Pt-SDB疏水催化剂的粒径效应

制备了三种不同粒径的Pt-聚苯乙烯-二乙烯基苯(SDB)催化剂(1.0、2.0、4.0mm),并对比研究了三种催化剂的水-氢交换反应性能。研究表明:同一工艺条件下制备的催化剂,催化反应的同位素交换效率随着粒径的增大而降低,催化剂的粒径效应明显;为了减小粒径效应,优化了催化剂的还原温度,当粒径从1.0mm增至4.0mm时,催化剂的最优还原温度从240℃升高到320℃;进一步结合程序升温还原的方法,分析了还原反应的活化能,发现随着粒径的增大,最优还原温度的升高可能是改善了还原过程中的热量与质量传递。     

疏水催化剂用于水中氚回收的实验研究

本文简要介绍采用自制的几种疏水催化剂进行的室温Ｈ－Ｔ同位素交换实验，初步考察了氢气流速对催化活性的影响。实验表明，催化剂的催化活性较高，能够用于室温下从氚水中回收氚。     

尿氚测量中假计数来源的探讨

由按人尿主要组份配制的“模拟尿”及其单一组份在不同条件下的液体闪烁计数发现，尿中的肌酸酐和孕二醇等有机成份的液闪测定尿氚中，易产生干扰正常测量的假计数，这种假计数与闪烁液溶剂二氧六环的生产时间、尿中含上述物质的浓度、测量的环境温度及液闪测量样品的放置时间等因素有密切的关系。     

用于含氚废气的无机载体疏水催化剂研制

为处理含氚废气筛选无机疏水载体,通过酸萃、高温灼烧对载体改性,经附铂、焙烧、还原后制备无机载体型Pt、Pd催化剂,常温下氢(氚)气的催化氧化实验中,几种催化剂表现相似的催化性能,氚气的单程转化率均大于90%,均可用于含氚废气处理。XRD测试结果显示,载体改性提高了载体的结晶度,有利于增加载体疏水性,降低附在载体上的铂晶粒尺寸,提高铂的分散度,但附铂后灼烧再还原的方法降低了铂的分散度。ZrO2的加入降低了钯晶粒尺寸,提高了钯的分散度。     

土壤样品中氚水的测定

本文介绍了土壤中氚水的测定方法，主要包括真空解析与冷凝、制样和液闪测量等步骤。当分析１２０ｇ湿度为２０％的土壤时，方法回收率为９６．７％，探测下限为０．７０Ｂｑ／ｋｇ。     

直接乳化液闪法测量牛奶中氚

本文研究了直接乳化制样来测量牛奶中氚的含量。以甲苯、Triton X-100混合液作乳化剂,以PPO和POPOP为第一、二闪烁体,以两酮调节体系的淬灭程度。~(137)Cs作外源,测定其所产生的康普顿电子谱拐点来确定样品的淬灭程度。测定~3H、~(14)C、~(40)K在氚道、碳道、钾道中的计数效率和样品在此三道中的计数率,然后通过解三元联立方程以求出牛奶中氚的含量。     

三种疏水催化剂耐氚辐照稳定性初步研究

为考察3种疏水催化剂Pt-SDB(SDB为苯乙烯-二乙烯苯共聚物)，Pt-PTFE（PTFE为聚四氟乙烯），Pt-C-PTFE 的耐氚辐照稳定性，将其置于1.26×10¹²Bq/L的氚水中静态辐照210 d后，对其催化交换性能及催化剂中残存氚进行分析。结果表明，3种催化剂在氚的β辐照下未发生裂解，催化剂中氚的残存量随催化剂比表面积的增加而增加，基本没有发生结构上的氚取代反应；但在氚水辐照后，3种疏水催化剂的交换性能出现了不同程度的变化，按单位质量Pt粒子计算，在测试不确定度范围内Pt-PTFE和Pt-C-PTFE的转化率没有发生明显变化，Pt-SDB(1)的转化率下降了11.2％，Pt-SDB(2)的转化率下降了16.9％。     

大粒径疏水催化剂的制备及氧化氚氢(HT)的性能研究

用两段聚合法及溶出致孔剂法分别制备了多孔大粒径苯乙烯－二乙烯基苯和聚四氟乙烯疏水担体;在此基础上,用浸渍法制备了２种大粒径铂疏水催化剂,在室温下研究了它们催化氧化ＨＴ（Ｈ２）的动力学和疏水性能。     

HTR-10一回路冷却剂中氚活度的测量

详细介绍了测量10 MW高温气冷试验堆一回路冷却剂中氚活度的方法。设计适用于HTR-10特点的氚收集装置,先后两次收集冷却剂中的氚,制成液样进而用液闪法进行测量,并根据试验结果推算HTR-10一回路冷却剂中氚的总活度。针对两次试验结果进行分析并与理论计算值相比较,验证了理论计算的正确性并由此进一步证明高温气冷堆的燃料包覆颗粒对放射性产物的阻挡作用完好,反应堆对环境的氚释放完全在设计要求范围内,符合相应的国家标准。     

φ6mm Pt-PTFE疏水催化剂的研制

在研制粒径为6mm的多孔PTFE疏水担体基础上,采用浸渍法研制了可在工程上应用的Pt PTFE疏水催化剂。室温下,在并流催化床上考察了该疏水催化剂的催化活性、疏水性能和催化剂上活性粒子的稳定性。结果表明:当氚浓度为153Bq/mL,氢气线速度为5.31cm/s和15.93cm/s时,水中氚的催化转化率分别为73.7%和69.6%。在用普通水浸泡并淋洗145d后,该疏水催化剂的催化活性和活性粒子(Pt)的含量无明显变化。     

Deactivation of Hydrophobic Pt/SDBC Catalyst in the WTRF LPCE Column for Tritium Separation

The styrene divinylbenzene copolymer (SDBC) supported platinum catalyst and the liquid phase catalytic exchange (LPCE) column have been developed to be applicable to the Wolsong tritium removal facility (WTRF) in Korea. The catalyst deactivation subject to both reversible uniform poisoning and permanent loss by impurity poisoning was investigated using a time-on-stream theory and a simplified shell progressive poisoning scenario in special case of higher internal diffusion resistance. Experimental data from fixed bed reactors with the Pt/SDBC catalysts have been used to establish the deactivation model and to estimate key parameters to be used in the WTRF LPCE column design. It was found that an impurity control in the streams would be critical to the WTRF LPCE column operation since the impurity poisoning played a very important role in the overall catalytic exchange reaction. Except for the case of the severe impurity poisoning of the whole catalysts, the LPCE column can be in operation over 10 years without any regeneration of the catalysts.     

Pt-SDB憎水催化剂氢-水液相催化交换工艺研究

研究了以贵金属铂为活性成分、聚苯乙烯 二乙烯基苯为载体的憎水催化剂Pt SDB的氢 水液相催化交换工艺条件 ,讨论了催化剂与亲水填料在催化反应床中的填装方式、填装比例以及反应温度、交换方式等工艺条件对氢 水催化交换反应总体积传质系数的影响。结果表明 :催化剂与填料混合填装时体积比 1∶1和分层有序填装时体积比 1∶4的效果最佳 ,总体积传质系数随反应温度升高而提高 ,交换反应温度以 60℃为宜     

环境大气氚的测定技术研究

文章分析环境大气中氚的来源，并描述环境大气氚浓度测量系统的组成与测量原理。研究了累积氚取样装置中催化炉的催化温度和气体流速对催化效率的影响、冷阱冷却温度对氚回收率的影响，刻度了氚电解浓集装置的回收率，在此基础上测定了某核设施周围环境大气氚浓度。结果表明：在催化温度为350℃、催化效率为98%、电解浓集装置平均回收率为54%的实验条件下，本测试方法可高灵敏度地测定特定范围内外环境低水平大气氚浓度变化，探测下限可达0.1Bq/m³。     

内标淬灭校正法测定尿中氚浓度

氚引起的内照射对人体伤害非常大,因此评估涉氚人员的氚内照射水平十分重要。为满足快速准确评估人员氚摄入水平的要求,本研究在原尿直接测量法的基础上,采用内标淬灭校正法,对三名涉氚工作人员尿液中的氚放射性浓度进行测量,评定测量结果的不确定度,并估算该方法的探测下限。测量结果表明,李、胡、黄三位工人的尿中氚的放射性浓度分别为94.9、554、898 Bq/L,与氧化蒸馏法测量结果的偏差均在4%以内。该方法操作简便、快捷,准确性较高,可以满足涉氚工作人员的尿氚监测和内照射剂量快速准确评价的要求。     

加速器屏蔽体中氚的提取和比活度测量

使用红外炉发展了一种从活化混凝土中提取氚的方法。通过研究氚的提取效率与加热温度、加热时间的关系,获得了氚的提取优化条件为在800℃下加热30min,Ar气流量设置为200mL/min。氚由两个冷凝管收集,然后装到1个小玻璃瓶中,与液体闪烁体混合,使用液体闪烁计数器计数。使用这种方法提取氚只需55min。相对于使用电子炉提取氚的方法,氚的提取效率可达到100%。收集了两个加速器屏蔽体中的混凝土样品,测量了样品中的γ射线核素和氚的放射性比活度。结果显示,氚的比活度与¹⁵²Eu和⁶⁰Co的比活度有很强的相关性。可得出结论：氚主要产生于热中子俘获反应⁶Li(n,α)³H。因而,可使用⁶⁰Co的放射性比活度简单估计活化的混凝土样品中氚的放射性比活度。     

不脱色猝灭校正法测定尿中氚scr

采用尿氚不脱色猝灭校正法对10人尿样在加氚制样后直接进行液闪测量,同时与常规蒸馏脱色法进行比较。结果表明,当α=0.05时,2种方法的测量结果没有明显差异。但不脱色猝灭校正法在操作上仅需时4min,适于短时间内大规模尿氚检测,可作为核设施工作人员尿氚常规监测的主要方法。     

离线产氚实验中氚在线监测系统的研制

在增殖剂离线产氚实验中,如何准确实时测量回路中氚浓度和形态（HTO/HT）对于掌握产氚增殖剂氚释放行为,改进增殖剂的产氚性能非常重要。针对离线产氚回路中载气流量小、回路中气体量小以及载气为Ar等特点,基于流气式电离室原理研制了一套数字化氚浓度在线测量系统。该系统中电离室灵敏体积为50 mL,数字化仪表可自控获取、处理及显示回路中的氚浓度。测试结果表明,在Ar气氛下,在35 V左右,电离室即进入饱和区;该系统探测下限可达3.7×10 7 Bq/m 3,能满足离线产氚实验中氚在线监测的要求。