La0.75K0.25Mn0.95Cu0.05O3/CeO2催化净化FCC再生烟气的研究

采用浸渍法制备La0.75K0.25Mn0.95Cu0.05O3/CeO2钙钛矿型复合氧化物催化剂(负载质量分数分别为10％、20％、30％、50％和100％),利用XRD、FT - IR及UV - Vis DRS表征手段对制备的催化剂进行表征,以C2 H2为还原剂,考察该氧化催化剂净化FCC再生烟气的性能.结果表明,制备的系列氧化催化剂存在明显的钙钛矿结构,并且La0.75 K0.25 Mn0.95Cu0.05O3/CeO2 (50％)催化剂的氧化活性最高.     

FCC再生烟气净化氮氧化物还原催化剂的研究

采用等体积浸渍法制备了不同系列的WO_3-CeO_2-ZrO_2/HZSM-5、WO_3-CuO/HZSM-5及WO_3-CeO_2/HZSM-5催化剂,考察了该系列催化剂净化FCC再生烟气中NOx污染物的性能。结果表明,WO_3在HZSM-5上的负载质量分数6%、W与Ce物质的量比为10:2的WO_3-CeO_2/HZSM-5催化剂对FCC再生烟气中NOx污染物净化效果最好。在空速20 000h^(-1)条件下,NO最大转化率为88.7%,烃类完全转化温度为387℃。同时考察了空速和水热老化对催化剂WO_3-CeO_2/HZSM-5性能的影响,结果表明,该催化剂具有一定的抗水热老化能力。     

La_(0.8)K_(0.2)Mn_(0.95)Cu_(0.05)O_3在含SO_2气氛下氧化模拟炭烟的性能

采用柠檬酸络合法合成La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3钙钛矿型催化剂,并用浸渍法、络合法、混合法制备了系列担载型催化剂La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3/γ-Al2O3。运用程序升温氧化(TPO)对未担载及不同担载量下的催化剂进行了活性评价,并考察了在不同浓度的SO2气氛下催化剂氧化模拟炭烟的性能,采用XRD、BET和FT-IR对催化剂进行了表征。XRD和BET测试结果显示,担载前催化剂具有良好的钙钛矿结构,担载后催化剂的比表面积增大;TPO测试表明浸渍法制备担载量为20%的催化剂表现了更好的催化活性。未担载的催化剂活性较高,但催化剂担载后耐硫性能得到提高。FT-IR证实了随着SO2浓度的升高催化剂表面产生的硫酸盐物种逐渐积累从而抑制了催化剂的活性。     

载体γ-Al_2O_3的改性对担载型催化剂La_(0.8)K_(0.2)-Mn_(0.95)Cu_(0.05)O_3/γ-Al_2O_3碳烟催化燃烧性能的影响

采用混合法制备La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3/γ-Al2O3担载型钙钛矿型催化剂,担载前载体于0.5 mol/L的H2SO4溶液中进行浸渍改性。运用程序升温氧化对各担载型催化剂进行活性评价,考察载体改性时间对催化剂活性的影响。采用XRD和FTIR对催化剂进行了表征,结果显示,改性后的担载型催化剂能够保持良好的钙钛矿结构;与6 h和24 h的相比较,发现载体γ-Al2O3经过12 h浸渍改性后,混合法制备的担载量为20%的担载型催化剂表现出较好的催化活性,将碳烟的起燃温度降至389℃,该温度在柴油车排气温度范围内。     

钙钛矿型催化剂La1-xSrxMn0.95Ni0.05O3氨气选择性催化还原NO

采用柠檬酸络合法制备了钙钛矿型催化剂La1-xSrxMn0.95Ni0.05O3,用XRD、BET、NH3-TPD等对催化剂的组成、结构进行表征。将该催化剂应用于NH3选择性催化还原NO反应中,考察了锶掺杂量对SCR催化活性的影响。结果表明,该催化剂在100~350℃范围内表现出良好的催化活性,锶取代量x为0.6时,NO转化率最高,达到了95%以上。此外,为了提高低温SCR活性和抗水抗硫性能,A位双取代锶和铈元素,显著提高了低温催化活性和抗水耐硫性能。     

负载型CeO_2/OMS-2催化剂对VOCs的催化氧化性能

采用回流法合成了OMS-2,同时以OMS-2为载体,采用浸渍法负载CeO_2制备了Ce/OMS-2催化剂,运用X射线衍射、拉曼光谱、BET、H_2-TPR和NH_3-TPD等方法对催化剂进行表征,并考察CeO_2/OMS-2催化剂催化氧化二氯甲烷和乙酸乙酯的性能。结果表明,CeO_2的加入并未改变OMS-2较好的八面体分子筛结构,CeO_2的晶粒很小且以高分散的形式存在;负载CeO_2的OMS-2催化剂比表面积都有增大趋势;随着CeO_2负载量的增加,低温和高温的还原峰都先向低温方向偏移再向高温方向偏移;随着CeO_2负载量的增加,高温处强酸性峰先向低温方向偏移再向高温方向偏移。反应活性结果表明,CeO_2/OMS-2催化剂活性比载体OMS-2的活性好,随着铈负载量的增加,催化活性先升高再降低,其中,CeO_2负载质量分数为1.0%(1.0Ce/OMS-2)时催化剂效果最好,这可能是由于铈的加入活化了OMS-2中的氧,影响了整体催化剂的酸性,进而影响反应性能。     

Fe_2O_3/γ-Al_2O_3/H_2O_2/O_3对制药二级生化出水的深度处理研究

采用浸渍法将Fe_2O_3负载在γ-Al_2O_3表面,制备高活性催化剂。采用Fe_2O_3/γ-Al_2O_3/H_2O_2/O_3催化氧化深度处理制药二级生化出水,考察催化剂投加量、pH值、双氧水投加量、臭氧流量等对废水中COD去除率的影响。结果显示,在催化剂投加量3 g/L,废水pH为9,双氧水投加量1 mg/L,臭氧流量1.0 L/min条件下,COD去除率达到85.96%。催化剂循环使用10次后,COD去除率仍然可达到83%以上,证明催化剂稳定性良好。     

V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的制备及其烟气脱硝性能

以活性成分负载量、负载顺序和焙烧温度等关键制备参数因素进行正交实验设计制备了V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂,对其进行XRD和TPR表征,并在自行设计搭建的SCR烟气脱硝实验平台上评价其(300~390)℃的SCR脱硝性能。结果表明,活性成分钒和钨绝大多数以非晶态形式存在于载体表面,且具有良好的分散性;主要活性成分V_2O_5负载量越高,脱硝率越高;400℃焙烧温度可以形成催化反应所需的晶相,且维持催化剂较高的比表面积;催化剂低温活性和高温活性是由表面富集和各种成分之间相互作用共同产生的结果,活性组分与载体之间的相互作用对315℃低温脱硝活性影响明显,以先钒后钨负载顺序为宜,表面富集对390℃高温脱硝活性起主要作用,以钒钨同时负载或先钒后钨负载顺序较好;随着m(WO_3)∶m(V_2O_5)的增加,在7.5∶1处催化剂的脱硝率升至最高,随后迅速下降,WO_3负载质量分数以6%为宜。在优化条件V_2O_5负载质量分数0.8%、WO_3负载质量分数6%、先钒后钨负载和400℃焙烧温度下制备了催化剂并进行脱硝性能验证,315℃低温脱硝活性达到69.56%。     

固体碱MgO/Al_2O_3催化氧化硫醇的性能

制备了不同Mg与Al摩尔比的固体碱脱硫醇催化剂,并探讨了酸性气体和扩散阻力对催化反应的影响以及NiO的添加对催化剂活性和稳定性的影响,分别用静态法和动态法做了催化剂初活性和稳定性表征实验,结果表明,NiO的添加,提高了催化剂的反应初活性及稳定性。     

Pd-Pt-Ce/Al_2O_3催化剂在VOC净化处理中的催化性能

采用浸渍法制备Pd-Pt-Ce/Al_2O_3催化剂,考察贵金属Pd和Pt负载量、助剂种类及负载量、空速对催化甲苯燃烧活性的影响。结果表明,适宜的贵金属负载量和助剂可极大提高Pd-Pt/Al_2O_3催化剂活性,当Pd和Pt质量分数分别为0.05%和0.005%、助剂Ce质量分数为1%时,Pd-Pt-Ce/Al_2O_3催化剂在低温条件下表现出较好的催化性能。空速对催化剂的催化活性影响较为明显,适宜的空速低于20 000 h-1。     

降低催化裂化装置再生烟气NO_x排放技术研究进展

综述了催化裂化装置再生烟气中氮氧化物主要减排途径的研究进展,再生器构造设计、再生器下游烟气处理工艺以及氮氧化物减排助剂是目前的主要研究方向,建议今后加大对催化裂化烟气中NO x排放的关注并研发工艺流程简单、技术可靠的脱氮工艺。     

Catalytic combustion of SOFC stack flue gas over CuO and Mn2O3 supported by La0.8Sr0.2Mn0.67Cu0.33O3 perovskite

An efficient oxidation catalyst was developed to increase the combustion efficiency of unreacted CO, H₂, and CH₄ in flue gas of solid oxide fuel cell (SOFC) stack. Amorphous Cu‐Mn oxide catalyst (CuMnLa/Alumina) showed high catalytic activity, but significant degradation occurred due to phase transition to spinel structure at high temperatures (T > 650°C). La_0.8Sr_0.2Mn_0.67Cu_0.33O₃ perovskite (LSMC(p)) supported CuO or Mn₂O₃ exhibited improved thermal stability than CuMnLa/Alumina catalyst. Especially in case of 50Mn/LSMC(p), after the catalyst was exposed to 800°C for 24 h, T₅₀ of CO, H₂ and CH₄ was achieved at 170, 230, and 600°C, respectively. This result is much lower than that of CuMnLa/Alumina, which was exposed to the same condition. The high combustion efficiency is due to retention of the Cu²⁺‐Mn³⁺ redox couple, and supply of lattice oxygen from LSMC(p), especially at high temperature. © 2017 American Institute of Chemical Engineers AIChE J, 64: 940–949, 2018     

烟气还原脱硫催化剂的反应机理研究进展

综述了烟气直接还原至单质硫催化剂的研究进展,主要介绍了负载型催化剂、金属氧化物催化剂、钙钛矿催化剂以及萤石型催化剂在不同种类还原剂条件下的脱硫效果,并分析了二氧化硫转化率及生成单质硫选择性受温度、氧气和水蒸汽等因素的影响。总结各种催化剂性能和脱硫机理,并从脱硫机理角度指出了各种催化剂存在的问题及研发方向。     

Ag/Ce0.75Zr0.25O2催化剂中Ag的负载量对碳烟燃烧活性的影响

开发低温下高催化活性的柴油机碳烟颗粒燃烧催化剂是当前环境催化领域的热点问题。利用共沉淀的方法制备了用于碳烟催化燃烧反应的Ag/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化剂。活性评价结果表明,相对于Ce_0.75Zr_0.25O₂催化剂,Ag的引入可显著降低碳烟催化燃烧温度。而且,Ag的负载量存在一个最佳值。以XRD、in-situ XRD、BET、TPR等表征手段探究了该系列催化剂结构性质及其变化产生的影响。结果表明,Ag与Ce物种间的相互作用可显著降低催化剂（特别是CeO₂表面氧）的还原温度。该相互作用使Ag/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化剂在一定温度下（>200℃）就表现出Ag⁺的性质。这些性质与该催化剂具有较高的碳烟氧化活性相关。而且,该催化剂也表现出良好的稳定性。     

SCR烟气脱硝催化剂再生研究进展

介绍了SCR烟气脱硝催化剂的水洗再生、热再生、热还原再生、酸液再生、SO2酸化热再生、活性盐溶液活化再生等再生方法的研究进展。再生技术应用时,应根据SCR催化剂的配方、构型、应用场合等因素,分析SCR催化剂失活的主要原因,选择适当的一种或者几种再生方法,才能达到提高或者恢复催化剂脱硝活性的目的。     

新型催化裂化烟气硫转移剂的研究开发

采用溶胶法制备FP-DS硫转移剂,考察了固溶体尖晶石的结构、焙烧温度、水热老化和过渡金属的引入对硫转移剂的影响,以及降低磨损指数的各种方法。结果表明,FP-DS硫转移剂能有效降低再生烟气中SO₂含量,对SO₂的吸附率在60%以上,解吸效果接近100%,磨损指数在3.5%·h^-1以下。该助剂的使用对催化裂化产品的分布和质量无明显影响。     

Ce0.75Cu0.25-xO2固溶体催化剂用于PVOCs催化燃烧

通过柠檬酸络合法制得Ce_0.75Cu0._25-xO₂固溶体催化剂,采用X射线衍射、X射线光电子能谱和H2-程序升温还原对催化剂性能进行研究,考察催化剂对苯基挥发性有机物的催化燃烧活性。结果表明,催化剂中大量CuO溶入CeO2晶格中形成Ce_0.75Cu0._25-xO₂固溶体,固溶体的形成削弱了催化剂中的Cu-O和Ce-O键,提高了相应氧化物的低温可还原性,也提高了催化剂表面活性氧物种含量,从而提高了催化剂上苯基挥发性有机物的催化燃烧活性。在反应温度250 ℃和275 ℃时,Ce_0.75Cu0._25-xO₂固溶体催化剂上甲苯和二甲苯的催化燃烧转化率分别为97.6%和95.0%。Ce_0.75Cu0._25-xO₂催化剂上苯在280 ℃时催化燃烧转化率仅为61.0%,这可归因于苯分子稳定的芳香环结构不易被破坏。