ZnAl水滑石负载钯催化剂的制备及催化性能

采用离子交换-还原法制备了系列锌铝水滑石负载钯催化剂Pd/ZnAl-LDH,通过XRD、TEM和ICP对该系列催化剂进行了表征,并对其在低毒溶剂乙醇或水中苯甲醇氧化反应的催化性能进行了详细考察。研究结果表明,反应溶剂、Pd负载量、氧气压力、反应时间等对催化剂的催化性能有很大的影响,当Pd负载质量分数为2%,反应压力为0.2MPa时,Pd/ZnAl-LDH在乙醇溶剂中表现出最佳的催化性能,苯甲醇转化率和苯甲醛选择性可分别达到93.3%和93.6%。     

水滑石催化剂及催化氧化反应性能

水滑石作为一种很有潜力的无机功能材料,近年来在催化领域得到广泛应用.对近年来水滑石催化剂材料的催化氧化反应性能,特别是以层板过渡金属为催化活性组分催化氧化醇、酚和烷烃等化合物的反应;以插层阴离子作为催化活性组分催化烯烃和酯的环氧化反应;负载纳米金属颗粒作为催化活性组分催化氧化醇、烷烃和糠醛等化合物的反应等方面的研究进展...     

负载银的Ni-Al类水滑石复合氧化物的制备以及催化氧化性能

本文使用反应过程速率适中,无需控制pH值的尿素水解法,选用了硝酸盐、盐酸盐和硫酸盐在不同比例下制备了三组类水滑石复合氧化物,硝酸盐可在较大镍铝比例范围内制备催化剂,当x=4时催化剂及其前驱体的XRD图像都有明显的水滑石类化合物的特征衍射峰,且SEM照片中可观察到规整均匀的花状结构。将银作为活性组分,制备负载银型类水滑石复合氧化物催化剂,粒径有所减小,比表面积增大,对SO_2的吸附量大大提升。     

水滑石负载型PdCu催化剂的制备及性能

以掺杂Cu的类水滑石(Cu-HTs)作为载体,Cu-HTs中高分散的构晶离子Cu~(2+)作为定位剂,利用Cu和Pd间的强相互作用,诱导Pd原子定位分散在载体表面,得到小尺寸和高分散的PdCu双金属纳米催化剂。采用XRD、STEM、XPS、HRTEM等对催化剂结构、物相及组成进行表征。结果表明,PdCu/HTs的纳米颗粒尺寸约为2.4 nm,分散度达36.7%,形成PdCu合金。在苯甲醇氧化反应中考察PdCu/HTs催化剂的性能,苯甲醇可实现完全转化,苯甲醛产率达97%。     

N掺杂石墨烯负载Pt-Sn催化剂的制备及电催化性能研究

氮掺杂石墨烯负载Pt在直接乙醇燃料电池（DEFCs）中表现出较好的性能。Pt的高成本极大地限制了DEFCs的商业化应用。因此,采用一系列不同浓度水合肼还原氧化石墨烯的简单方法,合成了氮掺杂石墨烯负载Pt-Sn （Pt-Sn/G-N）。研究了Pt-Sn/G-N催化剂纳米粒子的均匀分散对乙醇氧化的电催化活性影响。通过控制不同的氮含量,进一步研究了Pt和Sn金属颗粒最适宜协同效应的比例。结果表明：当氧化石墨烯与水合肼的质量比为1∶7时,催化剂的Pt和Sn负载均最大,Pt与Sn的比值为1.41,Pt/Sn合金的平均粒径最小（1.8 nm）。此外,与其他催化剂相比,Pt-Sn/G-N （1∶7）具有最高的电催化活性,稳定性好,抗CO中毒能力强。即Pt-Sn/G-N （1∶7）的Pt与Sn实现了催化协同作用,为Pt-Sn催化剂在直接乙醇燃料电池（DEFCs）中的应用提供了更多的途径。     

锌镁铝类水滑石的制备与表征研究

以锌、镁、铝的水合硝酸盐及尿素等为主要原料,通过水热合成法制备具有层状结构的锌镁铝类水滑石(ZnMgAl-HTLCs).采用XRD、SEM、FT-IR及MP-AES等对样品的晶体结构、微观形貌、元素组成及材料表面性质等进行了表征分析.考察了锌的掺杂量、尿素浓度、二价三价金属离子比和溶剂等因素对水滑石结构及形貌的影响.结果表明,M2 +/M3为4.5∶1 ～6∶1,锌的掺入比例在10％～30％之间,尿素的浓度为0.54 ～0.61 mol/L,时间为24h,可以得到结构单一和形貌较好的锌镁铝类水滑石.     

Cu掺杂的Mg-Al类水滑石的制备、表征及其催化性能

采用浸渍法制备了Cu掺杂的镁铝水滑石类化合物Cu/HT,经过400 ℃焙烧得到Cu掺杂的镁铝复合金属氧化物Cu/ Mg-Al LDO,利用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、热重分析（TG）、N₂吸附-脱附等技术对催化剂的结构进行了表征。研究了其对尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯的催化性能。考察了Cu掺杂量、镁铝比、不同催化剂载体等催化剂制备条件对催化剂活性的影响,同时考察了催化剂的再生性能。结果表明,当Cu掺杂量为1%、镁铝比摩尔为3∶1时的Cu/Mg-Al LDO（3）对尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯具有比较好的催化活性,在170 ℃、1,2-丙二醇与尿素的摩尔比为4∶1、催化剂用量为原料总质量的1%、反应3 h时,碳酸丙烯酯的收率达到96.1%,且催化剂经4次再生重复使用,催化活性稳定。     

插层Ca类水滑石负载钯催化剂的制备及催化Suzuki反应的研究

采用化学沉淀法制备了表面活性剂(十二烷基硫酸根)插层的Ca类水滑石负载纳米钯催化剂。通过XRD、ICP-AES、TG、IR、XPS等分析手段对上述催化剂的晶型结构、形貌及负载金属的特征进行了表征,考察了不同碱、溶剂、溶剂与水比例、催化剂用量等条件对插层Ca类水滑石负载纳米钯催化剂催化Suzuki反应的影响。实验结果表明:反应的最佳条件为:氢氧化钾作碱、溶剂为乙醇、水与乙醇比例为1:5、催化剂用量分别为3.4×10-3mmol,反应1h产物收率最高可达96.44%。     

一种具有温敏表面的氧化石墨烯负载钯催化剂的制备及催化性能

以过硫酸铵（APS）为引发剂,N-异丙基丙烯酰胺（NIPAM）为单体,在氧化石墨烯（GO）表面生长温敏高分子聚（N-异丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）,获得复合载体GO-PNIPAM,并通过水相浸渍还原法制备具有温度敏感特性的Pd催化剂（Pd/GO-PNIPAM）。采用红外光谱、差示量热、热重、元素分析、透射电镜和电感耦合等离子原子发射光谱对复合载体GO-PNIPAM和Pd催化剂进行表征。结果表明,PNIPAM在GO上的接枝率约占60%。GO-PNIPAM显示出明显的温敏效应,其最低临界溶液温度约37℃。Pd/GO-PNIPAM上Pd纳米颗粒的平均粒径为(4.70±0.85)nm,远小于Pd/GO中Pd平均粒径(8.79±2.68)nm。因此,PNIPAM在GO上的接枝为金属纳米颗粒的沉积提供了大量的锚定位点,有助于金属纳米颗粒在其上的分散。Pd/GO-PNIPAM在高温下（80℃）肉桂醛（CAL）的选择性加氢反应中显示出优良的催化性能,初始转换频率（initial TOF）达192.3min^-1,高于GO负载Pd催化剂（Pd/GO,103.5min^-1）。Pd/GO-PNIPAM较高的Pd纳米颗粒分散性和高温下对CAL良好的吸附性能协同作用,导致其催化活性提高。     

氧化铌负载型催化剂的制备及催化性能研究

以乙酸和正丁醇催化酯化合成乙酸丁酯为探针反应 ,对氧化铌负载型催化剂的制备与催化活性进行了一系列研究 ,得出了优惠工艺条件。正丁醇的转化率达 95% ,乙酸丁酯选择性 1 0 0 %。     

多元负载型催化剂的制备及臭氧催化氧化性能

为了解决臭氧催化剂效率低、易流失等问题,采用焙烧法制备FeO_x-CuO_x-MnO_x/活性炭-蒙脱土臭氧催化剂。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱分析(EDS)等方法对所制备臭氧催化剂进行表征,并将该催化剂应用于臭氧催化氧化深度处理垃圾渗滤液实验。分别考察了臭氧催化剂载体中粉末活性炭与蒙脱土质量比、活性组分Fe²⁺、Cu²⁺、Mn²⁺物质的量比、载体与活性组分的质量比、焙烧温度与时间等因素对催化剂性能的影响。结果表明,当载体组分中粉末活性炭与蒙脱土质量比为1∶1,活性组分Fe²⁺、Cu²⁺、Mn²⁺物质的量比为3∶1∶1,载体与活性组分质量比为4∶1,焙烧温度为600℃,焙烧时间为60 min时,所制备臭氧催化剂孔道结构清晰,活性组分Fe²⁺、Cu²⁺、Mn²⁺负载率高且分布均匀;在深度处理垃圾渗滤液时,臭氧催化剂投加量为5 g/L,臭氧投加量为100 mg/L,垃圾渗滤液COD去除率达到67.46%,有较高的催化效率,且臭氧催化剂经过多次重复使用后,催化性能仍保持稳定。     

Zn-Mg-Al类水滑石催化剂催化制备生物柴油的研究

利用共沉法来制取Zn-Mg-Al类水滑石并对催化剂进行表征,从而对催化剂活性进行研究,可以发现,采用催化酯交换反应形成生物柴油,可以获取到很好的柴油品质。对生物柴油的制备材料以及方法进行分析,并对反应结果进行讨论。     

硝酸镧改性锌铝水滑石复合材料的制备及性能研究

通过共沉淀法在一定温度下合成硝酸镧改性锌铝水滑石复合材料。利用XRD、SEM、FTIR等对其进行表征。采用单因素实验探究吸附磷酸盐时影响因素(初始pH、吸附反应时间、溶液初始浓度),考察了复合材料的循环吸附性能。并研究吸附动力学模型和吸附等温模型。结果表明,当pH=4,处理25 mg/L磷酸二氢钾模拟废水,吸附反应时间11 h后,该复合材料对磷酸盐的吸附量达到最大值60.4 mg/g,去除率为96%。经过3次循环再生后,该复合材料对磷酸盐的吸附量仍保持在46 mg/g以上。经拟合结果发现硝酸镧改性锌铝水滑石复合材料吸附磷酸盐符合拟二级动力学方程和Freundlich吸附等温模型。该吸附过程的吸附机理为化学吸附。     

柳树叶提取液还原制备水滑石负载纳米钯催化剂及催化Suzuki反应

以柳树树叶提取液作为还原剂和稳定剂,制备了水滑石负载纳米钯催化剂(Pd/HT)。采用IR、XRD、TEM、N-2吸附脱附等手段对制备的催化剂进行了表征,并研究了其催化Suzuki偶联反应的性能。表征结果显示:制备的Pd/HT中钯纳米粒子分散均匀,粒径分布较窄,平均粒径为3.8nm。提取液中的生物质不仅起到还原作用,而且还起到稳定钯纳米粒子的作用。催化Suzuki偶联反应结果表明:Pd/HT表现出优良的催化活性,重复使用5次,催化活性没有明显降低。     

稀土金属Y的掺杂改性对焙烧镁铝水滑石催化剂催化性能的影响研究

选用稀土金属Y对焙烧镁铝水滑石催化剂进行掺杂改性,运用BET、CO_2-TPD等分析手段对系列催化剂进行分析,并以丙酮缩合制异佛尔酮为探针反应,考察Y的掺杂改性对催化剂的催化性能的影响。研究结果表明:稀土金属Y作为焙烧镁铝水滑石催化剂的助剂,能够使焙烧镁铝水滑石催化剂的强碱中心得以充分暴露,强碱性活性位增多,固体碱的介孔孔径增大,孔容增加,从而使丙酮气相分子能够与催化剂活性中心充分接触,提升了催化剂的催化性能。     

三元含铜类水滑石制备及其催化性能

采用共沉淀法制备三元含铜类水滑石CuNiAl-LDHs、CuMgAl-LDHs和CuZnAl-LDHs,利用X射线衍射和傅立叶红外光谱对催化剂结构进行表征,研究该催化剂体系对苯直接氧化制苯酚反应的催化性能。在反应温度65 ℃、反应时间6 h、催化剂用量10 mg、溶剂用量15 mL和n(C₆H₆)∶n(H₂O₂)=3∶1的条件下,CuNiAl-LDHs具有较高的催化活性,苯转化率达4.1%,苯酚选择性100%,无副产物。     

磁性水滑石负载纳米钯催化剂的制备及催化Suzuki反应的研究

采用化学沉淀法将磁性基质与二维层状水滑石组装制备了磁性的水滑石,再利用浸渍法和滴加吸附的负载方法制备了磁性水滑石负载纳米钯催化剂。通过XRD、ICP—AES、TG、氢气脉冲吸附等分析手段对磁性催化剂晶型结构、形貌及金属分散度进行了表征,考察了用磁性水滑石负载纳米钯催化剂对不同碱、溶剂、溶剂与水比例、时间、温度、催化剂用量等条件对Suzuki反应的影响。实验结果表明,水滑石赋予磁性后结构并没有改变,仍然具有较高的催化活性。反应的最佳条件为：碳酸钾作碱、溶剂为乙醇、与水比例为1：5、反应温度为60℃、反应1h、催化剂用量分别为3．6×10^-3mmol和4．8×10^-3mmol,催化剂重复三次产物收率仍可保持在90％以上。     

氧化石墨烯/类水滑石基复合催化剂的可控制备及其催化性能

针对纳米催化剂在有机染料氧化降解反应中存在的问题,开发高效纳米Fe基催化剂成为当前研究的重点。基于"创新纳米结构调变催化功能"的新策略,利用类水滑石层板金属离子和层间阴离子与氧化石墨烯(GO)表面官能团之间的静电作用,采用水热法制备氧化石墨烯复合类水滑石Fe-LDH@GO纳米催化剂。利用XRD、N_2吸附-脱附和TEM对催化剂的形貌、尺寸、孔道及FeO_x粒子尺寸等物化性质进行表征,发现氧化石墨烯的引入不改变水滑石纳米片结构和形貌,但能够增加催化剂的比表面积,有效锚定FeO_x纳米粒子,使其粒径减小并均匀分散在载体表面,提供更多的有效活性位点。XPS结果表明,催化剂表面存在的Fe^(2+)是芬顿反应的活性中心,氧化石墨烯的引入提高含氧官能团数量,使其在RhB降解反应中表现出优异的催化活性,反应14 min时,RhB转化率100%。     

负载钌的氮掺杂石墨烯催化剂的制备及应用

利用人工合成的蒙脱石做硬模板,以插层的邻菲罗啉-钌络合物为前体,在惰性气氛下热解后用氢氟酸和盐酸刻蚀除去蒙脱石模板制备出负载钌纳米粒子的氮掺杂石墨烯催化剂(Ru-NG)。Ru-NG具有与模板蒙脱石类似的层状石墨烯结构,C、N、O及Ru元素在其上分布均匀。Ru-NG中钌的含量随钌前体的加入量的增加而增加,但受蒙脱石片层的物理限域作用及与含氮物种的配位作用,钌纳米粒子的粒径却无显著变化,且粒径均一,平均粒径在1.2～1.4 nm范围内。与传统浸渍-还原法制备的活性炭负载的Ru催化剂相比,Ru-NG在二氧化碳加氢生成甲酸反应中表现出优异的催化活性。