基于UiO-66系列衍生碳基材料负载Ru基催化剂研制及其氨分解制氢性能研究

采用水热法制备出正八面体的UiO-66和UiO-66-NH_2,在氩气氛围下热处理以及氢氟酸刻蚀后,可获得了ZrO_2/CN、ZrO_2/C、CN和C四种载体材料,并以此为载体负载Ru金属。以氨分解制氢为模型反应,采用TEM和XRD对其结构进行了表征,主要研究UiO-66系列衍生碳基材料负载钌金属催化剂的的结构-性能关系。研究结果表明:ZrO_2和N元素协同Ru可显著增加氨解性能,2%Ru-ZrO_2/CN在550℃下转化率可达到99.01%以及具有最低的活化能Ea为31.60 kJ/mol。     

氨催化分解制备无COx的氢气催化剂研究进展

介绍了国内外氨催化分解催化剂的研究进展,评述了理想的活性组分、载体和助剂及其具有的一些规律;总结了氨催化分解的反应机理、氨催化分解的动力学模型,认为氨N—H断裂和催化剂表面吸附的氮原子的再结合是氨催化分解的速率控制步骤;讨论了该催化剂体系的改进途径。     

含氮中孔碳负载的Au-Pd双金属催化剂在甲酸分解制氢中的催化性能

以SBA-15作为硬模板剂,吡咯作为碳源和氮源,制得的含氮中孔碳作为载体,采用吸附还原法分别制备了单Pd和Au-Pd双金属催化剂,并考察其在甲酸分解制氢反应中的催化性能。结果发现,Au-Pd/N-C比Au-Pd/C催化剂具有更高的甲酸分解活性,这可能是因为N的亲核作用促进了甲酸中H质子的脱除。由于Au-Pd之间的强相互作用,使Au的加入显著提高了Pd/N-C催化剂甲酸分解活性及其抗CO中毒能力,在50℃条件下,分解1 mol·L-1的甲酸初始转换频率(TOF)达到2 221 h-1。     

镍基氨分解制氢催化剂体系助催化剂研究进展

氢能作为一种全球公认的清洁能源引起各界的广泛关注，催化氨分解反应是获得纯净氢气的重要途径之一。镍基催化剂因具有良好的经济性和催化活性，展示出潜在的工业应用前景。然而相比于贵金属催化剂钌、铱、铂，镍催化反应体系则需要更高的反应温度，增加了反应能耗。另外，高温反应条件也容易引起活性组分的烧结，导致活性降低。碱金属、碱土金属、稀土金属等助催化剂对改善镍基催化剂性能有显著的效果。结合金属镍氨分解制氢的反应机理，详细讨论了助催化剂的引入对催化剂性能提升的原因，主要表现在其改善了催化剂的酸碱性、金属分散性和颗粒大小以及稳定性等方面。最后，对镍基催化剂助催化剂的发展方向进行了合理展望，指出应从原位表征对催化剂进行研究，探索原子尺度的制备方法以实现精准调控，以及深入探究助剂的作用机理等。     

钴镍双金属催化剂的制备及氨分解制氢性能研究

采用水热法制备Co(OH)_2、Ni(OH)_2及不同比例Co-Ni基纳米片,经高温热解后获得Co-Ni双金属纳米催化剂。以氨分解制氢为模型反应,并结合X射线物相分析、扫描电镜以及红外等考察Co-Ni双金属催化剂的结构-性能关系。结果表明,双金属催化剂的氨解性能随着Co含量的提高而提高;基于Co(OH)_2的纳米片的钴基催化剂活性最高,在873 K下的氨分解转化率为98.2%,活化能Ea为40.68 k J/mol。     

镍基氨分解制氢催化剂的制备及性能

用浸渍法制备Ni/Al_2O_3和Ni/xMo-Al_2O_3催化剂,以氨分解为模型反应,考察Ni负载量、焙烧温度、溶剂和助剂等合成条件对催化剂催化性能的影响,通过XRD和TG-DTG表征方法对催化剂进行表征。结果表明,最佳合成条件:Ni负载质量分数为16%,焙烧温度350℃,采用丙酮为溶剂制备的Ni/Al_2O_3催化剂具有较好的催化活性。500℃添加质量分数3%的助剂Mo可以使Ni/Al_2O_3催化剂的活性显著提高39%,Ni/3%Mo-Al_2O_3催化剂的氨分解率达93.5%。     

氨分解制氢镍基催化剂研究进展

氨分解制氢清洁高效,易于工业化使用,是一种极具前景的便携式制氢方法。镍作为氨分解非贵金属催化剂中性能最好、应用最广的催化剂,但仍存在低温活性低、易烧结等问题亟需改进。本文概括了氨分解反应的反应机理、动力学和热力学,综述了近年来国内外氨分解镍基催化剂的研究现状。研究者从镍金属活性中心调控出发进行研究,发现调节镍粒子尺寸、加入第二金属(Fe、Co、Mo等)、载体(Al₂O₃、SiO₂、分子筛等)、助剂(碱土金属、稀土金属等)以及设计核壳结构进行调控,可提高镍金属的分散性和抗烧结能力。本文在以上基础上提出了镍基催化剂的改进措施和未来发展方向,以期为进一步设计出低温高活性镍基催化剂提供依据。     

Co/Co-N-C高效氧还原催化剂的制备及其用于镁-空气燃料电池的研究

采用还原性气氛一步热解ZIF-67的方法制备钴和氮共掺杂的蓬松絮状碳纳米管Co/Co-N-C催化剂。该催化剂具有高的比表面积和良好的导电性,利用三电极体系在旋转圆盘上进行测试,结果表明,其半波电位为0.82 V,起始电位为0.93 V,表明其氧还原性能表现突出。在镁-空气燃料电池实际应用体系中进行测试,负载该催化剂的单电池最高功率密度可达60 mW/cm²,在长达20 h的恒流放电测试中,放电电压没有明显衰减,表明其具有良好的放电稳定性和应用前景。     

双金属催化剂在调控烯烃聚合性能中的研究进展

从性能调控角度出发,综述了近年来双金属催化剂在烯烃聚合中的研究进展。介绍了双金属催化剂在聚合活性、聚合物相对分子质量及分布、支化度和共聚等方面优于单核催化剂的性能特点,揭示了双金属协同效应的内在作用机理,并指出了双金属催化剂当前存在的问题及发展方向。     

AgRu双金属催化剂在乙二醇选择加氢中的研究

乙醇是化工生产中重要的有机溶剂和生产原料。通过氨蒸法制备新型的AgRu双金属负载Si O2催化剂,采用XRD、BET和TEM等对催化剂进行表征,考察Ru的加入对Ag/Si O2催化剂在乙二醇加氢中催化性能的影响。当在反应温度175℃,压力2 MPa条件下,Ru的加入,对反应活性起到抑制作用,但可促进C-C键的选择加氢。产生这个结果的主要原因可能是由于当Ru的加入,改变了Ag纳米颗粒对C-O键的活化能力。     

Ni-Cu双金属催化剂对蓖麻油催化加氢的性能研究

采用共沉淀法制备了一系列负载型镍铜双金属催化剂,并将其应用于蓖麻油加氢反应。考察了不同金属摩尔比、催化剂制备条件、反应温度、反应压力对蓖麻油氢化反应的影响。结果表明,在以SD-Ⅱ膨润土为载体,金属硝酸盐为反应物,镍铜摩尔比为2.5:1的条件下,制备的催化剂活性和选择性最佳。同时,在H₂压力为2 MPa,反应温度为160℃条件下,反应1 h后产品氢化蓖麻油的碘值可以达到3.5 g/100 g左右、羟值达到158.9 mg/g左右,均达到国家标准的指标参数要求。该催化剂在循环使用5次后,仍未发现明显失活。实验结果表明,这种低成本、性能稳定的双金属催化剂可用于氢化蓖麻油工业化生产及连续工艺的开发。     

炭负载Pd/Sm双金属催化剂对Heck反应催化性能研究

通过简便的一步法制备了炭负载Pd/Sm双金属催化剂(C-Pd/Sm),利用Pd/Sm双金属催化剂的协同效应提高对Heck反应的催化效率。利用所制备的C-Pd/Sm催化碘苯与丙烯酸的Heck反应,结果显示,在温度为120℃、三丁胺为碱,DMF为溶剂,时间为5 h的反应条件下,催化剂对Heck反应具有较高的催化效率。另外,CPd/Sm能够催化反应活性较低的溴苯和氯苯与丙烯酸的Heck芳基化反应。     

炭负载Pd/Sm双金属催化剂对Heck反应催化性能研究

通过简便的一步法制备了炭负载Pd/Sm双金属催化剂(C-Pd/Sm),利用Pd/Sm双金属催化剂的协同效应提高对Heck反应的催化效率。利用所制备的C-Pd/Sm催化碘苯与丙烯酸的Heck反应,结果显示,在温度为120℃、三丁胺为碱,DMF为溶剂,时间为5 h的反应条件下,催化剂对Heck反应具有较高的催化效率。另外,CPd/Sm能够催化反应活性较低的溴苯和氯苯与丙烯酸的Heck芳基化反应。     

镍基双金属催化剂/活性炭催化聚丙烯成炭及燃烧性能研究

采用燃烧合成法制备了6种镍基双金属催化剂,考察了其与活性炭协同催化聚丙烯成炭及燃烧性能。结果表明,Ni-Al、Ni-Mg双金属催化体系的催化活性优于单一Ni金属,成炭率分别达到43.7%和41.8%,能够形成以碳纳米管为主的致密炭质保护层且能大大降低聚丙烯的热释放速率。Ni-Co催化体系对成炭效果提高不大,但能够改善炭层的结构;Ni-Cu、Ni-Zn、Ni-Fe催化体系对促进PP成炭效果较差。     

钴基双金属催化剂活化过一硫酸盐技术研究

活化过硫酸盐的高级氧化技术(SR-AOPs)在降解有机污染物方面效果优异且成本低廉,成为了现阶段的研究重点.钴基双金属催化剂是由两种不同的金属组成,比单金属催化剂的催化性能更好,可以有效活化过一硫酸盐(PMS),转换成硫酸盐自由基.本文阐述了钴镍催化剂、钴锌催化剂、钴铜催化剂和钴铁催化剂活化PMS降解有机污染物的机理,...     

Au/Ru双金属纳米电催化剂的选择催化性能

制备了不同比例的Au/Ru双金属纳米微粒,应用UV-VIS、TEM等手段对其结构进行了表征,并比较了它们对一氧化碳氧化反应的选择催化。     

双金属原子电催化剂的研究进展

双金属原子催化剂(DACs)具有原子利用率高、选择性高、稳定性好的特点。由于各种金属的活性中心在提高其催化活性方面具有协同效应,因此在多相电催化领域得到了广泛关注。本文综述了DACs的制备方法,以及其在多种催化反应中的最新应用进展,讨论了2个金属中心的协同效应以及催化剂的电子结构,对目前面临的挑战与未来的发展方向进行了展望。     

双金属氰化物络合物催化剂的制备、表征与催化性能研究

分别以PEG-1000、β-环糊精和吐温-60等为助络合剂,采用不同工艺方法制备了具有不同结构的双金属氰化物络合物(DMC)催化剂,研究了不同助络合剂和不同制备方法对DMC催化剂的形貌、粒径、晶型结构和催化活性的影响.结果表明以PEG-1000、β-环糊精和吐温-60等为助络合剂,利用传统制备方法可以获得晶态与非晶态组分混合物的DMC催化剂.而将助络合剂提前加入到钾盐和锌盐溶液中,可制备出高度分散的非晶态的DMC.这种非晶态的DMC催化剂活性高,反应速度快,其催化性能明显优于利用传统制备方法制备的DMC.