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采用水热法制备出正八面体的UiO-66和UiO-66-NH_2,在氩气氛围下热处理以及氢氟酸刻蚀后,可获得了ZrO_2/CN、ZrO_2/C、CN和C四种载体材料,并以此为载体负载Ru金属。以氨分解制氢为模型反应,采用TEM和XRD对其结构进行了表征,主要研究UiO-66系列衍生碳基材料负载钌金属催化剂的的结构-性能关系。研究结果表明:ZrO_2和N元素协同Ru可显著增加氨解性能,2%Ru-ZrO_2/CN在550℃下转化率可达到99.01%以及具有最低的活化能Ea为31.60 kJ/mol。 相似文献
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以SBA-15作为硬模板剂,吡咯作为碳源和氮源,制得的含氮中孔碳作为载体,采用吸附还原法分别制备了单Pd和Au-Pd双金属催化剂,并考察其在甲酸分解制氢反应中的催化性能。结果发现,Au-Pd/N-C比Au-Pd/C催化剂具有更高的甲酸分解活性,这可能是因为N的亲核作用促进了甲酸中H质子的脱除。由于Au-Pd之间的强相互作用,使Au的加入显著提高了Pd/N-C催化剂甲酸分解活性及其抗CO中毒能力,在50℃条件下,分解1 mol·L-1的甲酸初始转换频率(TOF)达到2 221 h-1。 相似文献
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氢能作为一种全球公认的清洁能源引起各界的广泛关注,催化氨分解反应是获得纯净氢气的重要途径之一。镍基催化剂因具有良好的经济性和催化活性,展示出潜在的工业应用前景。然而相比于贵金属催化剂钌、铱、铂,镍催化反应体系则需要更高的反应温度,增加了反应能耗。另外,高温反应条件也容易引起活性组分的烧结,导致活性降低。碱金属、碱土金属、稀土金属等助催化剂对改善镍基催化剂性能有显著的效果。结合金属镍氨分解制氢的反应机理,详细讨论了助催化剂的引入对催化剂性能提升的原因,主要表现在其改善了催化剂的酸碱性、金属分散性和颗粒大小以及稳定性等方面。最后,对镍基催化剂助催化剂的发展方向进行了合理展望,指出应从原位表征对催化剂进行研究,探索原子尺度的制备方法以实现精准调控,以及深入探究助剂的作用机理等。 相似文献
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用浸渍法制备Ni/Al_2O_3和Ni/xMo-Al_2O_3催化剂,以氨分解为模型反应,考察Ni负载量、焙烧温度、溶剂和助剂等合成条件对催化剂催化性能的影响,通过XRD和TG-DTG表征方法对催化剂进行表征。结果表明,最佳合成条件:Ni负载质量分数为16%,焙烧温度350℃,采用丙酮为溶剂制备的Ni/Al_2O_3催化剂具有较好的催化活性。500℃添加质量分数3%的助剂Mo可以使Ni/Al_2O_3催化剂的活性显著提高39%,Ni/3%Mo-Al_2O_3催化剂的氨分解率达93.5%。 相似文献
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氨分解制氢清洁高效,易于工业化使用,是一种极具前景的便携式制氢方法。镍作为氨分解非贵金属催化剂中性能最好、应用最广的催化剂,但仍存在低温活性低、易烧结等问题亟需改进。本文概括了氨分解反应的反应机理、动力学和热力学,综述了近年来国内外氨分解镍基催化剂的研究现状。研究者从镍金属活性中心调控出发进行研究,发现调节镍粒子尺寸、加入第二金属(Fe、Co、Mo等)、载体(Al2O3、SiO2、分子筛等)、助剂(碱土金属、稀土金属等)以及设计核壳结构进行调控,可提高镍金属的分散性和抗烧结能力。本文在以上基础上提出了镍基催化剂的改进措施和未来发展方向,以期为进一步设计出低温高活性镍基催化剂提供依据。 相似文献
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采用还原性气氛一步热解ZIF-67的方法制备钴和氮共掺杂的蓬松絮状碳纳米管Co/Co-N-C催化剂。该催化剂具有高的比表面积和良好的导电性,利用三电极体系在旋转圆盘上进行测试,结果表明,其半波电位为0.82 V,起始电位为0.93 V,表明其氧还原性能表现突出。在镁-空气燃料电池实际应用体系中进行测试,负载该催化剂的单电池最高功率密度可达60 mW/cm2,在长达20 h的恒流放电测试中,放电电压没有明显衰减,表明其具有良好的放电稳定性和应用前景。 相似文献
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采用共沉淀法制备了一系列负载型镍铜双金属催化剂,并将其应用于蓖麻油加氢反应。考察了不同金属摩尔比、催化剂制备条件、反应温度、反应压力对蓖麻油氢化反应的影响。结果表明,在以SD-Ⅱ膨润土为载体,金属硝酸盐为反应物,镍铜摩尔比为2.5:1的条件下,制备的催化剂活性和选择性最佳。同时,在H2压力为2 MPa,反应温度为160℃条件下,反应1 h后产品氢化蓖麻油的碘值可以达到3.5 g/100 g左右、羟值达到158.9 mg/g左右,均达到国家标准的指标参数要求。该催化剂在循环使用5次后,仍未发现明显失活。实验结果表明,这种低成本、性能稳定的双金属催化剂可用于氢化蓖麻油工业化生产及连续工艺的开发。 相似文献
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活化过硫酸盐的高级氧化技术(SR-AOPs)在降解有机污染物方面效果优异且成本低廉,成为了现阶段的研究重点.钴基双金属催化剂是由两种不同的金属组成,比单金属催化剂的催化性能更好,可以有效活化过一硫酸盐(PMS),转换成硫酸盐自由基.本文阐述了钴镍催化剂、钴锌催化剂、钴铜催化剂和钴铁催化剂活化PMS降解有机污染物的机理,... 相似文献
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双金属原子催化剂(DACs)具有原子利用率高、选择性高、稳定性好的特点。由于各种金属的活性中心在提高其催化活性方面具有协同效应,因此在多相电催化领域得到了广泛关注。本文综述了DACs的制备方法,以及其在多种催化反应中的最新应用进展,讨论了2个金属中心的协同效应以及催化剂的电子结构,对目前面临的挑战与未来的发展方向进行了展望。 相似文献
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分别以PEG-1000、β-环糊精和吐温-60等为助络合剂,采用不同工艺方法制备了具有不同结构的双金属氰化物络合物(DMC)催化剂,研究了不同助络合剂和不同制备方法对DMC催化剂的形貌、粒径、晶型结构和催化活性的影响.结果表明以PEG-1000、β-环糊精和吐温-60等为助络合剂,利用传统制备方法可以获得晶态与非晶态组分混合物的DMC催化剂.而将助络合剂提前加入到钾盐和锌盐溶液中,可制备出高度分散的非晶态的DMC.这种非晶态的DMC催化剂活性高,反应速度快,其催化性能明显优于利用传统制备方法制备的DMC. 相似文献