整体式Co基甲烷燃烧催化剂性能研究

将质量分数为10%的Co负载在Ce0 2Zr0 4Mn0 4O2(OSM),YSZ Al2O3(Y2O3,ZrO2稳定的γ Al2O3),OSM+YSZ Al2O3(1:1)上,制得Co/OSM,Co/YSZ Al2O3,Co/YSZ Al2O3+OSM(1:1)整体式催化剂。利用XRD和H2 TPR对上述催化剂进行了表征,并研究了催化剂的甲烷催化燃烧性能。XRD结果表明,在OSM和YSZ Al2O3上Co均以高分散形式存在。H2 TPR结果表明Co/YSZ Al2O3+OSM样品的可还原性大于Co/OSM和Co/YSZ Al2O3。不同载体催化剂甲烷燃烧催化活性有如下顺序:Co/YSZ Al2O3相似文献   

基于工业化应用视角的低浓度甲烷催化燃烧催化剂研究进展

甲烷是具有快速增温效应的短寿命强势温室气体,我国以井工开采为主的煤矿开采方式使煤矿甲烷成为我国能源活动甲烷排放的最主要来源,但目前针对低浓度甲烷仍没有高效的利用方式。甲烷催化燃烧可在较低温度下将甲烷完全转化为二氧化碳,是一种高效、环保的利用方式,有利于减少资源能源浪费,兼具环境、安全和能源效益。甲烷分子具有较高的结构稳定性,尤其是低浓度甲烷在温和条件下催化燃烧更具挑战性。基于工业应用视角,围绕实际工况条件对催化剂的要求,重点从催化剂的活性、热稳定性、机械稳定性和抗毒稳定性等4个方面的研究进展进行综述,分析甲烷催化燃烧催化剂应用面临的难点及未来发展趋势,旨在为开发适用于工业化应用的乏风瓦斯甲烷催化燃烧催化剂研究提供参考借鉴。     

非贵金属氧化物甲烷催化燃烧催化剂的研究进展

非贵金属类催化剂因其低廉的价格和较高的热稳定性在催化甲烷燃烧领域受到广泛关注,但较差的低温活性限制了其发展.为了解决此问题,对非贵金属催化剂的种类、特点及研究进展进行了概括,并对其日后的研究方向进行了展望,以期通过开发新的载体和制备方法来提高其活性,为今后设计和合成更高效的催化剂提供新的研究思路.     

整体式甲烷燃烧催化剂的活性研究

研究了以Co、Cr、Mn、Fe和Ni的单一或混合氧化物为活性组分的整体式催化剂在甲烷燃烧反应中的活性。整体式催化剂直径为 10mm ,长 15mm ,测试温度范围为 30 0 - 70 0℃。结果显示 ,单一氧化物中Co、Cr和Mn的活性较好 ,Fe和Ni的活性较差 ;混合氧化物催化剂均表现出较高的活性 ,但以含Co、Cr、Mn的 3组分混合氧化物催化剂为更佳。同时考察了空速、烷氧比、稀释气、温度等因素对甲烷燃烧反应的影响。在烷氧比为 1:4,稀释气含量约为 6 0 % ,反应温度 6 5 0℃ ,大空速下甲烷转化率较高。     

甲烷催化燃烧整体型催化剂研究进展

甲烷催化燃烧是一种高效率、低污染的能源利用和废气处理技术。该反应在高温、高空速下进行,对催化剂的结构和性质有特殊要求。整体型催化剂因压降低、催化效率高、机械强度和热稳定性好等特点,在甲烷催化燃烧反应中得到广泛应用。本文对贵金属、钙钛矿、六铝酸盐、金属复合氧化物四类整体型催化剂在甲烷催化燃烧中的应用进行了评述,包括各自优缺点、制备方法、最新进展等。最后,对该领域目前存在的问题和未来的研究方向进行了讨论。     

甲烷催化燃烧催化剂研究进展

甲烷催化燃烧的目的是通过催化作用降低燃料的起燃温度，加深甲烷氧化程度，从而提高燃料利用率。概述了甲烷催化燃烧的催化机理及硫化物和水蒸气对催化剂活性的影响，综述了近年来有代表性的催化剂体系尤其是非贵金属催化剂的研究进展：贵金属催化剂具有很高的催化活性，但一般热稳定性差，成本较高；钙钛矿型催化剂和六铝酸盐系列催化剂有很好的高温催化活性，因其价格较低，有更好的发展前景；固溶体催化剂对于甲烷催化燃烧反应也有良好的催化活性和稳定性，但对此类催化剂的研究还较少，建议研究者予以重视。     

Ce-O和Fe-Ce-O催化剂的固相合成及其CH_4催化燃烧性能

以(NH4)2Ce(NO3)6为原料,选用葡萄糖为络合剂,采用研磨固相法制备了在不同温度下焙烧的氧化铈(Ce-O)和掺杂铁的氧化铈(Fe-Ce-O)催化剂。用X射线衍射法表征了催化剂的结构;用程序升温还原法测试了催化剂的还原性能;考察了经不同温度焙烧后,掺杂铁对Ce-O催化剂的CH4催化燃烧活性的影响。实验结果表明,掺杂铁后的Fe-Ce-O催化剂的粒径变小、还原性能增强、CH4催化燃烧活性提高。经400℃焙烧的Fe-Ce-O催化剂呈现单一的CeO2物相,属立方晶系;经800℃和 1 200℃焙烧的Fe-Ce-O催化剂以CeO2为主要物相,并有少量Fe2O3物相。与未掺杂铁的Ce-O催化剂相比,Fe-Ce-O催化剂具有较高的CH4催化燃烧活性。     

负载型钯催化剂上甲烷催化燃烧机理及直接影响活性的因素

通过分析18O2同位素氧化甲烷过程中的产物分布及催化剂的组成,提出负载型钯催化剂上甲烷燃烧反应通过氧化还原机理进行,活性物种为金属钯和氧化钯.利用电子能谱、程序升温还原及氧同位素交换反应测试等对Pd/TiO2-Al2O3、Pd/SnxZr1-xO2和Pd/TixZf1-xO2体系进行了研究,证明还原性及氧交换活性是直接影响负载型钯催化剂甲烷催化燃烧性能的因素.     

A位阳离子对铁基钙钛矿型甲烷燃烧催化剂性能的影响

采用水热法制备系列Fe系钙钛矿催化剂(AFeO3-δ,简称AFO,A=Ca、Sr、Ba、La),实验发现甲烷在AFeO3-δ上催化燃烧的低温活性顺序为CaFO＞LaFO＞SrFO＞BaFO,而高温全转化活性顺序为CaFO＞SrFO＞LaFO＞BaFO.用XRD、FTIR、Uv-Vis-Drs、TPR、BET等表征手段用于考察A位阳离子对AFeO3-δ催化剂性能的影响,所得结果与活性进行了初步的关联;XRD结果表明AFeO3-δ均呈现钙钛矿结构,且晶粒大小和特征衍射峰位随A位阳离子的不同差异显著;FTIR结果表明催化剂中残留碳酸盐物种,碳酸盐物种含量受A位阳离子的影响;Uv-Vis-Drs结果表明催化剂中存在高价态的Fe元素,含量和价态因A位离子而异;TPR谱图表明催化剂的氧化能力及高价态Fe元素的含量均与A位阳离子种类有关.     

天然气催化燃烧催化剂的研究进展(上)

综述了近年来国内外甲烷燃烧催化剂的研究进展,包括Al2O3负载Pd、有序介孔硅负载Pd、铈基固溶体负载Pd、过渡金属氧化物负载Pd和其他载体负载Pd,负载型Pt、Au和多组分贵金属,非贵金属氧化物,钙钛矿型氧化物,类钙钛矿型氧化物,尖晶石型氧化物,烧绿石型氧化物以及六铝酸盐催化剂。讨论了这些催化剂对甲烷燃烧的活性、水热稳定性和抗硫性能,展望了研发新型高性能甲烷燃烧催化剂的未来发展趋势。     

天然气催化燃烧催化剂的研究进展(下)

综述了近年来国内外甲烷燃烧催化剂的研究进展,包括Al2O3负载Pd、有序介孔硅负载Pd、铈基固溶体负载Pd、过渡金属氧化物负载Pd和其他载体负载Pd,负载型Pt、Au和多组分贵金属,非贵金属氧化物,钙钛矿型氧化物,类钙钛矿型氧化物,尖晶石型氧化物,烧绿石型氧化物以及六铝酸盐催化剂。讨论了这些催化剂对甲烷燃烧的活性、水热稳定性和抗硫性能,展望了研发新型高性能甲烷燃烧催化剂的未来发展趋势。     

CuMn_2TiO_6催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能

用溶胶-凝胶法制备了CuMn_2TiO_6,CuTiO_3,Mn_2TiO_5,CuMn_2O_4催化剂,又分别采用共沉淀法和浸渍法制备了CuMn_2TiO_6催化剂;采用XRD、H_2-TPR、N_2吸附-脱附和TEM等方法对催化剂的结构进行了表征,在小型固定床连续流动反应装置上评价了催化剂的甲烷催化燃烧性能,分析了催化剂的元素组成和制备方法对催化剂的结构和活性的影响。实验结果表明,Ti组分的引入可抑制晶粒的生长,提高催化剂的还原性,从而使催化剂的活性提高;共沉淀法制备的CuMn_2TiO_6催化剂具有较高的活性,在432℃、气态空速12 000 h~(-1)的条件下,可使甲烷转化率达到90%。Mn_2O_3和Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4是催化剂的主要活性物种,且Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4的活性高于Mn_2O_3。     

CexMnl0-xO20—δ固溶体氧化物的甲烷催化燃烧性能研究

采用共沉淀法制备了系列CexMnl0-xO20-δ固溶体氧化物甲烷燃烧催化剂，并采用XRD和BET对所得催化剂进行了表征。结果表明，在适当的Ce／Mn摩尔比范围内。试样经500℃焙烧可形成Ce／Mn固溶体复合氧化物，更高焙烧温度则导致催化剂比表面积下降和一定程度的烧结。500℃和800℃焙烧催化剂的活性变化规律略有不同，其活性主要由Ce／Mn摩尔比决定，其中活性最高的催化剂中Ce／Mn摩尔比为7：3。100h稳定性试验结果表明，经800℃焙烧的CexMnl0-xO20-δ催化剂具有良好的热稳定性。典型催化剂在低转化率下的宏观动力学实验结果表明，甲烷催化燃烧在CexMnl0-xO20-δ固溶体氧化物催化剂上为一级动力学反应，反应速率受催化剂固有性质控制。     

Pd-Ce/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷催化燃烧性能的研究

采用浸渍法制备了Pd-Ce/γ-Al2O3催化剂,并对其进行了透射电镜(TEM),X-射线衍射(XRD)和X-光电子能谱(XPS)表征。此催化剂的甲烷燃烧活性评价结果表明,还原处理大大提高了催化剂活性;Ce的添加有利于CH4的燃烧反应。活性组分在载体γ-Al2O3上呈高分散状态,添加Ce后生成钙钛矿类化合物能够提高催化剂的活性。     

Pd/CeO2催化剂上甲烷低温催化燃烧的研究--制备方法对催化剂性能的影响

分别用浸渍法(IM)、沉积-沉淀法(DP)和共沉淀法(CP)制备了甲烷低温燃烧Pd/CeO2催化剂,并与常用的Pd/Al2O3催化剂作了对比.结果表明,沉积沉淀法制得的Pd/CeO2催化剂对甲烷的氧化活性最高,使甲烷的起燃温度(10℃)和完全转化温度分别比Pd/Al2O3降低了83℃和110℃.XRD及XPS分析表明,Pd/CeO2催化剂的活性与CeO2上晶格氧的活动能力及Pd-CeO2之间的相互作用有关.N-DP催化剂上Pd-CeO2相互作用最强,即存在较强的SMSI效应,导致其活性最高.     

LaFeXAl12-XO19催化剂制备及其对甲烷催化燃烧活性的研究

用共沉淀法制备Fe做为活性组分的一系列六铝酸盐催化剂LaFeXAl12-XO19,通过BET、XPS、XRD等实验技术,对催化剂的结构和性质进行了考察。主要考察了Fe的取代量对催化剂结构以及对甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明：催化剂在1200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较高的催化性能和高温稳定性,铁离子的取代量对于催化剂的特性有较大的影响。由于铁的加入催化剂的活性得到明显提高,其中以LaFeXAl12-XO19催化剂的活性最好。     

反应条件下的水蒸气处理对复合氧化物催化剂甲烷催化燃烧的影响

对水热法制备的LaMnAl11O19-α（LMA）催化剂和微乳液法制备的Ce0.5Ba0.5MnAl11O19-α（CBMA）催化剂进行了100h的甲烷催化燃烧活性试验,考察了反应条件下的水蒸气处理对催化剂的结构和甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明：反应条件下的水蒸气处理促进了水热法制备的LMA催化剂中的六铝酸盐相晶粒长大,比表面积降低,从而引起活性下降。对微乳液法制备的CBMA催化剂,反应条件下的水蒸气处理使得催化剂中的γ-Al2O3转化为α-Al2O3从而引起比表面积的大幅度降低,但催化活性没有出现明显变化,仍保持着较高的甲烷燃烧活性。     

含铬复合氧化物催化剂的结构及其在甲烷催化燃烧反应中的催化活性

采用葡萄糖为络合剂,用溶胶-凝胶法制备了3种含铬复合氧化物Mg-C r-O,Fe-C r-O,Co-C r-O催化剂,并用X射线衍射、程序升温还原及比表面积法表征了催化剂的结构,考察了3种催化剂对甲烷催化燃烧反应的催化活性。实验结果表明,经800℃下焙烧后,Mg-C r-O催化剂呈现单一的尖晶石型MgC r2O4物相,且具有较高的催化活性;Co-C r-O催化剂则主要以CoC r2O4物相为主,并伴有少量C r2O3物相,催化活性次之;而Fe-C r-O催化剂由两种简单氧化物Fe2O3和C r2O3物相组成,催化活性最低,比表面积最小。     

草酸盐胶态共沉淀法制备甲烷催化燃烧CexNiyO高效催化剂

采用草酸盐胶态共沉淀法制备了系列用于甲烷催化燃烧反应的铈镍复合氧化物催化剂.结果表明,该法制备的催化剂具有比其它制备方法高的比表面,同时由于表面高分散的镍物种与体相中的固溶体的相互作用使其在甲烷燃烧中表现出良好的低温活性.