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煅烧温度对磁性铁钛复合氧化物微观结构及脱硝活性的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
利用共沉淀微波法构筑新型磁性铁钛复合氧化物催化剂,研究了煅烧温度对其物性结构及NH3-SCR脱硝性能的影响,揭示了钛掺杂对磁性γ-Fe2O3晶体高温热转化及其脱硝性能的优化机制。结果表明:当煅烧温度由300℃升至500℃时,磁性铁氧化物的比表面积、孔容先增大后减小,且较高的煅烧温度促使其γ-Fe2O3晶体逐步转变为α-Fe2O3晶体,导致磁性铁氧化物表面Fe2+和活性氧浓度增大,促使其NH3-SCR脱硝性能降低;掺杂钛可提高磁性铁氧化物的热稳定性,抑制了高温煅烧下γ-Fe2O3晶体向α-Fe2O3晶体的不可逆转变和其孔隙结构的坍塌,增大了高温煅烧时磁性铁氧化物催化剂的比表面积和比孔容,合适的煅烧温度为400℃;该煅烧温度下,催化剂低温活性最佳,反应温度高于220℃、空速比60000h-1时可获得80%以上的NOx转化效率。 相似文献
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氮氧化物(NOx)的排放对人类健康和植物生长造成了严重危害,对其进行净化治理刻不容缓。火电厂烟气是NOx的主要来源,氨-选择性催化还原(NH3-SCR)技术可对其排放进行有效控制。V2O5-WO3(MoO3)/TiO2脱硝催化剂的工作温度偏高,不能满足低温宽工作温度窗口等工况的需要,因此,开发具有宽工作温度窗口的低温脱硝催化剂成为研究热点,其中,钒基、锰基金属氧化物催化剂和金属离子交换分子筛催化剂的研究最为广泛。探讨催化剂脱硝性能的关键影响因素、抗水抗硫性能以及反应机理,有助于为高效、实用的低温脱硝催化剂的设计和开发提供科学依据。从钒基金属氧化物催化剂、锰基金属氧化物催化剂、金属离子交换的分子筛催化剂、低温脱硝催化剂的抗水抗硫性能以及低温NH3-SCR反应机理等方面对近年来国内外低温脱硝催化剂的研究进展进行综述。今后需要解决N2选择性不够理想、抗水抗硫性能差、低温工作温度窗口较窄和反应机理不统一等问题。 相似文献
3.
以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了以V和K为主活性组分、碱金属为助剂的M-3%V-6%K/γ-Al2O3系列(M=Li、Na、K、Cs)催化剂,并考察助剂种类对环己烷氧化脱氢制环己烯催化活性的影响。采用XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR和SEM对催化剂进行物化表征。XRD结果显示各活性组分均以无定形态存在;NH3-TPD、H2-TPR和SEM结果显示,碱金属助剂种类影响样品的表面酸性、氧化还原能力、活性组分的粒径和分散度。活性评价结果显示,经碱金属助剂修饰后的Na-3%V-6%K/γ-Al2O3表现出较好的催化性能,环己烯选择性达53.5%。 相似文献
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FCC烟气中的SO2和NO是主要的大气污染物,选择性催化还原是一种很好的脱除方法。采用浸渍法制备了CuO不同负载量的CuO/γ-Al2O3系列催化剂,通过XRD和H2-TPR对催化剂进行表征,使用常压固定床流动法微型催化反应装置考察催化剂在以CO为还原气时,同时脱硫脱硝的催化活性。结果表明,CuO作为活性组分很好地分散在γ-Al2O3载体上,不破坏其结构;不同CuO负载量的CuO/γ-Al2O3催化剂具有良好的脱硫脱硝活性,脱硝率超过95.00%,脱硫率最低也能达到80.00%,CuO负载质量分数为10%的CuO/γ-Al2O3催化剂有最佳的脱硫脱硝活性;以CO作还原剂,CuO/γ-Al2O3系列催化剂的活性温度较高,脱硝率在700 ℃达到最大,为97.90%,脱硫率在760 ℃达到最大,为93.34%。CuO负载质量分数为10%的CuO/γ-Al2O3催化剂可作为一种较好的高温脱硫脱硝催化剂。 相似文献
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以高比表面TiO2为载体、V2O5为活性组分,通过掺杂分子筛和CeO2调变酸性和氧化还原性能,采用直接挤出成型方法制备了FN-3Y型脱硝催化剂。通过BET、XRD、NH3-TPD和H2-TPR分析了催化剂的物理化学性质,通过NH3-SCR小型实验装置考察了催化剂的脱硝性能。实验结果表明:通过负载分子筛和CeO2掺杂,提高了催化剂的表面酸性和氧化还原性能,提高了催化剂的脱硝活性。工业应用表明:采用FN-3Y脱硝催化剂,乙烯裂解炉烟气脱硝反应器出口NOx低于25 mg·m-3,优于超低排放要求。 相似文献
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简述了NH3和NO在催化剂表面吸附、转化活化和反应历程及H2O和SO2对以上反应行为的影响。分析表明,NH3氧化脱氢进而与NO反应是决定NH3反应性和最终产物的关键。NO以气态(Eley-Rideal机理)或硝基类物质等吸附态(Langmuir-Hinshelwood机理)形式参与选择催化还原(SCR)反应。提高催化剂酸性和氧化还原循环性能,利于NH3和NO吸附和转化及相互间反应。高温时,H2O影响轻微,而SO2增强催化剂酸性,提高脱硝活性。低温时,H2O和SO2抑制NO吸附和转化活化,导致硫铵盐累积和活性位转变为硫酸盐使催化剂失活。因此,提高抗H2O、抗SO2性能是低温脱硝催化剂研发的重要方向。而发展在线升温等再生工艺以解决硝酸盐或含硫化合物导致的失活问题,对保障低温脱硝系统长期稳定运行具有重要意义。 相似文献
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采用浸渍法将不同含量的Cr2O3负载在工业V-Mo/Ti脱硝催化剂上,并通过XRD、NH3-TPD、H2-TPR、XPS、N2-吸附脱附、拉曼光谱等手段对催化剂进行表征分析。使用固定床微型反应评价装置对不同催化剂进行了脱硝性能检测。结果表明:工业V-Mo/Ti脱硝催化剂上负载Cr2O3,对催化剂的孔结构影响较小;V-Mo-Cr/Ti催化剂与V-Mo/Ti催化剂相比具备更多的表面酸量。但由于受Cr2O3的影响,催化剂的还原性能较低,化学吸附氧含量较少。与V-Mo/Ti催化剂相比,V-Mo-Cr/Ti催化剂在250~430 ℃温度区间内的脱硝效率较低,N2O生成量较多。 相似文献
9.
采用自制线管式介质阻挡放电反应器,针对非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al2O3催化剂对低浓度甲苯的去除开展研究。研究中制备了Mn/γ-Al2O3、Mn-Ce/γ-Al2O3、Mn-La/γ-Al2O3催化剂,从甲苯去除率、产物O3生成、COx选择性及其他副产物生成情况考察比较了空管放电、协同催化剂放电时催化降解甲苯性能,并对催化剂进行了BET、SEM、H2-TPR和ICP-OES表征研究。结果表明:稀土助剂的加入有助于提高甲苯去除率及降低程度,且La催化性能优于Ce.,当外加电压22 kV、气量6 L·min-1、甲苯初始浓度600 mg·m-3时,Mn-La/γ-Al2O3催化剂对甲苯去除率达到72.74%。H2-TPR结果表明,稀土助剂的加入提高了催化剂低温活性及储氧能力,添加La的效果优于Ce。催化剂有助于抑制副产物O3生成,提高CO2和COx选择性。 相似文献
10.
以 FeSO4·7H2O[Fe(NO3)3·9H2O]为铁源,采用新型微波热解法制备γ-Fe2O3[α-Fe2O3]催化剂样品,通过XRD、N2等温吸附-脱附、压汞法等实验手段对催化剂样品晶相、微观孔结构等进行表征;考察两种催化剂样品的 NH3-SCR 脱硝性能,通过归一化处理得到两种催化剂在不同温度下的本征脱硝反应速率,同时对比研究了γ-Fe2O3与钒系催化剂的脱硝活性;研究氨氮比、氧浓度等运行参数对γ-Fe2O3催化剂NH3-SCR脱硝性能的影响规律,并对其抗硫抗水性能进行考察。结果表明:采用新型微波热解法可得到纯度较高的γ-Fe2O3催化剂,其介孔分布合理且大孔数量丰富;同时γ-Fe2O3催化剂表现出优于α-Fe2O3催化剂的脱硝性能,400℃时最大 NOx转化率达到96%,300、325、350℃下单位面积脱硝速率达到α-Fe2O3催化剂的3倍左右;γ-Fe2O3催化剂具备优良的抗硫抗水性能,其最佳氨氮比为1、最佳氧体积分数为3.5%。 相似文献
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Combined effect of H2O and SO2 on V2O5/AC the activity of catalyst for selective catalytic reduction (SCR) of NO with NH3 at lower temperatures was studied. In the absence of SO2, H2O inhibits the catalytic activity, which may be attributed to competitive adsorption of H2O and reactants (NO and/or NH3). Although SO2 promotes the SCR activity of the V2O5/AC catalyst in the absence of H2O, it speeds the deactivation of the catalyst in the presence of H2O. The dual effect of SO2 is attributed to the SO42− formed on the catalyst surface, which stays as ammonium-sulfate salts on the catalyst surface. In the absence of H2O, a small amount of ammonium-sulfate salts deposits on the surface of the catalyst, which promote the SCR activity; in the presence of H2O, however, the deposition rate of ammonium-sulfate salts is much greater, which results in blocking of the catalyst pores and deactivates the catalyst. Decreasing V2O5 loading decreases the deactivation rate of the catalyst. The catalyst can be used stably at a space velocity of 9000 h−1 and temperature of 250 °C. 相似文献
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利用软锰矿吸收硫酸镁热解尾气二氧化硫制得硫酸锰,再与碳酸氢铵室温下固相球磨反应,制备出前躯体碳酸锰,经热分解获得四氧化三锰。分别考察了物料比、球磨时间、球料比等因素对硫酸锰转化率的影响,采用XRD对产物进行了分析。结果表明,在n(碳酸氢铵)∶n(硫酸锰)=3.5∶1、球磨时间为40 min、球料质量比为5∶1时,硫酸锰的转化率可达99.8%,将固相产物在1 000 ℃热解1 h后所制备的四氧化三锰纯度为99.9%。该工艺操作简单,产品纯度高,成本低,为硫酸锰制备四氧化三锰提供了新的途径。 相似文献
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Zhanggen Huang Zhenyu Liu Xianlong Zhang Qingya Liu 《Applied catalysis. B, Environmental》2006,63(3-4):260-265
The inhibition effect of H2O on V2O5/AC catalyst for NO reduction with NH3 is studied at temperatures up to 250 °C through TPD, elemental analyses, temperature-programmed surface reaction (TPSR) and FT-IR analyses. The results show that H2O does not reduce NO and NH3 adsorption on V2O5/AC catalyst surface, but promotes NH3 adsorption due to increases in Brønsted acid sites. Many kinds of NH3 forms present on the catalyst surface, but only NH4+ on Brønsted acid sites and a small portion of NH3 on Lewis acid sites are reactive with NO at 250 °C or below, and most of the NH3 on Lewis acid sites does not react with NO, regardless the presence of H2O in the feed gas. H2O inhibits the SCR reaction between the NH3 on the Lewis acid sites and NO, and the inhibition effect increases with increasing H2O content. The inhibition effect is reversible and H2O does not poison the V2O5/AC catalyst. 相似文献
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WO_3负载量对V_2O_5/WO_3-TiO_2催化剂脱硝性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用V_2O_5/WO_3-TiO_2作为脱硝催化剂,考察活性组分V_2O_5和助剂WO_3负载量对催化剂脱硝活性和抗硫抗水性能的影响。结果表明,3%V_2O_5/x WO_3-TiO_2催化剂(x=3%、4%、5%、6%、7%、8%、9%、10%)上NOx转化率随着WO_3负载量增加而升高,催化剂反应温度窗口不断拓宽。单独通水蒸汽及同时通SO2和水蒸汽对催化剂的毒害作用均较强,表明H2O和NH3的竞争吸附是催化剂抗硫抗水性能较差的重要原因。SO_2与H_2O和NH_3反应生成亚硫酸铵盐和硫酸铵盐,导致催化剂孔隙堵塞,催化活性降低。 相似文献
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In situ Raman spectroscopy was used for studying the ternary 2% CrO3–6% V2O5/TiO2 catalyst, for which a synergistic effect between vanadia and chromia leads to enhanced catalytic performance for the selective catalytic reduction (SCR) of NO with NH3. The structural properties of this catalyst were studied under NH3/NO/O2/N2/SO2/H2O atmospheres at temperatures up to 400 °C and major structural interactions between the surface chromia and vanadia species are observed. The effects of oxygen, ammonia, water vapor and sulfur dioxide presence on the in situ Raman spectra are presented and discussed. 相似文献
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掌握Fe2+/H2O2体系O2的生成路径,可为避免H2O2无效分解,开发经济高效的Fe2+/H2O2体系利用技术指明方向。采用添加自由基捕获剂的方法,探究Fe2+/H2O2体系内各种自由基对O2生成速率的影响,进而确定O2的生成路径。结果表明:Fe2+/H2O2体系内不会产生大量O2-·,O2-·不是生成O2的主要反应物质;O2-·被全部捕获后,体系中仍产生大量O2-·,但此时无O2生成,证明生成O2的反应由·OH和HO2·两种自由基直接参与。分析认为反应·OH+HO2·-H2O+O2是体系内O2生成的主要路径。控制Fe2+/H2O2体系定向生成·OH,抑制HO2·的产生,是提高Fe2+/H2O2体系中H2O2利用率的有效手段。 相似文献
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采用密度泛函理论(DFT)方法研究了NO和NH3在完整和有缺陷的γ-Al2O3(110)表面吸附与SCR(选择催化还原)反应特性。研究表明,NO在完整的(110)表面的吸附作用较弱,而NH3分子的吸附作用较强,NH3分子在Al原子顶位可形成稳定吸附。反应路径研究结果表明完整的(110)表面上SCR反应的决速步为-NH2NO基团的分解,反应的最大能垒为235.75 kJ·mol-1。对于产生氧空穴的有缺陷(110)表面,NO和NH3均可稳定吸附,NH3在吸附过程中可直接裂解成NH2和H。另外,SCR反应在有缺陷(110)表面的最大能垒明显较低,说明氧空穴的存在促进了SCR脱硝反应的进行。 相似文献