掺杂CeO_2的CuMnOx复合氧化物催化剂的制备及对甲苯催化燃烧性能研究

以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了掺杂铈的铜锰复合氧化物催化剂,考察了铜锰原子比、铈的掺杂量、浸渍液浓度及催化剂制备焙烧温度对催化剂催化燃烧甲苯性能的影响,同时对该催化剂用于甲苯催化燃烧过程的稳定性进行了研究.实验表明:铜锰原子比1:2,铈掺杂量Cu:Mn:Ce=1:2:0.2,浸渍液质量浓度0.0278g/mL,焙烧温度600℃是催化剂制备的较优条件;经过45小时的连续催化操作,催化剂对甲苯的转化率仍保持在97%以上,表现出良好的稳定性.     

周期性脉冲流体对滴流床反应器性能的影响

用铜铬催化剂催化的过氧化氢分解反应作为液体限制反应的例子来研究周期性脉冲流体对滴流床反应器性能的影响.初步研究表明:当催化剂非完全润湿时,周期性脉冲流体能够提高反应器的性能;当催化剂完全润湿时,周期性脉冲流体不能提高反应器的性能,甚至还会产生不利影响.     

臭氧协同催化剂处理炼油废水实验研究

利用臭氧催化氧化技术,开展降解炼油废水的实验研究。通过模拟活性污泥法验证污水生物降解性能的调控效果。结果表明:利用臭氧非均相催化技术可有效降解炼油废水中有机污染物且生物降解性能显著提高,COD平均去除率达65.0%,BOD5/COD从0.13提高至0.28;对于本实验装置,处理4 000mL炼油废水最佳反应条件为臭氧流量40L/h,催化剂为200cm3载铜活性炭,pH=11,反应时间40min。     

浮石催化水中臭氧分解研究

为考察浮石表面化学性质对水中臭氧分解的影响,测定了浮石催化水中臭氧分解的速率常数并探讨催化臭氧分解的途径．结果表明:浮石促进水中臭氧一级分解速率常数提高了37.4％;利用叔丁醇捕获生成的羟基自由基,催化臭氧分解速率常数降低了45.2％,浮石催化臭氧分解生成了羟基自由基;浮石表面羟基密度与催化臭氧分解率成正相关;随着溶液初始pH值增大,单独臭氧分解和浮石催化臭氧分解率均增加;由浮石pH_pzc决定的表面电荷状态与催化臭氧分解效果有关,表面接近电中性时对催化臭氧分解有利．水中臭氧分解主要发生在浮石表面,浮石表面的金属氧化物可能是催化水中臭氧分解的活性物质．     

非均相催化臭氧氧化深度处理炼油废水

采用非均相催化臭氧氧化工艺(自主研制的铜锰氧化物催化剂)处理炼油废水,探索该工艺深度处理炼油废水的不同影响因素和机制,获得最适宜工艺参数,使处理出水满足炼油企业的回用水标准.考察反应前后催化剂的稳定性.废水取自广东某炼油企业.结果表明:最优值为原始pH=6.8,臭氧投加质量浓度为50mg/L,催化剂质量浓度为3.0g/L.在17℃室温条件下反应15min,出水化学需氧量(COD)满足该炼油企业的回用水标准:COD<50mg/L.氨氮有一定的去除.使用前后,催化剂的抗压性能和活性组分未发生明显变化,催化效果稳定.GC-MS分析结果表明:非均相催化氧化工艺可以减少炼油废水中的大分子有机物质,尤其是含氮的杂环物质,能将高沸点大分子有机物降解为低沸点小分子有机物质,提高炼油废水的可生化性.     

光催化降解甲醛的影响因素及动力学研究

采用气-固相光催化反应器,研究了包括相对湿度、甲醛初始质量质量浓度、温度和臭氧量对甲醛气体降解的影响．结果表明,最佳相对湿度为30%左右,较低的甲醛初始质量质量浓度,其光催化降解率较高．但单位催化剂上甲醛去除负荷是随甲醛初始质量质量浓度的增大,呈先增大后减少变化．温度的升高有利于甲醛的降解．甲醛的降解率随着臭氧量的增大明显升高,且臭氧与光催化氧化工艺具有协同作用．动力学研究表明,甲醛光催化降解反应可用Langmuir-Hinshelwood动力学方程来描述,在所研究条件范围内,甲醛光催化降解符合一级反应动力学．     

周期性脉冲流体对滴流床反应器性能的影响

用铜铬催化剂催化的过氧化氢分解反应作为液体限制反应的例子来研究周期性脉冲流体对滴流床反应器性能的影响，初步研究表明：当催化剂非完全润湿时，周期性脉冲流体能够提高反应器的性能；当催化剂完全润湿时，周期性脉冲流体不能提高反应器的性能，甚至还会产生不利影响。     

V2O5-WO3/TiO2催化剂降解气相二恶英的研究

基于二恶英发生源研究在200℃时蜂窝状V2O5-WO3/TiO2催化剂对不同浓度气相二恶英催化降解的影响.试验结果表明,当二恶英初始毒性当量质量浓度为2.05ng/m3时,尾气中二恶英的毒性当量质量浓度低于0.1ng/m3.随着初始质量浓度的增加,二恶英的脱除效率及降解效率都有不同程度的下降.当初始毒性当量质量浓度为12.90ng/m3时,受催化剂吸附的影响,二恶英的降解率仅为65.9%,向反应系统引入200mg/m3的臭氧后,降解效率提升至82.2%;进一步提高臭氧质量浓度至400mg/m3,降解效率提升至91.3%.结果表明,臭氧耦合催化剂有助于降解吸附在催化剂中的二恶英,从而提升高浓度二恶英的降解效率.     

催化臭氧化水中硝基苯速率常数的影响因素

为考察催化臭氧化降解水中硝基苯的表观速率常数随剂量因素的演进,采用半连续流批次实验检测臭氧投量、硝基苯初始质量浓度和蜂窝陶瓷催化剂用量对单独臭氧氧化和臭氧/蜂窝陶瓷氧化工艺降解水中硝基苯的表观反应速率常数的影响规律.结果表明,在不同的臭氧投量(0.987~2.732 mg/L)、不同的硝基苯初始质量浓度(50~250μg/L)和不同的蜂窝陶瓷催化剂用量(1~5个)下,2种氧化工艺对硝基苯的降解均遵循假一级反应动力学模型,且2种工艺的表观反应速率常数都分别与臭氧投量、硝基苯初始质量浓度和蜂窝陶瓷催化剂的用量成正相关性.     

羟基磷酸铜催化降解对硝基苯酚的研究

水热法制备了羟基磷酸铜催化剂,并在过氧化氢存在下,研究了用羟基磷酸铜为催化剂催化降解对硝基苯酚.试验了催化剂用量、过氧化氢用量、pH值、温度、初始浓度等条件对降解过程的影响.结果表明,羟基磷酸铜具有优良的催化降解对硝基苯酚的性能,少量加入羟基磷酸铜催化剂即可大大加快对硝基苯酚的降解速度;催化剂用量越大,过氧化氢用量越大,降解速度越快;升高pH值则降解速度变慢,优化的pH是2～3;温度升高可加快降解速度.     

介质阻挡放电协同催化对空气中苯的降解

为提高介质阻挡放电技术对空气中苯的去除效率,降低尾气中的残余有害气体的含量,采用等离子体结合二氧化锰或氧化铜／二氧化锰催化剂的方法．采用水热法和浸渍法分别合成了二氧化锰和氧化铜／二氧化锰催化剂,通过气相色谱仪和碘量滴定法测定了尾气中苯、二氧化碳、一氧化碳和臭氧的含量,研究了苯氧化降解过程等离子体与催化剂协同效应．结果表明,当不加催化剂时,随放电功率增加,苯的降解率可达68．2％,臭氧体积分数上升至595×10^-5,二氧化碳的选择比为51．9％;采用氧化铜／二氧化锰催化剂对尾气中臭氧和一氧化碳降解最好,尾气中的臭氧降低为108×10^-6,同时二氧化碳选择比提高至94．2％．     

C3N4/AC结构对二氯乙烷催化热裂解性能的影响

采用等摩尔浸渍法,利用含相同物质的量氮的氰胺、硫脲、尿素作为前驱体,以活性炭为载体制备C3N4/AC催化剂。运用固定床反应器评价了C3N4/AC催化剂对1,2⁃二氯乙烷催化热裂解的反应性能,并采用SEM、XRD、BET、XPS、TGA表征了催化剂形貌、结构及表面组成等性质。结果表明,0.110 mol前驱体制备的催化剂初始活性和选择性都接近100%,但催化剂稳定性差异明显,以尿素为前躯体制备的C3N4/AC催化剂稳定性最高。然而,通过降低前驱体负载量合成的C3N4/AC催化剂结构与形貌及催化裂解性能均有差异。当负载量降到每10 g活性炭负载0.057 mol的氮时,以尿素为前躯体制备的C3N4/AC催化剂对1,2⁃二氯乙烷裂解催化活性较好、稳定性最高。不同前驱体合成的氮化碳形貌不同,硫脲、氰胺虽然可获得更多的氮化碳,但是所形成的氮化碳容易团聚从而影响了催化活性,尿素是用于该催化剂合成最优的前驱体。     

镍基催化剂上顺酐液相催化加氢制备γ-丁内酯

研究了负载型镍催化剂对顺酐加氢制备γ-丁内酯的催化性能,考察了镍含量、载体、助剂以及反应条件的影响,并对催化剂进行了XRD、TPR和BET表征。结果表明,20%Ni/活性炭催化剂对该反应具有很高的活性和选择性。钼及钛等过渡金属助剂的添加有利于γ-丁内酯的生成。20%Ni-Mo/活性炭催化剂在180℃、6.0 MPa氢压力下,γ-丁内酯收率达97.6%。     

水处理中非均相臭氧氧化催化剂的研究进展

臭氧是一种清洁的强氧化剂,已被广泛用于有机污染物的降解。但是,单独的臭氧氧化工艺对水中难降解有机污染物的降解效果并不理想。因此,臭氧催化氧化技术应运而生,其中催化剂的选用是影响降解效果的关键因素。从催化剂种类出发,综述了金属氧化物、碳基材料、负载复合型催化剂用于水中污染物臭氧催化氧化处理的作用机理,分析了存在的问题及目前需要解决的主要问题,以期为相关催化剂的研发提供理论依据和参考。     

镍钨系列氮化物催化剂的加氢脱硫催化性能

利用程序升温还原技术,以γ-Al_2O_3为载体,采用浸渍法和混合法制备了一系列不同金属负载量的氮化镍钨加氢精制催化剂NiWN_x/γ-Al_2O_3,在固定床高压微反装置上进行噻吩加氢脱硫实验,考察其加氢脱硫性能。结果表明,不同的制备方法和金属负载量对催化剂催化性能的影响很大。氮化镍钨催化剂(ω(Ni)=2.8％,ω(W)=28％)在反应中表现出优异的催化性能,浸渍法制备的氮化镍钨催化剂比混合法制备的催化剂活性高,氮化镍钨催化剂和氮化态工业催化剂比硫化态工业催化剂的HDS活性高。     

Au／Co3O4催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究

采用不同方法制备了Au／Co3O4催化剂,考察了制备方法对CO催化氧化活性的影响;改变载体的制备条件,得到一系列Co3O4载体,并采用沉淀-沉积法制备了相应Au／Co3O4催化剂,考察了载体的制备条件对CO催化氧化性能的影响,并对催化剂进行了BET,XRD,TPR和XPS表征。结果表明,载体的制备方法对催化刺的催化活性有显著影响,经沉淀-沉积法制备的催化剂活性最好;载体的制备条件对催化剂的活性也有一定影响,分散剂的加入和微波处理均提高催化剂的活性。XPS测试结果表明,Au^8＋是催化剂的活性相组分,OH^-含量的增加使催化剂的活性提高;TPR结果显示活性组分Au的引入促进了载体的还原,并有利于提高催化剂活性。     

纳米Cu/γ-Al_2O_3催化剂预处理对CO氧化活性的影响

以电弧等离子体法制备纳米铜活性组分,物理法制备出负载型纳米Ｃｕ／γ Ａｌ２Ｏ３催化剂,用于催化ＣＯ氧化反应,发现催化活性在催化过程中呈规律性变化,即初始活性较低,空气中焙烧预处理易使纳米粒子长大,催化剂的氧化与ＣＯ还原实验表明铜氧化物活性高于Ｃｕ０。     

乙酰丙酮配体对SnCl2/AC催化乙炔氢氯化反应的影响

负载型SnCl₂是一种无汞乙炔氢氯化催化剂,为了增强SnCl₂催化剂的乙炔氢氯化反应性能,通过引入乙酰丙酮配体(acetylacetone)制备了5.0%Sn(acac)₂Cl₂/AC催化剂,并对催化剂的物化性能进行了分析。结果表明,在乙炔体积空速为90 h^-1、乙炔与HCl物质的量比为1∶1.1、反应温度为170 ℃的条件下,5.0%Sn(acac)₂Cl₂/AC催化剂的乙炔转化率达到96%,高于5.0%SnCl₂/AC催化剂的乙炔转化率;结合反应前后催化剂的性能表征,证实引入乙酰丙酮配体可增强SnCl₂催化剂的乙炔吸附能力,同时还可起到抑制反应过程中锡流失的作用,有效地提高了SnCl₂催化剂的反应活性和稳定性。