共查询到15条相似文献,搜索用时 156 毫秒
1.
生物甲烷路线在CO2减排和节能方面有很大的应用前景。而对生物沼气的分离是此路线的一个关键问题,特别是在60℃和0.1 MPa下。巨正则Monte Carlo(GCMC)和平衡分子动力学(EMD)的分子模拟方法研究CO2和CH4在不同管径的碳纳米管(CNT)中的吸附和扩散,可以从分子层面研究生物沼气的分离机理。分别计算了CO2/CH4二元混合物吸附量、吸附选择性、自扩散系数和渗透选择性等参数。模拟结果表明:由于碳管的受限空间和CO2与碳纳米管壁面分子之间强相互作用,导致二元等物质的量的混合物CO2/CH4的吸附量和扩散系数的差异。CO2的吸附量和自扩散系数都比CH4的大。渗透选择性在碳管管径达到最接近1 nm时达到最大值,此时混合物的分离过程是吸附控制,而非扩散控制。 相似文献
2.
非常规天然气未来可以作为常规天然气的有效补充,其中低浓度煤层气和生物质燃气分别需要脱除大量的N2 和CO2以达到富集和纯化CH4的目的。本研究针对CH4/N2这一对较难分离的气体组合,选取了具有一维菱形孔道的MOFs材料Cu(INA)2作为吸附剂,将合成的样品做了XRD和TG表征,测试了纯气体CO2、CH4和N2的吸附曲线,利用巨正则系综蒙特卡罗(GCMC)分子模拟和理想吸附溶液理论(IAST)计算了气体的吸附热和该材料对于CH4/N2和CO2/CH4的吸附选择性系数;3 MPa压力下制备的颗粒样品填装吸附分离装置,进行了混合气体CH4/N2 (50%/50%)和CO2/CH4 (50%/50%)的穿透试验,分离的结果显示,Cu(INA)2不仅高选择性地吸附CH4/N2混合物中的CH4(SCH4/N2=10),而且对CH4/N2的分离效果优于CO2/CH4。 相似文献
3.
选择碳分子筛,以CH4和CO2为原料气,对变压吸附法提纯沼气中生物甲烷的分离性能进行了研究。采用高精度智能重量分析仪IGA-100测定了25℃下CH4、CO2和N2纯组分气体在碳分子筛上的吸附平衡等温线,计算了3种气体在碳分子筛内的扩散速率CO2>N2>CH4。使用单塔变压吸附装置测量了动态吸附穿透曲线,考察了吸附压力、气体流量和少量氮气等因素对吸附分离的影响,并对吸附机理做了初步探讨。实验结果表明,在吸附压力为0.4MPa、气体流量为200mL/min时,在碳分子筛上CO2穿透吸附量为35.9mL/g,CH4穿透吸附量为5.4mL/g,CO2/CH4分离系数高达12.6,可直接从吸附塔顶富集纯净的CH4,而且碳分子筛可以通过抽真空完全再生,是一种理想的吸附材料;在有少量氮气存在的实验条件下,由于碳分子筛对CH4和N2具有动力学分离效应,仍能在塔顶富集高浓度的CH4。 相似文献
4.
5.
MER型沸石在吸附分离CO2/CH4方面展现出良好的工业应用前景,受到广泛关注,但还缺乏理论基础数据。本文采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)模拟方法,以全硅MER型沸石作为对照,模拟分析了CO2/CH4在Na+、K+、Cs+和Ca2+交换的MER型沸石中的吸附分离行为。结果表明:不同阳离子交换的MER型沸石对CO2和CH4的吸附符合Langmuir-Freundlich吸附等温线模型,平衡吸附量的大小顺序为:Ca-MER>Na-MER>K-MER>Cs-MER,与沸石的自由体积和比表面积大小顺序一致,且近似成线性关系,选用高价阳离子MER型沸石可以提高吸附量;CO2和CH4主要分布在沸石的pau笼中,在d8R笼和ste笼中也有少量分布;骨架外阳离子与CO2的强吸附作用和独特的八元环窗口孔径是MER型沸石对CO2/CH4混合组分表现出超高吸附选择性的原因,吸附选择性高达1000以上。综合吸附量、吸附热和吸附选择性分析指出,Na-MER和K-MER型沸石是优良的CO2吸附剂。本研究为MER型沸石吸附分离CO2/CH4提供了理论依据和实验指导。 相似文献
6.
自聚微孔聚合物(PIM-1)虽具有良好的CO2渗透性能,但其气体选择性普遍较差,限制其在CO2/CH4分离领域的应用。本文以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂制备ZIF-8纳米粒子,将其引入到羧基化的PIM-1基质中,制备了cPIM-1/ZIF-8混合基质膜,用于CO2/CH4分离。结果表明:由于合成ZIF-8的溶剂也是cPIM-1的良溶剂,使得两者之间具有良好的界面相容性,从而使ZIF-8添加量高达质量分数45%。随着ZIF-8添加量的增加,膜的CO2渗透速率持续增加,CO2/CH4选择性呈现先上升后下降的趋势。当ZIF-8添加量为质量分数25%时,膜的CO2/CH4分离性能最好,即CO2渗透系数为3942 Barrer,CO2/CH4选择性为18.7,较cPIM-1纯膜分别提高了 84%和43%,成功地超越了Robeson分离上限。 相似文献
7.
针对炭膜分离CO2/CH4混合气体的过程,分别采用Materials Studio和Lammps软件进行分子模拟,建立与炭膜孔结构相近的Z字形孔模型,通过实验数据验证了模型的可靠性,通过对CO2/CH4纯组分及混合气体在膜孔内的吸附和扩散过程的模拟得到分离系数并探讨气体分离机理。综合吸附与扩散过程的模拟结果表明:适当的低温和较小的孔径有利于实现CO2/CH4混合气体的分离;随着温度的升高,CO2/CH4的分离系数减小,而且膜孔径对分离系数的排序为0.670nm>1.005nm>1.340nm;在温度为298K、膜孔径为0.670nm的操作条件下CO2/CH4的分离系数为20.1,与实验数据较吻合。研究结果可为优化炭膜制备提供指导,并为探讨分离过程机理提供依据。 相似文献
8.
采用Rubotherm磁悬浮天平测量CH4、N2和CO2在沸石ZSM-5上的单组分吸附平衡等温线,温度273~353 K,压力0~500 kPa。采用Sips模型、Toth模型和MSL模型对单组分吸附平衡实验数据进行拟合,拟合结果良好,非线性回归得到相应的模型参数。测量双组分CO2/N2、CO2/CH4和CH4/N2在沸石ZSM-5上的竞争吸附平衡等温线,实验温度为293 K,实验压力为0~500 kPa。采用基于Sips模型的理想吸附溶液理论和双组分MSL模型预测双组分气体在沸石ZSM-5上的竞争吸附平衡等温线,并与实验结果进行比较,预测结果良好。比较CO2/N2、CO2/CH4以及CH4/N2体系在沸石ZSM-5上的竞争吸附选择性系数,探究沸石ZSM-5吸附分离烟道气(CO2/N2体系)、垃圾填埋气(CO2/CH4体系)或煤层气(CH4/N2体系)的可行性,为将来进行工艺设计提供基础数据。 相似文献
9.
通过溶剂蒸发法得到聚酰胺酸(PAA)与氧化石墨烯(GO)的复合石墨烯膜,并经600℃炭化制备了具有良好柔韧性的仿贝壳珍珠层结构的自支撑石墨烯炭膜。通过X射线衍射和场发射扫描电镜对薄膜微观结构进行表征,并测试不同PAA固含量制备的石墨烯炭膜对CO2和CH4的分离性能。结果表明,炭化后,GO被还原成石墨烯,呈层状堆叠,堆叠的层间填充了空穴和残炭;石墨烯炭膜的CO2渗透通量和CO2/CH4分离理想选择性随PAA加入量增加,CO2通量最高可达824 barrer,此时CO2/CH4理想选择性达38.9。石墨烯层骨架和碳分子筛构成石墨烯炭膜的气体传输通道,本研究成果为柔性自支撑气体分离炭膜的制备开辟了新思路。 相似文献
10.
主要围绕从低品位煤层气中回收分离低浓度的CH4这一重要需求,探索以生物质为碳源研制具有优良CH4/N2分离性能的颗粒炭吸附剂。选择大米碎粒作为碳源,通过碳化制备颗粒状炭前体,然后应用CO2进行活化,制备出大米基颗粒炭材料(GRCM),研究其吸附分离CH4/N2的性能。所制得的颗粒炭材料具有较窄微孔分布,其中样品GRCM-900的BET比表面积为938.529 m2/g。FT-IR分析结果显示大米基颗粒炭表面含有羟基及羰基等含氧官能团。其CH4吸附容量和CH4/N2吸附选择性分别高达1.32 mmol / g和5.68(在298 K和100 kPa条件下),优于大多数已报道的粉末状炭材料和MOF材料。分子模拟揭示了甲烷和氮气在GRCM炭材料狭缝孔道中的吸附构型和差异。固定床实验证实,应用GRCM炭材料可以在常温条件下有效地分离CH4/N2混合物,所制得的颗粒GRCM在从低品位煤层气中回收CH4方面有很好的应用前景。 相似文献
11.
Intensification of low-grade methane enrichment in nitrogen mixture by CH4/CO2 displacement
下载免费PDF全文
![点击此处可从《化工学报》网站下载免费的PDF全文](/ch/ext_images/free.gif)
To solve the problem of CO2 uncompleted desorption in the process of CO2 displacement enhancing the adsorption separation of CH4/N2, a small amount of product gas CH4 was used as purge gas to improve the CO2 desorption. CH4/CO2 mixture gas obtained from desorption step was recycled as the displacement gas to enhance the enrichment of low-grade methane in nitrogen mixture. In this work, the research conducted the experiments for CH4/N2 separation using CH4/CO2 displacement intensification adsorption and the laboratory-made coconut shell activated carbon as sorbent. The mathematical models were built in gPROMS and the accuracy of models was verified by comparison of simulations and CH4/N2/CO2 breakthrough experiments. The performance of enrichment of low-grade methane with displacement intensification using different displacer was compared. The result showed that the process with CH4/CO2 displacement had higher purity product than CO2 displacement. The CH4/ CO2 mixed gas replacement enhanced vacuum pressure swing adsorption cycle experiment was carried out, which can jointly enrich 14% CH4/ N2 and 53% CH4/CO2 to 98.8%, and at the same time obtain a recovery rate of 77.8%. 相似文献
12.
针对CO2置换吸附分离CH4/N2过程中CO2再生困难的问题,采用少量产品气CH4真空吹扫以提高CO2的解吸效果,并以解吸得到的CH4/CO2混合气为置换步骤的置换气,通过置换来强化含氮低品质甲烷的浓缩过程。以自制椰壳活性炭为吸附剂,对CH4/CO2混合气置换强化吸附回收含氮低品质甲烷工艺过程进行了实验与模拟研究。在gPROMS软件中建立并求解固定床吸附分离模型方程,预测了CH4、N2 和CO2在自制椰壳活性炭上的竞争吸附穿透曲线,通过预测结果和实验的对比,验证了数学模型方程的准确性。对比了不同置换气强化吸附分离低品质甲烷的效果,结果表明CH4/CO2混合气置换强化相对于CO2置换强化可获得更高纯度产品。进行了CH4/CO2混合气置换强化真空变压吸附循环实验,可以将14%的CH4/N2和53%的CH4/CO2联合富集到98.8%,同时获得77.8%的回收率。 相似文献
13.
The adsorption behavior of CO2, CH4 and their mixtures in bituminous coal was investigated in this study. First, a bituminous coal model was built through molecular dynamic (MD) simulations, and it was confirmed to be reasonable by comparing the simulated results with the experimental data. Grand Canonical Monte Carlo (GCMC) simulations were then carried out to investigate the single and binary component adsorption of CO2 and CH4 with the built bituminous coal model. For the single component adsorption, the isosteric heat of CO2 adsorption is greater than that of CH4 adsorption. CO2 also exhibits stronger electrostatic interactions with the heteroatom groups in the bituminous coal model compared with CH4, which can account for the larger adsorption capacity of CO2 in the bituminous coal model. In the case of binary adsorption of CO2 and CH4 mixtures, CO2 exhibits the preferential adsorption compared with CH4 under the studied conditions. The adsorption selectivity of CO2 exhibited obvious change with increasing pressure. At lower pressure, the adsorption selectivity of CO2 shows a rapid decrease with increasing the temperature, whereas it becomes insensitive to temperature at higher pressure. Additionally, the adsorption selectivity of CO2 decreases gradually with the increase of the bulk CO2 mole fraction and the depth of CO2 injection site. 相似文献
14.
采用巨正则Monte Carlo法(GCMC),对CH4 /CO2混合气体体系基于金属-有机骨架材料(MOFs)的吸附分离进行了模拟研究。吸附分离材料涉及3个系列(M-MOF-74、M-MIL-53和[M(atz)(bdc)0.5])(M=Mg,Co,Ni,Zn,Al,Cr)不同金属配位的8种MOF材料。研究表明,Mg-MOF-74的CO2吸附性能在高压下优于其他材料;在低压时,拥有大量氨基官能团的[Zn(atz)(bdc)0.5]和[Co(atz)(bdc)0.5]材料有更高效的CO2分离性能。通过径向分布函数和CO2吸附构型快照重叠图进一步分析发现,各个系列材料不同金属配位对CO2吸附构型的影响造成了材料吸附分离性能有较大的不同。研究结果能够为实验上设计和开发新型高效CO2和CH4吸附分离MOFs材料提供启发。 相似文献
15.
基于炭膜无缺陷Z字形孔模型研究结果,建立随机缺陷、均匀缺陷与局部缺陷3种不同缺陷方式的炭膜微孔模型,研究等摩尔CO2/CH4混合气在缺陷膜孔中的吸附和扩散过程,探讨缺陷对炭膜气体分离的影响。结果表明,在273~348 K的温度范围内,CO2与CH4在缺陷炭膜孔模型内的平衡吸附量与扩散系数均低于无缺陷炭膜孔模型;与无缺陷、均匀缺陷和随机缺陷孔模型相比,局部缺陷孔模型的CO2/CH4总分离系数最低;温度低于298 K时,随机缺陷和均匀缺陷孔模型的总分离系数均大于无缺陷孔模型;随机缺陷孔模型的总分离系数大于均匀缺陷孔模型,说明随机删除碳原子的方式比均匀删除和局部删除更加合理。研究结果可为炭膜气体渗透机理的深入研究提供依据。 相似文献