓度及催化剂制备焙烧温度对催化剂催化燃烧甲苯性能的影响,同时对该催化剂用于甲苯催化燃烧过程的稳定性进行了研究.实验表明:铜锰原子比1:2,铈掺杂量Cu:Mn:Ce=1:2:0.2,浸渍液质量浓度0.0278g/mL,焙烧温度600℃是催化剂制备的较优条件;经过45小时的连续催化操作,催化剂对甲苯的转化率仍保持在97%以上,表现出良好的稳定性.     

铬掺杂尖晶石催化性能的铬源优化探索

分别以硝酸铬、乙酸铬和氯化铬为铬源,采用柠檬酸络合法制备Cr³⁺掺杂铜锰基尖晶石催化剂,并采用XRD、SEM、TPO和XPS方法来对催化剂样品进行表征分析,研究其对NO和碳烟催化氧化性能。结果表明,铬元素的掺杂增强了铜锰基尖晶石催化剂的催化性能,以硝酸铬为铬源制备的催化剂对NO的催化转化和对碳烟的催化燃烧效果明显好于另外两种,其最大NO转化率为39.82%,碳烟催化燃烧温度T_10%为300℃和T_50%为375℃,表明硝酸铬为最优铬源,提升催化剂催化性能的效果最佳。     

撞击流-旋转填料床合成纳米硫化锌研究

以醋酸锌和硫化钠为原料,在撞击流-旋转填料床中采用反应沉淀法合成了纳米硫化锌.考察了撞击初速、超重力因子和后处理方法等因素对纳米硫化锌产品的影响,采用了SME,TEM,XRD和激光粒度测定等方法表征样品形貌和结构.研究结果表明,最佳合成条件为超重力因子β大于150,撞击初速u不低于25m/s,硫化锌直径为5～20nm,长为100～200nm,采用乙醇洗涤和真空干燥有助于防止纳米硫化锌硬团聚.     

CuMn复合氧化物及稀土助剂对VOCs催化燃烧性能的研究

研究了Cu-Mn复合氧化物加入稀土后对VOCs的催化燃烧性能,制备了三种类型的非贵金属氧化物催化剂:两种为Cu-Mn复合氧化物中加入一定量的稀土氧化铈所制成的催化剂,另一种为不加稀土Cu-Mn复合氧化物催化剂.以气相色谱为检测手段,用常压连续催化燃烧装置考察了这三种催化剂对甲苯、苯、二甲苯的催化燃烧性能.发现加入稀土后转化率达到99%时的反应温度降低30～50℃,具有更好的低温活性,并明显提高了催化燃烧反应的速率.     

堇青石改性V-W-Mo/TiO2催化脱硝性能研究

为提高V-W-Mo/TiO₂催化剂的宽温脱硝性能,采用堇青石对催化进行改性调控。采用XRD、N₂物理吸脱附、H₂-TPR等手段对改性催化剂进行了表征,添加堇青石可显著提高催化剂比表面积以及活性位点的还原性,有效增强催化剂脱硝活性。     

等离子体辅助制备的Co3O4光催化甲苯净化性能研究

等离子体改性是提高催化材料性能的有效途径。利用水热法合成了Co₂(OH)₂CO₃前驱体，通过氧气低温等离子体技术，制备了表面改性的Co₃O₄催化剂(Co₃O₄-P)，并对其进行了XRD、O₂-TPD、H₂-TPR、SEM、TEM、XPS、FTIR、Raman和UV-Vis等表征。结果表明，等离子体处理可以降低Co₃O₄中Co元素的平均价态，在其表面形成更多的缺陷点位，降低Co₃O₄的Co-O键能，增强其低温还原性能；在全太阳光谱的光强为776 mW/cm²、反应空速为30 000 mL/(g·h)、甲苯质量分数为500μg/g的测试条件下，Co₃O₄-P的甲苯降解率为100.0%,其值约为通过焙烧法制备的Co₃O     

不同方法制备的Cu/SiO2催化剂对己二酸二甲酯加氢制1,6-己二醇的影响

分别采用沉积沉淀法、溶胶凝胶法和蒸氨法制备Cu/SiO₂催化剂.利用N₂吸附-脱附、N₂O滴定、XRD、FT-IR、H₂-TPR和NH₃-TPD对催化剂的物理化学性质进行表征,并考察其己二酸二甲酯加氢合成1,6-己二醇的性能.结果表明：虽然溶胶凝胶法和蒸氨法因层状硅酸铜的存在具有较高的铜分散度和表面酸性等性质,但受制于较小孔径结构,反而是传统的沉积沉淀法制备的Cu/SiO₂催化剂因较大的孔径具有更高的反应活性.在反应温度200℃、反应压力5.0 MPa、液时空速0.6 h^-1和n(氢)/n(酯)=175的条件下该催化剂可稳定运行50 h,己二酸二甲酯的转化率可达99.8%,1,6-己二醇的选择性可达98.2%.     

基于Mn-MOF制备MeOx/MnOx催化剂的低温NH3-SCR活性研究

采用不同金属硝酸盐浸渍Mn-MOF前体制备一系列MeO_x/MnO_x(Me=Co,Cr)复合金属氧化物催化剂用于低温NH₃-SCR反应。分析金属掺杂和空速对锰基催化剂脱硝效率和N₂O生成量的影响。通过XRD、SEM、N₂吸附-脱附、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD等表征测试对制得的催化剂物理化学性质进行分析,结果表明,两种金属掺杂可不同程度上改善MnO_x脱硝性能和抗硫性能。与MnO_x催化剂相比,掺杂催化剂的外观呈现无规则的多孔结构。更大的比表面积为活性分子提供更多的活性位点,有利于脱硝反应进行。掺杂催化剂中Mn元素相以Mn₃O₄相为主,且峰强度较低,表明Mn元素相呈现高分散态。掺杂金属与锰氧化物产生相互作用,改变了锰元素的价态,提高了Mn⁴⁺和表面氧的含量。金属离子掺杂增强了催化剂的氧化还原性能,改善了MnO_x     

不同长度α-MnO2纳米线的可控合成及其催化燃烧性能的研究

以高锰酸钾为锰源和氧化剂,通过控制乙酸的用量在水热条件可控合成出具有不同长度的α-MnO₂纳米线,采用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SME）、透射电镜（TEM）、拉曼光谱（Raman）、程序升温还原（H₂-TPR）等技术对制备的材料的结构以及氧化还原能力进行了表征,并考察了α-MnO₂纳米线长度对二甲醚催化燃烧性能的影响.结果表明,α-MnO₂纳米线的长度受乙酸含量/酸度的影响,随着乙酸含量增加而减小.纳米线长度还影响α-MnO₂的氧化还原性能和二甲醚催化燃烧性能.其中采用1.4 ml乙酸制得的具有中等长度（4~8 μm）的α-MnO₂纳米线,催化性能最好,其起燃温度为167℃,完全燃烧温度为240℃,20 h的短期寿命测试表明,该样品具有较好的稳定性.     

Ni/SiO2催化剂催化2-硝基-4-乙酰胺基苯甲醚加氢性能研究

Ni系催化剂具有原料丰富,价格低的优点,本研究将Ni负载在SiO₂表面,用于2-硝基-4-乙酰胺基苯甲醚(NMA)加氢反应。Ni/SiO₂催化剂采用溶胶-凝胶法制备,用BET、XRD、SEM、TEM、NH₃-TPD、H₂-TPR等表征技术对催化剂结构进行表征,考察了加氢反应性能随催化剂结构、反应温度和压力变化规律。以商用雷尼镍催化剂作为对照,考察催化剂催化NMA加氢反应性能。研究结果表明：Ni负载量为30%时,Ni/SiO₂催化剂适量的酸性和Ni纳米粒子之间的协同作用使得Ni/SiO₂表现出最高的催化活性;在100℃、加氢压力1.8 MPa条件下反应2 h, NMA转化率达到100%,目标产物2-氨基-4-乙酰氨基苯甲醚(AMA)选择性超过99.3%。     

负载型催化剂MnOx-CeO2/TiO2去除甲苯

为了考察铈掺杂对金属氧化物催化剂催化燃烧处理有机废气的影响,采用蜂窝状TiO2丝网作为催化燃烧催化剂的载体,以MnOx、CeO2作为活性组分,用浸渍法负载制备出催化燃烧催化剂,考察了活性组分负载量及配比、焙烧温度、焙烧时间对催化剂降解甲苯的影响.实验确定了催化剂的最佳制备工艺:Mn的负载量(质量分数)约为15%,Mn与Ce物质的量比为3∶1,催化剂的焙烧温度为500℃,焙烧时间为5h.结果表明:与催化剂MnOx/TiO2相比,掺杂Ce后的催化剂MnOx-CeO2/TiO2对甲苯催化燃烧的起燃温度和完全转化温度均有明显降低,催化剂表面燃烧物颗粒的粒径有所减小,分散均匀,更有利于甲苯的降解处理.     

活性碳纤维-聚合铁酞菁/过氧化氢催化体系对高氯盐废水中磺胺氯哒嗪的降解

为降解高氯盐废水中抗生素类有机污染物,以活性碳纤维(ACF)为载体,经一步煅烧法将聚合铁酞菁(FePPc)负载到ACF上制备催化剂(记作ACF-FePPc),并通过ACF-FePPc活化H₂O₂,构建ACF-FePPc/H₂O₂催化体系。利用扫描电子显微镜、X射线衍射和X射线光电子能谱等分析ACF-FePPc的微观形貌、晶体结构和表面元素分布。模拟高氯盐下ACF-FePPc活化H₂O₂降解磺胺氯哒嗪(SCP)的实验,并通过电子顺磁共振技术及自由基捕获实验分析ACF-FePPc催化机理。结果表明：FePPc均匀分散到ACF表面,避免了FePPc在催化过程中的团聚现象;相比于FePPc, ACF-FePPc催化剂可获得更好的热稳定性以及更大的比表面积;ACF-FePPc可在180 min内对高氯盐下SCP的降解率达到98%以上,且pH适用范围较宽、循环利用性好;ACF-FePPc活化H₂O₂生成的·OH是降解SCP的...     

不同方法制备La2O2CO3/ZnO催化乙醇转化的研究:孔结构和表面碱性的影响

利用共沉淀法和乙二醇燃烧法制备La₂O₂CO₃/ZnO两种催化剂，评价其对生物乙醇脱氢生成乙醛的催化活性，并采用FE?SEM, HR?TEM, FT?IR, XRD, BET，CO₂?TPD等研究手段对催化剂的形貌及表面碱性等物相结构进行表征. 结果表明，制备方法对催化剂形貌以及性能影响十分明显，乙二醇燃烧法形成的大孔结构有助于乙醇的转化，同时产物乙醛的选择性与催化剂表面碱性有关.     

Fe3O4/SnS2的制备及其催化性能研究

为提高Fe₃O₄的类芬顿效果,基于光助类芬顿催化氧化技术,在共沉淀法制备Fe₃O₄的基础上采用醇热法制备能高效降解亚甲基蓝的Fe₃O₄/SnS₂催化剂。建立了以Fe₃O₄/SnS₂为催化剂的光助类芬顿催化氧化体系,分析不同制备及降解条下Fe₃O₄/SnS₂的类芬顿活性,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等对Fe₃O₄/SnS₂材料进行表征。结果表明：当Fe₃O₄和SnS₂物质的量比为1∶1时,Fe₃O₄/SnS₂的催化效果最好;亚甲基蓝溶液pH为3.0、Fe₃O_...     

超重力法炼厂干气MDEA选择性脱硫实验研究

炼厂干气含有大量H₂S和CO₂ 组分,为了提高炼厂干气脱硫效率,提高胺液选择性吸收脱硫的效果,采用超重力旋转床作为吸收脱硫反应器代替传统板式吸收塔进行实验研究。考察了旋转床转速、胺液流量以及吸收温度对脱硫脱碳吸收效果的影响。实验得出较优的操作条件:在干气流量4500m3/h,压力0.8MPa,胺液流量8m3/h,转速800r/min,吸收温度42~45℃的条件下,可以获得较好的吸收效果,吸收后干气中H₂S体积分数为0.01%,满足后续硫含量排放要求。结果表明,吸收剂在反应器中的停留时间越短,H₂S的选择性吸收效果越好;采用旋转床反应器可以代替传统板式吸收塔是可行的。     

VPO-Ce/TiO2催化剂低温脱硝性能研究

针对低温烟气脱硝过程中SO₂和水蒸气严重影响催化剂的活性的问题，制备了Ce掺杂的Ti基磷酸氧钒催化剂(VPO-Ce/Ti O₂)，并对其在低温下脱硝性能进行了研究。实验结果表明：Ce掺杂使VPO/Ti O₂催化剂的比表面积由6.8 m²/g提高到10.7 m²/g，催化剂中V⁵⁺和V⁴⁺的H₂-TPR还原峰分别由原来的578℃和616℃偏移到538℃和601℃；同时，VPO-Ce/Ti O₂的脱硝率在250℃时可达到96.8%。与未掺杂Ce的催化剂相比，最佳活性对应的温度点向低温方向偏移了50℃，并且具有同时抗硫抗水性能。     

微波场中催化剂对甲苯废气的氧化分解研究

为减少挥发性有机化合物所造成的污染,改善大气环境质量,探究微波催化氧化甲苯废气技术的实际应用,采用传统浸渍法,制备具有尖晶石结构的铜锰铈负载型催化剂,利用X射线衍射、扫描电子显微镜和氮气吸附法等检测方法对该催化剂进行表征.利用本课题组自行研制的微波净化设备,研究在微波场-催化剂协同催化的作用下,负载型催化剂对氧化分解甲苯的催化性能,探究各种不同工艺参数条件下的催化效果.表征表明,该铜锰铈催化剂表面的尖晶石相CuMn_2O_4对挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)有较高的催化氧化活性.催化实验结果表明,600℃条件下焙烧制成的铜锰铈催化剂具有明显的低温催化氧化特性,在微波功率为400 W、反应温度为280～350℃、空间速度(单位时间、单位体积催化剂上通过的标准状态下反应器气体的体积)为1 400～5 600 h~(-1)、甲苯的质量浓度为7. 5～30. 0g/m3的条件下,对甲苯的去除率可超过90%.且对于甲苯的去除具有较强的抗冲击能力;在100 h的稳定性实验过程中,催化效率均保持在90%以上,稳定性很好,具有良好的应用前景.     

CuO⁃SiO2⁃CeO2催化剂的设计、制备及性能研究

采用水热合成法制备了SiO₂?CeO₂载体,并利用浸渍法负载活性组分CuO得到CuO?SiO₂?CeO₂催化剂。通过XRD、BET和H₂?TPR等手段对载体和催化剂进行表征及性能测试,最后探究了SiO₂摩尔分数对催化剂的比表面积以及甲醇水蒸气重整制氢实验中催化性能的影响。研究发现,适量添加SiO₂可以增加载体和催化剂的比表面积,降低催化剂活性组分CuO的还原温度,提高CH₃OH的转化率。当SiO₂摩尔分数为2.5%时,催化剂CuO5.0%?SiO₂2.5%?CeO₂的比表面积为112.8 m²/g,CH₃OH转化率为75.1%。继续提高催化剂中SiO₂的摩尔分数,催化剂的比表面积减小,CH₃OH转化率降低。