氧化程度对氧化石墨烯吸附亚甲基蓝性能的影响

基于改进Hummers法,调控氧化剂KMnO₄用量制备了不同含氧官能团含量的氧化石墨烯（GOs）。采用XRD、XPS、AFM和FTIR分析了KMnO₄用量对GOs的结构特征、含氧官能团类型及含量的影响,研究了氧化程度对GOs吸附亚甲基蓝（MB）性能的影响。结果表明：KMnO₄用量对GOs-n（n=2,3,4（的含氧官能团类型和含量有显著影响;MB最大饱和吸附量依次为728.44、965.63和807.29 mg·g^-1,与Langmuir模型单分子层饱和吸附量的标准差为3.6%、3.7%和4.2%,吸附动力学过程符合准二级动力学模型,R²> 0.99。以GOs结构层上去质子化的羟基（-C-O^-）和羧基（-COO^-）为主要活性位点与MB发生化学控速的单分子层放热吸附,吸附热在20~27 kJ·mol^-1之间;低氧化程度的GOs以离子交换吸附为主导,吸附性能与GOs结构中-C-O（H（和-COO（H（的总量呈正相关。随氧化程度加深,GOs结构中环氧基（C-O-C）和羰基（C═O）以氢键作用吸附MB对吸附量的影响凸显。     

不同氧化程度氧化石墨烯氨气敏感性能及机理

基于改进的Hummers法,通过改变氧化剂KMnO_4用量制备了各种含氧官能团含量差异明显的氧化石墨烯(GOs)水相分散液,采用旋涂法制备了厚度均一的GOs气敏元件。利用XRD、FTIR、XPS对样品的结构、官能团种类及含量进行了分析;利用气敏测试系统对GOs气敏元件的NH_3敏感性能进行了测试。结果表明:GOs含有羟基(—OH)、环氧基〔—CH(O)CH—〕等含氧官能团,随KMnO4用量的增加,GOs中羟基(—OH)的相对含量(XPS测得)先增加后减少,当m(KMnO_4)∶m(石墨)=3∶1时,—OH的相对含量最高。不同氧化程度的GOs气敏元件对NH_3灵敏度与其—OH的相对含量呈正相关性,GOs中—OH相对含量为43.75%时,气敏元件对体积分数为0.008%的NH_3最大灵敏度达到78%,且有较好的稳定性和重复性,重复性误差为3.1%。GOs对NH_3分子的响应存在两种机制:NH_3分子进入GOs片层间水分子层后水解形成NH_4~+的离子电导,和GOs结构层上含氧官能团对NH_3分子吸附后形成氢键的电荷转移。     

非离子型分散剂对低阶煤制备水煤浆的影响

为了改善低阶煤制水煤浆品质差的现状,实现低阶煤的高效清洁利用,采用非离子型表面活性剂壬基酚聚氧乙烯醚(NPEO-40)作为分散剂制备低阶煤水煤浆,并进行水煤浆成浆性能及成浆机理研究。神东煤(SDC)低阶煤水煤浆试验表明,水煤浆表观黏度η100随NPEO-40用量的增加而降低,当NPEO-40用量增加到1.0%,η100基本保持不变。添加剂用量为1%、水煤浆浓度为60%~68%时,浆体呈剪切变稀的假塑性流体,最大成浆浓度C1000=67.5%;水煤浆浓度为60%~68%时,浆体稳定性随浓度的升高而降低。等温吸附研究表明,NPEO-40在低阶煤表面的吸附行为符合Langmuir等温吸附模型,且吉布斯自由能ΔGa0ds=-29.27 kJ/mol,说明反应自发进行。浸润试验表明,1.0%的NPEO-40适于SDC在溶液中的浸润。对吸附前后的煤进行XPS C1s窄程扫描,C—C/C—H官能团含量由78.79%下降到70.12%。含氧官能团C—O,C■O和O■C—O总含量由21.21%增加至29.88%,说明吸附NPEO-40后,其疏水官能团与煤表面的C—C/C—H官能团结合,使含氧官能团暴露在外侧,从而使煤表面C—C/C—H官能团含量减少,含氧官能团比例增大,亲水性增强,利于形成水化膜,通过水化膜将煤粉颗粒彼此分开,进而减少了煤粉颗粒间的流动阻力,从而对水煤浆起到降黏效果。     

基于氧化石墨烯/氧化锌复合材料的乙醇气体传感器

为探讨氧化石墨烯复合材料的气敏性,以氧化石墨烯(GOs)、乙酸锌(C4H6O4Zn)、尿素(CO(NH_2)_2)为主要原料,采用水热法制备GOs/ZnO复合材料并研究其对乙醇气体的敏感性。以乙酸锌、尿素及GOs为原料,在无水乙醇体系中合成ZnO含量不同的GOs/ZnO复合材料,并对其进行XRD、SEM及FTIR表征及气敏性能的测试,研究讨论了温度、ZnO含量、乙醇浓度等各因素对复合材料敏感性的影响。结果表明,在工作温度为60℃时,氧化石墨烯/ZnO(ZnO含量为15%)具有乙醇最佳的气敏响应,显示了良好的气体敏感性,且GOs/ZnC复合材料有良好的长期使用性,可以用于检测乙醇的气体浓度。     

基于响应面法优化SDBS对低阶煤泥浮选的促进作用

针对低阶煤表面含氧官能团多,传统浮选药剂分选效果较差的难题,采用阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)作为浮选促进剂开展了低阶煤浮选试验研究。通过单因素条件试验,确定适宜的柴油和SDBS用量分别为6～9 kg/t和800～1 500 g/t,仲辛醇与柴油用量比为1∶10～1∶5。在此基础上,采用响应面法对柴油、仲辛醇和SDBS的用量进行优化,优化试验结果表明,柴油、仲辛醇、SDBS之间存在交互作用,其主效应关系为:SDBS柴油仲辛醇,并获得了以浮选完善度为响应值的二阶回归方程,确定了柴油、仲辛醇、SDBS的最佳用量分别为8. 57 kg/t、1. 28 kg/t、1 307 g/t,此时浮选完善度的理论值为24. 16%,在最优药剂用量条件下开展了浮选验证试验,获得的浮选完善度为23. 98%,与响应面法得到的理论值基本相符,表明采用响应面法优化药剂制度准确可行。XPS宽程扫描检测结果表明,低阶煤表面的氧碳比为1. 40%,吸附SDBS、柴油和柴油+SDBS后,氧碳比分别降至1. 26%、1. 12%和1. 01%; XPS C1s分析结果表明,低阶煤表面的C—C/C—H基团含量为66. 47%,吸附SDBS、柴油和柴油+SDBS后,分别提高到72. 60%、75. 13%和77. 12%;吸附前后,低阶煤表面含氧官能团含量均明显降低,C—O基团含量由吸附前的16. 59%分别降低至15. 71%、14. 66%和12. 71%,C O基团由10. 09%分别降低至7. 70%、4. 23%和5. 64%,O C—O基团由6. 85%分别降低至3. 99%、5. 98%和4. 54%。XPS检测结果表明,将柴油和SDBS复配使用,作用效果优于单独使用柴油和SDBS。SDBS作为促进剂时,低阶煤表面C—C/C—H基团含量的增加以及含氧官能团含量的降低,表明SDBS与低阶煤表面发生了以氢键吸附为主的物理吸附,实现了对低阶煤表面含氧官能团的有效覆盖,同时,SDBS中的C—C/C—H基团暴露在低阶煤表面,增强了低阶煤表面的疏水性,有利于改善低阶煤泥的可浮性。     

磁性生物炭对铅镉离子的吸附动力学

采用水热合成法制备磁性生物炭,利用XRD、FTIR和BET分析磁性生物炭的结构、官能团种类和比表面积,并研究磁性生物炭对Pb⁽²⁺⁾、Cd(2+)、Cd⁽²⁺⁾的吸附机理。结果表明,磁性生物炭含有丰富的含氧官能团和芳香结构,磁性物质为Fe_3O_4颗粒。Pb(2+)的吸附机理。结果表明,磁性生物炭含有丰富的含氧官能团和芳香结构,磁性物质为Fe_3O_4颗粒。Pb⁽²⁺⁾、Cd(2+)、Cd⁽²⁺⁾在磁性生物炭上的吸附是一个高温自发、吸热且熵增的过程,其吸附过程符合准二级动力学方程,表明化学吸附占据优势,吸附过程是由液膜扩散和颗粒内扩散共同控制。Pb(2+)在磁性生物炭上的吸附是一个高温自发、吸热且熵增的过程,其吸附过程符合准二级动力学方程,表明化学吸附占据优势,吸附过程是由液膜扩散和颗粒内扩散共同控制。Pb⁽²⁺⁾在磁性生物炭的吸附机制,主要与含氧官能团(—COOH、—OH、C—O—C)的络合作用和π电子的配位作用有关,还存在氧化还原反应。磁性生物炭吸附Cd(2+)在磁性生物炭的吸附机制,主要与含氧官能团(—COOH、—OH、C—O—C)的络合作用和π电子的配位作用有关,还存在氧化还原反应。磁性生物炭吸附Cd⁽²⁺⁾的机制,主要与—COOH、—OH和π电子的络合作用有关,C—O—C和氧化还原反应不参与磁性生物炭对Cd(2+)的机制,主要与—COOH、—OH和π电子的络合作用有关,C—O—C和氧化还原反应不参与磁性生物炭对Cd⁽²⁺⁾的吸附。     

氧化石墨对活性红X-3B的吸附特性及再生性能

基于改进Hummers法制备了氧化石墨,研究其对活性红X-3B的吸附及再生性能,采用红外光谱对吸附前后的氧化石墨结构进行表征,探究了其对活性红X-3B的吸附机理。结果表明,氧化石墨含有C-OH、-COOH和C-O-C等官能团,相比石墨而言,含氧官能团数量的增加改善了亲水性和吸附性能;在酸性条件下氧化石墨对活性红X-3B的吸附效果较好,吸附容量达到78.37 mg/g。氧化石墨对活性红X-3B的吸附符合准2级动力学反应模型,吸附等温线符合Langmuir吸附等温方程,以单分子层吸附为主,化学吸附是主要控速步骤。氧化石墨经过5次吸附饱和-再生循环使用,仍有较好的吸附效果,再生率可达89%。     

溴水脱硫对煤自燃特征温度及活性基团的影响

以山西柳湾和两渡的炼焦精煤为研究对象,利用热重分析(TG-DTG)、X射线光电子能谱(XPS)和红外光谱(FTIR)等测试技术,研究了室温环境下溴水脱硫对煤自燃特征温度与煤活性基团的影响.结果 表明:随着脱硫次数增加,煤进入氧化增重阶段的起始温度向高温区偏移,煤进入快速燃烧阶段与达到最大失重速率的温度点均向低温区偏移,即煤的氧化自燃进程加快.煤的发热量呈下降趋势,但最多仅降低原煤发热量的3.4％.煤表面C元素、N元素和S元素含量随着脱硫次数的增加而规律性地减少,而O元素含量呈增加趋势,煤中硫醇、硫醚、噻吩、芳碳、碳氢键碳与质子化吡啶等官能团相对含量逐渐降低,砜、亚砜、羧基、羰基、吡啶、吡咯与氮氧化物等含氧官能团相对含量逐渐增加,说明脱硫后煤中各元素以更高的价态存在,溴水脱硫是一个氧化过程.IR光谱显示芳香族官能团和脂肪烃官能团中的C— H键伸缩振动锋均变弱,含氧官能团中的C=O双键和酚羟基中的C—O—H键伸缩振动峰均变强,说明煤中C—H键含量减少,C=O双键和C O H键含量增大,这与TG-DTG和XPS的分析结果相一致,说明脱硫后煤中的C元素、S元素和N等元素被氧化,煤的氧化程度变高.     

无机盐与表面活性剂在低阶煤表面的协同吸附

针对低阶煤表面含氧官能团多、亲水性强、可浮性差等问题,采用非离子型表面活性剂——壬基酚聚氧乙烯醚(NP-10)和无机盐(NaCl、CaCl_2、Al Cl_3)对低阶煤泥表面进行吸附改性研究,分析其协同改性行为。吸附试验表明,NP-10在低阶煤泥表面的平衡吸附量随着其浓度增加逐渐升高,达到一定值后趋于稳定,吸附符合Langmuir等温吸附模型。吉布斯自由能(ΔG)和标准吸附焓(ΔH)为负值,说明该吸附过程为放热且自发过程,吉布斯自由能(ΔG)随温度升高逐渐减小,说明温度的升高能促进吸附过程。吸附动力学研究表明,准二级动力学方程适合描述NP-10在低阶煤泥表面的吸附动力学机制。Na~+、Ca~(2+)、Al~(3+)三种离子能促进低阶煤泥对NP-10的吸附,其中Al~(3+)的促进效果最好,Ca~(2+)次之,最后为Na~+。X射线光电子能谱(XPS)试验表明,低阶煤泥表面吸附NP-10后,煤泥表面碳元素含量显著增高,氧元素含量明显降低,说明NP-10的亲水基与低阶煤泥表面的含氧官能团结合,实现了对煤泥表面含氧官能团的有效覆盖,提高了低阶煤泥的疏水性。Na~+、Ca~(2+)、Al~(3+)三种阳离子电解质的加入,使低阶煤泥表面的氧元素含量分别降低了5.79%、6.77%、7.42%,含氧官能团含量进一步减少,尤其对C—O官能团影响最为显著。3种阳离子电解质都能促进低阶煤泥对壬基酚聚氧乙烯醚(NP-10)的吸附,促进效果为Al~(3+)Ca~(2+)Na~+。     

H2O2/O3催化氧化改性活性炭研究

采用H2O2/O3催化氧化改性活性炭.以含氧官能团总量为主要指标、比表面积和碘吸附值为辅助指标评价改性效果.在活性炭质量和H2O2体积一定的条件下,考察了H2O2质量分数、O3浓度、反应时间及反应温度等因素对活性炭性能的影响.在H2O2质量分数为10%、O3浓度为4.32 mg·L-1、反应时间为2.5 h、反应温度为50℃的最优改性条件下,活性炭的含氧官能团总量为1.525 mmol·g-1,比改性前提高61.38%.     

氧化硅片表面配基疏水性及含量对蛋白质吸附行为的影响

采用双偏振极化干涉分析技术研究了氧化硅片表面配基疏水性及含量对蛋白质质吸附行为的影响,用3种不同疏水性配基3-(氨丙基)三乙氧基硅烷(APTES)、3-(N-甲氨基丙基)三甲氧基硅烷(MAPTMS)和3-(N,N-二乙基氨丙基)三甲氧基硅烷(DAPTMS)修饰氧化硅片,通过修饰时间控制硅片表面配基含量,研究了配基疏水性对牛血清白蛋白质(BSA)的影响和配基含量(N含量)对BSA、细胞色素C和糜蛋白酶吸附行为的影响. 结果表明,BSA在疏水性最强的DAPTMS修饰的氧化硅表面吸附量及吸附动力学常数最大,分别为1.371 ng/mm2和0.056 s?1; DAPTMS含量对3种蛋白质吸附的影响与蛋白质疏水性密切相关,疏水性中等的BSA和细胞色素C为单分子层吸附,吸附量随N含量增加先增大后减小,N含量2.1%时吸附量最大,分别为16.9和60.2 nmol/m2. 疏水性较强的糜蛋白酶为多分子层吸附,吸附量随N含量增大而减小,N含量1.1%时吸附量及吸附动力学常数分别为78.6 nmol/m2和0.040 s?1.     

氧化石墨吸附染料阳离子红X-GRL的性能研究

文章研究了氧化石墨对模拟印染废水阳离子红X-GRL溶液的吸附性能。探讨了氧化石墨的用量、溶液的p H、溶液温度、吸附时间对吸附性能的影响,最终得到了氧化石墨对模拟印染废水阳离子红X-GRL溶液的最佳吸附条件,并对吸附机理进行了探讨。结果表明:对于一定浓度的阳离子红X-GRL溶液,随着氧化石墨用量的增加,氧化石墨对阳离子红X-GRL吸附量先增强后减弱;介质的p H在7~9的条件下,氧化石墨对阳离子红X-GRL吸附性能较好;随着吸附时间的增长,吸附量不断增大最后达到平衡值,一般情况下都在80分钟左右达到平衡,温度对吸附性能影响较小,在45℃时吸附性能相对较好。由X射线衍射图谱(XRD)和红外光谱(IR)得知,氧化石墨中大量的含氧官能团促进了对染料的吸附,其染料本身带正电荷也促进了对阴离子的吸附。     

改进Hummers法制备氧化石墨烯及其吸附铜离子研究

为了探明氧化石墨烯吸附重金属离子的特性,采用改进的Hummers法,制备了氧化石墨烯(GO),采用FTIR、Raman、XRD、XPS和AFM对其进行了表征。对比了不同溶液初始p H值、Cu2+初始浓度、吸附时间、反应温度和离子强度下,GO对Cu2+的吸附效果。结果表明,氧化处理后,GO含有羧基、羟基和环氧基等含氧官能团,C、O质量比达到2.0,厚度约为1.0 nm,层间距约为0.97 nm。GO对Cu2+的吸附在90 min内达到平衡,其吸附容量在p H值小于6.0时随p H值的升高而升高,随温度的升高而升高,随Cu2+初始浓度的增大而增大。在298 K,p H值为5.5,Cu2+初始质量浓度为50 mg/L时,GO对Cu2+的平衡吸附容量为91.6 mg/g。GO对Cu2+的吸附过程符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型,是均匀的单分子层吸附且由化学反应控制,GO对Cu2+的吸附是自发的吸热过程。     

活性碳纤维氧化还原机理初探

在系统研究了活性碳纤维(ACF)氧化还原功能特征的基础上,进一步利用 X 射线衍射、红外、核磁及化学分析等技术,研究了 ACF 在惰性气氛中,非水介质中的氧化还原特性以及ACF 比表面积、表面官能团、水等对氧化还原性能的影响,从面对 ACF 的氧化还原反应机理提出了一些新的见解。实验结果表明,ACF 的氧化还原功能与空气(氧等)的吸附无关,主要是由于 ACF 表面的官能团所引起,其官能团不仅仅是≥C—OH,在有水存在时,≥C—H、甚至>C=O 也参与氧化还原反应,并且还是主要的反应.水对氧化还原容量影响甚大.ACF 的氧化还原容量随比表面积变化不大。     

乳液法制备石墨烯气凝胶及其吸附水中亚甲基蓝

利用乳液法制备多孔石墨烯气凝胶（emGA）,改变乳液油水比制备不同的emGA。扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶红外光谱（FTIR）、氮气吸附脱附等表征显示,emGA具有多孔结构,经水热还原后含氧官能团大部分被除去,比表面积为103.3～243.1m²/g。以亚甲基蓝（MB）浓度和温度作为变量,考察emGA对水中MB的吸附效果。结果表明,emGA的比表面积越大,其对MB平衡吸附量越大;当初始浓度越大,温度越高,则吸附有利。吸附动力学数据表明emGA吸附MB符合准二级动力学模型和内扩散模型,吸附过程分为大孔扩散和微孔扩散。吸附等温线数据拟合结果符合Langmuir模型,表明emGA对MB的吸附属于单分子层吸附。Langmuir模型计算出emGA-2饱和吸附量为307.7mg/g,与实验值291.3mg/g较为接近。分析热力学参数发现,emGA吸附MB为自发吸热过程,且吸附过程属于物理吸附。     

微扩层改性对煤基石墨微观结构和储锂性能的影响

以自制煤基石墨为前体，浓硫酸为插层剂，高锰酸钾为氧化剂，采用液相氧化插层-热处理工艺对煤基石墨进行微扩层改性处理，制备出微扩层煤基石墨。利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、拉曼光谱测试、低温氮气吸附和X射线光电子能谱等手段分析不同微扩层煤基石墨的微观结构，并测试其用作锂离子电池负极材料的电化学储锂特性，系统研究微扩层改性对煤基石墨微观结构和储锂性能的影响。研究表明，微扩层改性处理不仅可增加石墨微晶片层的层间距，还可以在石墨基体中引入纳米孔道和C==O、C—O—H及C—O—C等含氧官能团。氧化剂用量是影响微扩层煤基石墨微观结构的重要因素。通过调节氧化剂用量可实现微扩层煤基石墨微晶层间距、纳米孔道和表面官能团等微观结构的有效调控。当氧化剂用量为煤基石墨的0.30倍时，微扩层煤基石墨的层间距为0.3374nm，其纳米孔道主要由1～2nm微孔和2～6nm中孔组成，比表面积为24.6m2/g，且富含C==O、C—O—H及C—O—C等含氧官能团。微扩层煤基石墨用作锂离子电池负极材料展现出优异的电化学储锂性能，其在0.1C低电流密度下的可逆比容量最高可达511.1mAh/g，在5C高电...     

褐煤氧化对CO_2和CH_4竞争吸附行为影响的模拟研究

二氧化碳储存及驱替开采煤层气已经成为一种具有广阔前景的新兴环保技术。采用蒙特卡罗方法探究了褐煤部分氧化对CO_2和CH_4竞争吸附行为的影响,分析了吸附等温线和吸附热,结果表明:单组分吸附时,CO_2和CH_4的吸附等温线符合朗缪尔方程;而双组分吸附时,CO_2的吸附趋势与单组分相似, CH_4的吸附与单组分时表现出相反的趋势。同时利用密度泛函理论研究了氧化对官能团附近吸附能的影响。结果表明:煤的氧化在一定程度上削弱了对气体的吸附,含氧官能团的氧化会影响CO_2和CH_4在其他非含氧官能团附近的气体吸附能。     

生物发酵前处理生物炭对亚甲基蓝的吸附研究

原始生物炭由于比表面积小、官能团含量低，吸附性能受到影响。为提高生物炭的吸附性能，以棉秆生物质为基质，采用生物质微生物发酵前处理结合低温热空气碳化(TAT)技术制备高比表面积、高含氧官能团的生物炭，并通过扫描电镜(SEM)对发酵前后棉秆生物质的形貌进行表征，采用N₂吸附-脱附实验、傅里叶红外变换(FT-IR)、拉曼光谱对所制备生物炭的比表面积、官能团进行分析。结果表明，微生物发酵前处理所得的棉秆生物质表面附着大量微生物，微生物的分解作用破坏了生物质形貌结构，使所制备的生物炭的比表面积由0.01 m²/g提高至20.53 m²/g,C—O及其他含氧官能团含量大幅增加。吸附实验表明，微生物发酵前处理所得的棉秆基生物炭对亚甲基蓝(MB)的吸附容量为64.9 mg/g，是直接碳化制备的生物炭吸附容量的8倍；发酵前后棉秆生物质所制备的2种生物炭对MB的吸附均符合准二级动力学模型，其吸附过程受生物炭活性位点数和生物炭层状结构的控制；羟基在生物炭和MB之间的相互作用中起着关键作用，是主要的活性吸附位点。     

浒苔基吸附剂对结晶紫的吸附性能研究

采用CaCl_2对浒苔进行处理,研制出浒苔基吸附剂。通过静态吸附实验考察了该吸附剂对结晶紫的吸附性能。并进行了表面形貌和官能团分析。研究结果表明,吸附剂投加量、pH、吸附时间和温度对吸附性能影响较大。吸附过程符合伪二级动力学方程和Langmuir等温吸附模式,为快速吸附和单分子层吸附,其最大吸附量为1 000 mg/g。吸附机理是染料分子与浒苔细胞壁里纤维素和果胶中的—OH、—C—O等官能团之间存在静电吸引、氢键作用以及范德华力的作用。     

活性炭孔结构和表面官能团对吸附甲醛性能影响

通过对不同比表面积和孔结构的活性炭进行甲醛吸附的研究，以重量法精确测量活性炭对甲醛气体的饱和吸附量，比较各种活性炭和改性活性炭的吸附效果。实验表明，活性炭对甲醛分子的吸附与其孔结构和表面官能团密切相关，微孔比表面积大吸附效果明显，中孔比表面积大达到吸附平衡的时间短。此外，通过对活性炭浸渍改性的研究表明，强氧化性的HNO，和H202处理的样品均有利于对甲醛分子的吸附，而氨基改性过的样品吸附效果减弱，主要原因是HNO3改性增加了活性炭表面的C=O、O-C=O等含氧官能团的量，从而改善了对甲醛的吸附效果。