~(236)U灵敏度的AMS测量

长寿命放射性核素236U的半衰期为2.34×107a,主要来源是235U的中子俘获反应。加速器质谱法是目前测量236U灵敏度最高的方法。本工作利用意大利那不勒斯第二大学同位素研究环境与文化遗产中心的AMS装置测量236U的灵敏度,并分析了加速器质谱测量236U时本底的可能来源。初步结果表明,236U的灵敏度(236U/238U原子比)为(2.29±0.13)×10-10。     

通过测量模拟样品中236U与238U原子个数比估算燃耗的探索研究

自然界中²³⁶U与²³⁸U原子个数比约10^-14,不同反应堆类型及核燃料辐照情况辐照后的核材料中²³⁶U与²³⁸U原子个数比不同,一般为天然²³⁶U与²³⁸U原子个数比的10⁷～10¹¹倍。通过测量环境样品中的²³⁶U与²³⁸U原子个数比可探知取样点附近进行过的辐照活动、环境污染的来源及对应核燃料的燃耗。本研究使用配制的模拟样品,建立了多接收电感耦合等离子质谱（MC-ICP-MS）技术测定²³⁶U与²³⁸U原子个数比的方法以及估算核燃料燃耗的工作方案,并与其他燃耗计算方法比较,燃耗的相对偏差约10%。     

TOPO萃取色层分离-ICP-MS法测定土壤中痕量铀的同位素丰度比

为了测定土壤中痕量铀的同位素丰度比,对TOPO萃取色层分离环境样品中U的方法进行了探讨。通过对色层柱体积、吸附酸度、洗涤酸度,以及不同洗脱剂的条件实验,确定了分离流程。获得U的全程回收率为(98.1±1 5)%,对土壤样品中基体元素的去污因子为1 4×103～1 8×105。通过对不同丰度铀同位素标样的测量,确定了ICP MS测量铀同位素的质量偏倚系数。采用了扫描和跳峰两种数据采集方式,获得235U/238U的相对标准偏差优于1%,234U/235U,236U/235U,234U/238U和236U/238U的相对标准偏差优于5%。两种方式测量实际样品的结果吻合。     

236U及其加速器质谱测量的进展

236U在自然界中的含量极微,所以,236U含量水平的提高可以被用作人类从事铀辐照实验的指纹。20世纪50年代的核活动开始排放人造236U到环境中,现在环境中可移动的236U库中99％以上是人为产生的,主要是由核活动和核设施,特别是核燃料后处理厂释放出来。     

海水中放射性核素238U、232Th、60Co、137Cs浓集实验

采用广东省环境辐射监测中心编制的操作规程《海水中γ核素浓集方法实施细则》分析了环境海水样品的γ放射性核素238 U、232 Th、60 Co、137 Cs ,该方法的238 U、232 Th、60 Co、137 Cs的回收率分别为82.5%、79.3%、80.3%、91.3%;制样放置约90 d后测量238 U的数据更准确.     

选取235U的185 keV特征γ辐射测定238U的计算方法

介绍了利用U-Ra标准平衡源,选取核素235U的185kev特征γ辐射,通过测量核索235U推算核素238U活度的计算方法,计算了核素226R对185keV能量峰的干扰系数,给出了天然样品中核素238U活度计算公式.     

应用中子活化分析技术测定铀和钍放射性同位素的α能谱内标法

开发了一种用~(238)U和~(232)Th作为内标的α能谱测定环境样品中铀和钍放射性同位素的新方法。应用中子活化分析技术精确地测定样品中的~(238)U和~(232)Th。将其他部分样品全部溶解,采用阴离子交换法分离铀和钍,制备为α能谱测定的电镀薄(低强度)源。从已知的~(238)U和~(232)Th质量浓度,求得它们的活度浓度,之后据α能谱,从U(~(234)U、~(236)U、~(238)U)和Th(~(228)Th、~(230)Th、~(232)Th)放射性同位素的比值中,获得同位素的绝对活度浓度。该方法的优点是对放射化学分离的化学回收率和α能谱仪的计数率都没有特殊要求。应用内标可以不需要外加昂贵的、经校准的放射性同位素指示剂(如~(232)U和~(229)Th)。用一些已检定的环境参考样试验了这种新方法,并且同外加放射性同位素指示剂的传统方法进行了比较。其优点是同标准方法相结合可获得一组独立的数据,用于质量控制。     

用产额比测量~(235)U/~(238)U同位素丰度比

用裂变产额比法测量了样品中235 U/238 U同位素丰度比。样品受14.8MeV中子短时间辐照后,用HPGe谱仪系统跟踪测量其γ能谱,从各自的特征峰分析得到不同裂变产物的加权平均产额,得到了若干对产物核素的产额比与丰度比的相关曲线。     

用中子活化分析法测定~(238)U/~(235)U同位素丰度比

本文论述了用中子活化分析法测定含微量铀的样品中~(238)U/~(235)U同位素丰度比的原理及方法。样品在反应堆中接受短时间照射后,用Ge(Li)探头或高纯锗探头-多道能谱分析仪-计算机系统测量射线的能谱.可以分辨出~(238)U和~(235)U的许多监测峰。利用这两种监测峰计数之比与这两种同位素丰度比成正比的关系,分析铀的同位素丰度比,在~(235)U丰度为0.6％-18％范围时精密度为1％-2％,在贫化铀和18％-60％丰度~(235)U时,精密度为2％-3％。     

用活化法无损测定金属铀样品中~(238)U的含量

238U作为一种重要的裂变材料,其含量的准确测定在裂变产额数据测量中具有重要意义。在四川大学2.5 Me V质子静电加速器上,利用T(p,n)3He反应产生的483 ke V单能中子照射金属铀样品,对照射后生成放射性核素239Np的特征γ射线进行测量,利用已知的238U(n,γ)俘获截面数据实现了对238U含量的准确测量。对影响测量结果准确性的因素做了细致分析,采用蒙特卡罗方法应用软件MCNPX(Monte Carlo N-Particle e Xtended)对中子的多次散射效应和中子注量衰减效应进行了修正,对γ射线在样品中的自吸收也进行了修正,修正后的实验结果是2.884 2 g金属铀含5.712 8×1021个238U原子,实验结果的不确定度是4.1%。     

堆后铀产品中232U测定方法研究

²³²U是燃料元件制造中需严格控制的铀同位素,为此,需建立一种准确的测量方法。本工作建立了一种α谱仪和质谱法相结合测定铀产品中²³²U含量的新方法。采用质谱法测量²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U与²³⁸U的同位素丰度比,α谱仪测量²³²U的活度和²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U、²³⁸U的总活度,即可计算出铀产品中²³²U的浓度。对于²³²U含量为1.118 ng/g的样品,16次测定数据的相对标准偏差为3.43%,证明该测量方法有效,可应用于实际样品的分析测定。     

同位素稀释一多接收电感耦合等离子体质谱测量痕量钚年龄的方法研究

对钚材料的来源及历史的鉴定在许多领域是非常重要的。年龄是在追溯核材料的历史时第一个需要被测定的参数。钚样品的年龄测定基于钚的同位素及其子体，即238Pu／234U、239Pu/235U、240Pu/236U和241Pu／241Am的原子比的测定。     

非平衡态铀样品同位素丰度的测定

平衡态铀样品是指样品中238U与其子体核素234Pam达到了放射性平衡的样品。在使用 g 能谱法测定铀样品同位素丰度的工作中,由于238U的特征 g 射线能量很低且分支比很小,需通过测定其子体核素234Pam的特征 g 射线来确定样品中238U的含量。可采用MGA-U软件分析低能区(小于300 keV)     

TBP-TEVA萃取色层分离-α能谱法测定辐照镎靶溶解液中痕量236Pu的可行性

²³⁶Pu的含量控制是钚热源的一项重要参数,通过α能谱准确测量镎靶溶解液中痕量²³⁶Pu,建立镎靶辐照靶件溶解液中钚的分离方法。根据杂质组成特点采用TBP-TEVA萃取色层双柱分离,用氨基磺酸亚铁以及亚硝酸钠对钚进行调价,对靶件溶解液中的Al、Fe、U、Th和Np等进行分离,去污系数均大于10⁴,钚的回收率为90.7%。研究大量²³⁸Pu对α能谱测定²³⁶Pu的干扰,结果表明,大量²³⁸Pu会造成仪器本底升高,²³⁸Pu能谱峰分辨率降低;在7 500 Bq ²³⁸Pu干扰下,测量4.3 h 时,²³⁶Pu的最小可检测活度为1.20×10^-2 Bq（当量质量为6.11×10^-16 g）。计算结果表明,镎靶溶解液样品中钚的同位素比值n(²³⁶Pu)/n(²³⁸Pu) ≥4.63×10^-8时,取合适的样品量使得电沉积源中²³⁸Pu 活度在 450~7 500 Bq范围内,均可测量其中的痕量²³⁶Pu,同时可准确测定同位素比值n(²³⁶Pu)/n(²³⁸Pu)。     

海水中放射性核素238U、232Th、600Co、137Cs浓集实验

采用广东省环境辐射监测中心编制的操作规程《海水中γ核素浓集方法实施细则》分析了环境海水样品的γ放射性核素238U、232Th、60Co、137Cs,该方法的238U、232Th、60Co、137Cs的回收率分别为82.5%、79.3%、80.3%、91.3%;制样放置约90 d后测量238U的数据更准确。     

TBP-TEVA萃取色层分离-α能谱法测定辐照镎靶溶解液中痕量~(236)Pu的可行性

~(236)Pu的含量控制是钚热源的一项重要参数,通过α能谱准确测量镎靶溶解液中痕量~(236)Pu,建立镎靶辐照靶件溶解液中钚的分离方法。根据杂质组成特点采用TBP-TEVA萃取色层双柱分离,用氨基磺酸亚铁以及亚硝酸钠对钚进行调价,对靶件溶解液中的Al、Fe、U、Th和Np等进行分离,去污系数均大于104,钚的回收率为90.7%。研究大量~(238)Pu对α能谱测定~(236)Pu的干扰,结果表明,大量~(238)Pu会造成仪器本底升高,~(238)Pu能谱峰分辨率降低;在7 500Bq ~(238)Pu干扰下,测量4.3h时,~(236)Pu的最小可检测活度为1.20×10-2 Bq(当量质量为6.11×10-16 g)。计算结果表明,镎靶溶解液样品中钚的同位素比值n(~(236)Pu)/n(~(238)Pu)≥4.63×10-8时,取合适的样品量使得电沉积源中~(238)Pu活度在450～7 500Bq范围内,均可测量其中的痕量~(236)Pu,同时可准确测定同位素比值n(~(236)Pu)/n(~(238)Pu)。     

高分辨电感耦合等离子体质谱法测量230Th/232Th比值及校正方法

快速可靠的230Th/232Th比值测定方法在230Th定年法中非常重要。实验室在前期工作基础上,建立了高分辨电感耦合等离子体质谱法(HR-ICP-MS)测定天然样品中230Th/232Th比值的方法。影响230Th/232Th比值精确测定的主要因素是测量过程中强峰拖尾效应和仪器的质量歧视等。238U在236U处的强峰拖尾系数236U/238U可用于230Th/232Th比值的强峰拖尾校正,通过测量不同230Th/232Th比值的标准溶液可获得仪器测量230Th/232Th比值的质量歧视校正因子。采取四酸密闭消解法对砂岩样品进行消解,用Bio-rad AG 1×8 Cl-型阴离子交换树脂对钍进行分离,进一步纯化后稀释到一定体积在HR-ICPMS上进行测量。采用空白-标准-空白样品的测量模式对230Th/232Th比值进行测量。实验室标样的测量结果为(7.29±0.34)×10-6,与参考值(7.33±0.17)×10-6一致。     

一种用~(235)U作单内标的同位素稀释质谱法

建立了一种用~(233)U作单内标的同位素稀释质谱法。它可准确测定铀样品中的丰度比,这是一种基于重量法的绝对测量方法。~(233)U和被测铀样品按不同重量比被混合,然后,同时测量混合样中R_(58)(~(235)U/~(238)U)和R_(38)(~(233)U/~(238)U),而R_(38)可被看作是内参照标准。藉助迭代运算,R_(58)逐步逼近它的真值。使用该法,R_(58)的测量总不确定度可达到0.15%。并且,这个方法具有显著的优点,例如:测量的外精度可好于0.02％。     

^238U裂变样品质量的比对

中国原子能科学研究院的2片~(238)U样品和维也纳镭研究和核物理研究所(以下简写IRK)标准~(238)U作品质量之间的比对在联邦德国技术物理研究所(以下简写PTB)、IRK和中国原子能科学研究院(以下简写CIAE)完成。采用了4种方法进行对比:(1)快中子裂变数比的测量;(2)2πα流气式正比计数器α活度的绝对测量;(3)多丝流气式正比计数器α活度的绝对测量;(4)小立体角α计数器α活度的绝对测量。CIAE的2片~(238)U样品质量经刻度分别为:860.25±6.02μg和913.96±6.40μg。     

多接收电感耦合等离子体质谱法对铀同位素丰度的测定

为了对环境监测提供有效、可靠的手段,在多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)上建立了铀同位素丰度的分析方法。对影响仪器灵敏度的因素进行了初步探索,对标准物质GBW 04227和3个同位素丰度不同的样品中铀的各种同位素组分比值进行了测量,评价了测定结果的不确定度。结果表明,对丰度为3%、质量分数为2×10-7的235U溶液,R(235U/238U)丰度比的相对实验标准偏差优于0.02%,R(236U/238U)丰度比的相对实验标准偏差优于0.2%。