电解质种类对AgBi/C催化剂的CO2电催化还原选择性影响

利用简单液相法合成AgBi/C双金属催化剂,并探究其在不同种类的电解质溶液中CO_2电催化还原性能。研究表明说明电解质中阴离子种类对CO_2电催化还原的选择性有重要影响,在KCl电解质溶液中Ag Bi/C催化剂上CO_2电催化还原产物主要是HCOOH,在KHCO_3电解液中,低过电势时还原产物主要为CO。     

金属酞菁/卟啉分子电催化CO2还原的研究进展

大气中日益增加的CO₂浓度导致了气候变化等环境问题。将CO₂催化转化为有价值的化学品具有重要意义。利用太阳能、风能等可再生能源产生的电能,通过电化学方法将CO₂还原转化为有价值的碳基化合物是最具有应用前景的方式。分子催化剂具有明确的结构和清晰的活性位点,可实现基于机理的性能优化。综述了近年来金属酞菁/卟啉分子在电催化CO₂还原为CO的实验和理论方面的最新研究进展。首先,介绍了金属酞菁/卟啉分子电催化CO₂还原为CO的详细机理。然后,重点介绍了如何通过分子分散和配体修饰提升金属酞菁/卟啉分子电催化CO₂还原为CO的活性和选择性。最后,讨论了金属酞菁/卟啉分子电催化CO₂还原存在的挑战及其可能的解决方案。     

二维NiFe-Nx-C催化剂的制备及电催化二氧化碳还原性能研究

为降低碳基催化剂Ni-N位点上CO₂的活化能垒,并解决Fe-N位点上的CO中毒问题,以NaCl为模板,采用限制溶剂生长和热解法合成了具有NiFe-N_x双活性位点的超薄二维碳基催化剂(ZNF-900)。结果显示：ZNF-900具有超高的电催化CO₂还原生成CO的选择性(FE_CO>97%)和电流密度(j_CO=37.3 mA·cm^-2)。通过XPS、Raman等表征和EIS、Tafel斜率等电化学分析方法,证明Ni和Fe之间存在协同促进作用,从而促进了催化剂表面CO₂分子的吸附和CO产物的脱附。     

电解质种类对AgBi/C催化剂的CO2电催化还原选择性影响

利用简单液相法合成Ag Bi/C双金属催化剂,并探究其在不同种类的电解质溶液中CO2电催化还原性能。研究表明说明电解质中阴离子种类对CO2电催化还原的选择性有重要影响,在KCl电解质溶液中Ag Bi/C催化剂上CO2电催化还原产物主要是HCOOH,在KHCO3电解液中,低过电势时还原产物主要为CO。     

光、电催化CO2耦合有机化合物催化转化研究进展

CO₂资源化利用是降低CO₂排放,实现碳中和的重要方式。其中,CO₂与有机化合物耦合催化转化被认为是最有效的CO₂资源化路径之一。经典的热催化耦合反应由于反应条件较为剧烈,导致能耗较高且增加了碳排放,使其应用受到限制。研究表明,使用光、电催化CO₂与有机化合物耦合制备高附加值产品可直接利用清洁能源,不仅实现CO₂减排,促进可持续发展,还可获得碳酸酯及羧酸等高附加值化学品,创造更多经济价值。该类催化反应通常以有机分子活化为主,CO₂分子活化为辅,通过光或电活化底物分子,生成高能量的活性中间体,进而克服热力学障碍。从光、电催化的优势、反应效率和反应条件等方面综述近年来光、电催化CO₂与有机化合物耦合制备碳酸酯、羧酸等研究进展,详细讨论了针对不同类型有机化合物的活化策略以及各类反应的反应机理,最后提出了该领域当前仍面临的挑战并对未来进行展望。光催化多用于CO₂对C—O键、C—H键的插入,主要产物分...     

水溶性介质中CO2电催化还原研究进展

介绍了在水溶性介质中利用电化学催化的方法还原CO2的研究现状:电催化还原机理、电极材料催化剂的分类和选择;综述了温度、电流密度以及压力等对还原选择性和法拉第效率的影响;展望了CO2电催化还原方法的研究方向和应用前景。     

电催化还原二氧化碳制一氧化碳催化剂研究进展

电催化还原CO₂作为缓解能源危机和全球变暖的有效途径已成为催化领域的研究热点。然而,不同反应途径的氧化还原电位较为接近,使产物的选择性成为电催化还原CO₂所需解决的主要问题。迄今为止,在水性电解质中可实现CO₂选择性地转化为一氧化碳（CO）和甲酸（HCOOH）。本文简述了电催化还原CO₂制CO的机理,包括CO₂吸附过程、二电子转移过程和CO脱附过程。从贵金属的晶面设计、形貌调控和表面功能化对反应活性和产物选择性的影响,铁卟啉、钴酞菁和镍三嗪在还原CO₂为CO反应中的电子转移途径,非金属碳基材料中杂原子和碳基质间的耦合效应等方面,重点介绍了近年来贵金属催化剂、过渡金属络合物催化剂和非金属碳基材料催化剂的研究进展,总结了各类催化剂的优缺点。指出在三类电催化还原CO₂制CO的催化剂中,非金属碳材料具有较高的CO法拉第效率,尤其是非金属碳材料成本较低、制备简单、结构易调控,在电催化还原中具有潜在的应用优势,是有望实现商业化应用的新型催化剂的候选材料之一。     

碳负性镁基水泥的制备及性能研究

通过浓缩海水吸收CO2制备了一种以碳酸镁为主要矿物组成的新型碳负性镁基水泥,着重研究Mg:CO2摩尔比、固碳反应温度及活化温度对碳负性镁基水泥产物及性能的影响.结果表明:浓缩海水中的Ca和Mg离子可通过调整pH值实现完全分离;固碳反应温度为45℃时,Mg:CO2摩尔比为1.5和1.8时,形成的主要产物为介稳镁基物质,MgCO3·3H2 O;当Mg:CO2摩尔比为2.0时,固碳反应温度低于45℃时,反应产物主要为介稳镁基物质,MgCO3·3H2 O;当活化温度控制在300℃以内时,碳负性镁基水泥的活化反应主要是由于结晶水的失去.该新型碳负性镁基水泥具有显著的碳吸附和低碳排放特点.     

薄层氮化碳光催化还原CO_2性能研究

以氮化碳(g-CN)为原料,采用水蒸汽焙烧剥离法在Ar/H2O氛围下制备薄层氮化碳(Hg-CN),并对其进行XRD、TEM、FT-IR、BET和UV-Vis DRS等表征。结果表明,进行剥离后,H-g-CN比表面积相比剥离前明显增大。H-g-CN的光催化还原CO_2活性大大高于未剥离gCN的活性,光照反应9 h,H-g-CN光催化还原CO_2活性由剥离前的11. 4μmol·g~(-1)提高至24. 6μmol·g~(-1),H-g-CN的CO选择性为91. 2%,未剥离的g-CN的CO选择性为89. 1%,并提出相应的反应机理。     

球磨制备C/CoPc复合材料电催化CO2还原反应

电催化CO_2还原(CO_2RR)可以将大气中的CO_2有效转化为CO或碳氢化合物等一系列增值化学品,可有效缓解温室效应导致的环境问题。酞菁钴(CoPc)因其优异的二氧化碳还原产物选择性,近年来被广泛应用于电催化CO_2RR反应中,然而,CoPc自身的不良导电影响了其催化活性。为此,选用CoPc及简单易得的乙炔炭黑(C)通过简便球磨法制备得到乙炔炭黑包裹的CoPc催化剂(CoPc/C),将其置于DMF中进行搅拌处理来制备CoPc/C_s。在0.1 mol/L KHCO_3中,CoPc/C_s表现出最好的电催化CO_2还原性能,其过电位低至190 mV,在-0.6～-0.9 V vs RHE的宽电势下CO的法拉第效率高于90%,为简便制备高性能酞菁类催化剂提供了一种新思路。     

γ-Fe2O3空心球/Fe-N-C宽电位窗口选择性电催化还原CO2为CO的研究

Fe-N-C材料是一类重要的电催化还原CO₂为CO的催化剂,但其只能在较正的电位和较窄的电位窗口实现CO的高选择性,不能满足串联催化中CO被进一步还原的要求。因此,以高纯Fe(phen)₃Cl₂(phen=1,10-邻菲罗啉)晶体和ZIF-8为前驱体,通过热解得到新颖的Fe-N-C担载γ-Fe₂O₃空心球材料。利用SEM、HR-TEM、XRD、XPS等对催化剂进行表征,并对其电催化还原CO₂的性能进行测试。结果表明,该催化剂在-0.5～-1.1 V(相对于可逆氢电极)宽电位窗口表现出优异的CO选择性(CO的法拉第效率大于97%),且在-0.6 V连续电解2 h后电流密度和CO的法拉第效率均基本保持不变,表现出卓越的稳定性。     

修饰的GC电极上CO2的电催化还原

研究了高压及常压下玻碳电极还原CO2的反应,以及钴酞菁修饰玻碳电极的电还原CO2行为。结果表明,玻碳电极常压下即可还原CO2,但法拉第效率极低。高压下法拉第效率大大提高,可将CO2还原为CO(31%)和HCOOH(15%)。若用钴钛菁修饰玻碳电极常压下即可将CO2还原,法拉第效率可达30%。     

CdS/C-TiO2复合光催化剂光催化还原CO2性能研究

采用沉淀-水热法制备了CdS/C-TiO2系列复合光催化剂,通过XRD、UV-Vis、FESEM、XPS等分析手段对催化剂晶体结构、形貌及光电性能进行了表征,考察了柠檬酸(CA)/TiO2质量比R对CdS/C-TiO2复合光催化剂光催化性能的影响。实验结果表明,碳掺杂影响催化剂的晶体结构及其微观形貌,掺杂后光催化活性显著提高。在紫外光照射下进行光催化还原CO2反应,当CA/TiO2质量比R=3/1时,催化活性最高,还原产物HCOOH和HCHO总收率达到533μmol/(g.h)。     

大豆基碱性多孔碳材料的制备与性能研究

介绍了一种简单快速,低成本的制备碱性掺氮多孔碳材料的方法。以富含蛋白质的天然大豆为碳源和氮源,经过碳化和水蒸气活化制备出了碱性多孔碳材料。采用N2物理吸附,扫描电镜,Boehm滴定,傅里叶变换红外以及CO2-TPD,元素分析等技术对所得碳材料进行了表征。结果表明,大豆中蛋白质氨基酸的氮元素在制备过程中被原位保留下来,使制得的活性炭表面具有较大量的碱性基团。并且碱性基团的含量随着活化时间的延长逐渐增加。当活化温度为800℃,活化时间为20 min时,所得活性炭的碱性基团含量达到5.496mmol/g。所得碳材料用于低浓度CO2的吸附,研究发现样品BC-sa-800-5对CO2和N2混合气体具有很好的分离效果,分离因子达到8.334。     

纳米材料电催化还原CO2研究进展

二氧化碳(CO2)是造成温室效应最主要的温室气体.CO2被排放到空气中,既破坏了环境,又浪费了宝贵的碳资源,把CO2存储及资源化回收转化可对其进行有效利用.电化学还原的实质就是利用电子的得失来实现CO2的还原.作为电化学还原的电极材料,纳米材料具有很高的比表面积和表面正电性可作为高活性的催化剂和气体吸附剂.纳米粒子尺寸...     

酞菁钴(CoPc)基电极材料在电催化CO2还原反应中应用的研究进展

温和条件下电催化还原CO_2为高能量密度的碳基化学品及化学燃料实现碳中和提供了极具诱人的策略,然而阻碍其实际应用的关键仍是高性能电极材料的设计与可控构筑。目前用于电催化CO_2还原反应(CO_2RR)的众多电催化材料中,酞菁钴(CoPc)基催化剂因具有高CO选择性及高催化活性而备受青睐。就CoPc基电极材料在电催化CO_2还原反应中应用的最新研究进展进行综述。首先重点介绍了提升负载型CoPc基催化剂电催化性能的策略,然后依次介绍了CoPc基催化剂在级联电催化CO_2RR和CO_2全分解中的应用、以及电催化CO_2RR的反应机理,最后就该领域尚未解决的问题提出展望。     

铜基催化剂电催化二氧化碳合成醇类研究进展

利用电催化方法还原CO2制备基础化学品,是当前清洁能源发展的方向之一.然而,在转化CO2为有价值的产品过程中,电催化材料面临的最大挑战是抑制析氢副反应的同时实现高效率、高选择性.铜基催化剂因其在电催化还原CO2过程中优异的催化性能而得到广泛关注.本文探究了CO2还原反应的基本原理,综述了以Cu基催化剂电化学还原CO2为...     

金属有机框架材料光催化还原CO2的应用

金属有机框架材料(MOFs)是由金属原子或原子团簇与有机配体构成的多孔材料,具有良好的吸附性和光催化活性。基于对植物光合作用的模拟,MOFs材料光催化将CO2还原转化为系列碳氢化合物燃料在环境保护和未来能源供应方面具有广阔的应用前景。本文简述了MOFs光催化还原CO2的机理,通过对催化剂进行设计,如：能带结构工程(掺杂、配体取代、构建异质结等),形貌结构功能化以及协同催化等方式,实现材料的较强光捕获、较高的气体吸附量、产物选择性、稳定性和光催化效率。并提出了光催化还原CO2的发展趋势。     

纳米管钛酸CO处理产物的结构及光催化活性

研究了在CO气流中,处理温度对纳米管钛酸(NTA)脱水产物TiO2的结构及C3H6光催化氧化反应活性的影响.结果表明:NTA经CO高温处理后,样品未发生C掺杂,只有碳沉积发生;随着处理温度的升高,样品的比表面积大幅下降,与NTA在空气中焙烧处理相比,由锐钛矿向金红石TiO2转变的温度提前;CO处理后产物对C3H6均未表现出可见光催化性能,但具有紫外光催化活性,随着在CO气氛中处理温度的升高,紫外光催化活性降低.     

超临界CO_2中对苯二酚催化加氢反应的研究

通过超临界CO2介质中对苯二酚催化加氢的研究,探讨了催化剂、超临界CO2压力等反应条件的影响,研究了Pt/C、Pd/C、Ru/C和Rh/C几种催化剂对反应转化率和主要产物1,4-环己二醇选择性的影响,结果表明:Ru/C催化剂的活性最好。研究了超临界CO2压力、反应温度、氢气压力、反应时间等对反应转化率和选择性的影响,根据产物的选择性对该反应路径进行了初步分析。