等离子体辅助快速合成磁性Fe3O4/NaA复合材料及其CO2吸附性能

吸附法是捕集分离CO₂等温室气体的重要方法,磁性复合材料能实现气固相快速分离而备受关注。本文利用介质阻挡放电等离子体处理方法,分别对磁性Fe₃O₄和分子筛前体进行处理,再通过水热法快速制备了Fe₃O₄/NaA复合材料。利用X射线衍射、红外光谱、扫描电镜和元素扫描等技术进行了表征,并考察了复合材料中Fe₃O₄/NaA含量比对CO₂吸附性能和磁性能的影响。结果显示,当Fe₃O₄的质量分数为23.2％时,Fe₃O₄/NaA复合材料既具有优异CO₂吸附能力（2.10mmol/g）,又具有较好的磁性（25.92emu/g）,同时CO₂吸附-脱附循环稳定性高,是一种新型磁性CO₂吸附剂。在采用流化床吸附捕集CO₂技术中,有望实现气固高效磁分离。     

负载型K2CO3/Al2O3二氧化碳吸收剂的碳酸化反应特性

引言 全球变暖已经成为一个备受关注的环境问题.据预测,如不采取积极的温室气体减排措施,从现在起到2100年,全球近地面平均气温将继续升高1.4～5.8℃[1].CO2是主要的温室气体,而我国燃煤电厂是CO2排放量最大、最集中的化石燃料燃烧场所.因此研究和开发适用于燃煤电厂的CO2减排技术至关重要.     

Na2CO3/γ-Al2O3吸附剂对SO2吸附性能的研究

用浸渍法制备了 Na2 CO3 /γ- Al2 O3 吸附剂 ,考察了 Na2 CO3 含量、焙烧温度和吸附温度对 Na2 CO3 /γ- Al2 O3 吸附剂 SO2 吸附性能的影响 .结果表明 :Na2 CO3 含量从 4%增加到 2 0 %时 ,穿透时间和硫容在 1 6%时出现峰值 .未经焙烧的吸附剂穿透时间和硫容都比较低 ,较理想的焙烧温度为 30 0℃～ 40 0℃ .吸附温度对 SO2 吸附性能的影响明显 ,在室温下吸附时 ,穿透时间和硫容都较小 ,适宜的吸附温度为 1 2 0℃～ 1 60℃ .     

基于Langmuir-Hinshelwood动力学解析O2/CO2/H2O气氛下烟煤焦反应机理

流化床富氧燃烧湿烟气循环兼具经济与环保优势。湿烟气循环（O₂/CO₂/H₂O）条件下煤焦与O₂、CO₂及H₂O的反应同时发生。为探究O₂/CO₂/H₂O气氛下煤焦-O₂、煤焦-CO₂、煤焦-H₂O反应间的相互作用机制,在自制高精度热重实验装置上系统考察了O₂、CO₂、H₂O及其混合气氛下,典型烟煤焦在900℃的反应特性。基于吸附和脱附原理的Langmuir-Hinshelwood（L-H）机理性模型分别计算了烟煤焦与O₂、CO₂和H₂O反应的动力学参数。通过采用单独活性位点与竞争活性位点两种假设分析了O₂/CO₂、O₂/H₂O和CO₂/H₂O气氛下烟煤焦-O₂、烟煤焦-CO₂和烟煤焦-H₂O两两反应间的作用机制,揭示了H₂O分子优先吸附于烟煤焦表面活性位点,O₂分子次之,而CO₂分子相对滞后。O₂/CO₂/H₂O气氛下烟煤焦-O₂、烟煤焦-CO₂、烟煤焦-H₂O反应表现出部分竞争反应活性位点,传统的单独活性位点与竞争活性位点假设均无法准确描述其反应速率特性。基于H₂O分子优先,O₂分子次优先吸附的原理,建立了O₂、CO₂、H₂O混合气氛下煤焦反应速率L-H动力学方程,方程计算结果与实验值良好吻合。研究结果为深入分析煤焦颗粒流化床富氧燃烧特性及构建可靠、准确的燃烧反应模型提供了理论支撑。     

负载型K2CO3/Al2O3吸收剂吸收CO2反应机理

利用热重分析仪、扫描电镜和氮吸附仪对不同粒径的K₂CO₃颗粒和负载型K₂CO₃/Al₂O₃二氧化碳吸收剂的碳酸化特性进行研究。负载后的吸收剂比表面积和孔隙结构得到较大改善,使得碳酸化反应速率和转化率均提高,吸收剂碳酸化特性得到改善。纯K₂CO₃颗粒吸收剂的反应速率和转化率随着粒径的增加而减小,负载型吸收剂的反应速率和转化率随着粒径的增加略增大。研究了不同粒径和反应时间对K₂CO₃/Al₂O₃颗粒微观结构的影响,结果表明K₂CO₃/Al₂O₃颗粒具有较稳定的微观结构。采用负载型粒子模型对K₂CO₃/Al₂O₃吸收剂吸收CO₂碳酸化过程进行研究,所建立的粒子模型计算结果与试验值吻合较好。利用建立的模型对不同CO₂浓度下K₂CO₃/Al₂O₃吸收剂碳酸化反应特性进行模拟计算,模拟结果具备一定的合理性和准确性,为开展进一步研究提供了基础。     

O2/H2O燃烧方式下石灰石的间接硫化反应特性

利用水平管式炉和热重实验台架,对O₂/H₂O、O₂/N₂和O₂/CO₂ 3种不同燃烧方式下石灰石的间接硫化反应特性进行了研究。重点探究了燃烧方式、水蒸气浓度对石灰石间接硫化反应的影响规律与机理。同时,对硫化产物进行了X射线荧光光谱（XRF）、X射线衍射（XRD）、孔结构特性和扫描电镜（SEM）分析。结果表明,O₂/H₂O燃烧方式相比于相同氧浓度下的O₂/N₂和O₂/CO₂燃烧方式,石灰石间接硫化反应的钙转化率在化学反应控制阶段基本相同,在扩散控制阶段O₂/H₂O燃烧方式下的钙转化率有显著的提高。主要原因是水蒸气促进了硫化反应后期产物层内的固态离子扩散。此外,O₂/H₂O燃烧方式下,不同的水蒸气浓度对石灰石的钙转化率基本没有影响。     

CO2/H2O环境下X80钢母材/焊缝腐蚀行为演变过程研究

与管线母材相比,焊缝是管线失效的关键部位之一.针对含CO2/H2O的天然气管线母材和焊缝在稳态和动态条件下的电化学腐蚀行为,通过三电极体系和高温高压反应釜相结合开展20 d的浸泡实验,得到不同条件下母材和焊缝的电化学阻抗特征,通过等效电路拟合相关参数的变化规律建立不同阶段母材和焊缝的腐蚀过程,并通过腐蚀形貌分析和腐蚀产...     

钛盐光度法测定O3/H2O2高级氧化系统中的过氧化氢

采用钛盐光度法测定O3/H2O2系统中的/H2O2,考察了pH值、O3/H2O2摩尔比、钛盐用量和显色时间的影响,确定了最佳的测定条件;通过加标回收率实验和对比实验,证明了该方法的可靠性.结果表明,pH值为3.0、λ=385nm、草酸钛钾浓度2.5mmol·L-1和显色时间8min条件下,H2O2浓度0～45mg·L-...     

O3/H2O2预处理制药废水的实验研究

以好氧呼吸速率（OUR）和生化呼吸线为指标,通过正交实验和单因素实验研究了O3/H2O2氧化对克林霉素、左氧氟沙星、阿奇霉素等生产综合废水可生化性提高的影响。结果显示,对提高废水可生化性影响程度的因素由大到小的顺序为：pH值、反应时间、H2O2投加量、O3流量。在pH值为10.7,反应时间为20 min,H2O2投加量为3.9 mmol/L,O3用量为4.2 mmol/L时,废水的OUR值从0提高到0.578 mg/（g.min）,可生化性得到改善,能够满足后续生物处理需要。     

H2O2/H2O溶液冷冻干燥制备HA多孔陶瓷

以H2O2/H2O结晶体为模板冷冻干燥法,制备出片层孔及圆孔的双孔型羟基磷灰石(hydroxyapatite,HA)支架,观察了支架的双孔形貌,分别研究HA浆料初始固含量和孔隙率、冷冻温度和孔径尺寸之间的关系.结果表明:当初始浆料固含量在20vol％ ～ 45vol％之间变化时,可以制得孔隙率在79％ ～ 54％的多孔陶瓷支架,孔的连通性较好,支架孔隙率随着浆料固含量的降低而升高;当冷冻温度分别为-20℃、-50℃、-80℃时,平均片层间距及圆形孔孔径尺寸分别为550～1000 μm,800 ～ 1000 μm;450 ～800 μm,550 ～750 μm;330 ～380μm,450 ～ 500 μm;支架的孔径尺寸随着冷冻温度的降低而减小,两种形貌孔道在孔壁上呈树枝状相连通,有利于细胞的攀附和生长.     

CO2 Adsorption Kinetics of K2CO3/Activated Carbon for Low‐Concentration CO2 Removal from Confined Spaces

K₂CO₃ supported on activated carbon (K₂CO₃/AC) is a promising means to remove low‐concentration CO₂ from confined spaces. In this removal process, physical adsorption plays an important role but it is difficult to quantify the amount of CO₂ adsorbed when both H₂O and CO₂ are present. The linear driving force mass transfer model is adopted to study the CO₂ adsorption kinetic characteristics of K₂CO₃/AC by analyzing the experimental data. The effect of K₂CO₃ and H₂O on the adsorption of CO₂ in K₂CO₃/AC was also evaluated. K₂CO₃ loaded on the support is found to increase the mass transfer resistance but decrease the activation energy required for the physical adsorption process. The presence of water vapor is disadvantageous to achieve high physical adsorption capacity since it enhances the chemical sorption in the competitive dynamic sorption process.     

Analysis of dynamic CO2 capture over 13X zeolite monoliths in the presence of SOx,NOx and humidity

In this investigation, the CO₂ capture performances of zeolite 13X monoliths with 600 and 800 cells per square inch (cpsi) in the presence of SO₂/NO impurities under dry and humid conditions were evaluated and compared with that of 13X beads. Dynamic breakthrough tests demonstrated a drastic reduction in CO₂ capture capacity and deterioration of kinetics under dry-clean conditions, whereas, upon switching the feed from a clean gas to contaminated gas which contained SO₂ and NO, different adsorption performance was observed. Specifically, in dry-contaminated mode, the adsorbents retained their capture capacities with comparable kinetics to that of dry-clean feed conditions, however, in humid-contaminated mode, the adsorbents experienced improved CO₂ uptake and CO₂/N₂ selectivity, albeit at the expense of deteriorated kinetics. These findings indicate that the presence of SO₂ and NO contaminants, especially SO₂ contaminants, lead to dramatic changes in the adsorption performance of zeolite 13X monoliths, indicating the importance of evaluating adsorbent materials under realistic conditions.     

TiO2掺杂对Na2CO3/Al2O3吸收剂CO2捕捉性能的影响

钠基固体吸收剂脱除燃煤烟气CO₂技术具有反应温度低、能耗低等优点,日益受到学术界的关注。该技术的主要不足是吸收剂的活性成分碳酸钠与CO₂的反应（碳酸化反应）活性较低。针对这一问题,本文旨在研制一种新型改性钠基固体吸收剂,采用活性氧化铝作为载体、TiO₂作为掺杂剂进行改性,利用热重分析装置、XRD、SEM和氮吸附仪研究钠基固体吸收剂的CO₂捕捉性能。结果表明：掺杂TiO₂后,钠基固体吸收剂与CO₂的反应速率加快,CO₂捕捉量增加;反应前后除TiO₂外无其他含Ti化合物生成;碳酸化反应产物为NaHCO₃和Na₅H₃（CO₃）₄;然而TiO₂掺杂过多会堵塞吸收剂的微观孔道,不利于甚至阻碍碳酸化反应的进行,因此,TiO₂的掺杂量应控制在一定的范围内。     

Adsorption and separation of CO2/N2 and CO2/CH4 by 13X zeolite

Accumulation of greenhouse gases in the atmosphere is responsible for increased global warming of our planet. The increasing concentration of carbon dioxide mainly from flue gas, automobile and landfill gas (LFG) emissions are major contributors to this problem. In this work, CO₂, CH₄ and N₂ adsorption was studied on Ceca 13X zeolite by determining pure and binary mixture isotherms using a constant volume method and a concentration pulse chromatographic technique at 40 and 100°C. The experimental data were then compared to the predicted binary behaviour by extended Langmuir model. Results showed that the extended Langmuir theoretical adsorption model can only be applied as an approximation to predict the experimental binary behaviour for the systems studied. Equilibrium phase diagrams were obtained from the experimental binary isotherms. For these systems, the integral thermodynamic consistency tests were also conducted. It was found that Ceca 13X exhibits large CO₂/CH₄ and CO₂/N₂ selectivity and could find application in landfill gas purification, CO₂ removal from natural gas and CO₂ removal from ambient air or flue gas streams. © 2011 Canadian Society for Chemical Engineering