丙烯醇催化氨化合成3-甲基吡啶催化剂的制备及性能

采用浸渍法制备了一系列H-ZSM-5分子筛负载过渡金属锌催化剂,在固定床反应器上考察了这些催化剂对丙烯醇催化氨化合成3-甲基吡啶的催化性能。通过对H-ZSM-5的硅铝比、锌负载量对催化剂催化性能影响的考察,发现硅铝比为80、锌负载量为12%时得到的催化剂Zn12/H-ZSM-5(80)的催化性能最佳。在常压、反应温度420℃、氨醇摩尔比3:1、空速300 h?1条件下,丙烯醇在该催化剂上的转化率和3-甲基吡啶的选择性分别达到97.8%和37.9%。利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)以及吡啶吸附红外对催化剂进行了表征,结果表明,Zn12/H-ZSM-5(80)上负载的Zn2+为L酸;在丙烯醇生成3-甲基吡啶的反应过程中催化剂的脱氢活性物种为氧化锌,而加成和环合反应则主要是由催化剂中的L酸催化实现的。     

吡啶和3-甲基吡啶的合成工艺研究

以固定床反应器,Co-Pb/ZSM-5分子筛为催化剂,以甲醛、乙醛、氨为原料合成吡啶和3-甲基吡啶。考查了催化剂中金属元素摩尔配比、催化剂用量、原料配比、反应条件（温度、压力）对反应的影响,筛选出最优反应条件：Co∶Pb摩尔比0.7,催化剂用量3%,甲醛∶乙醛∶氨=1.5∶1∶3,反应温度400℃,反应压力1 MPa条件下,吡啶的收率达78.5%,3-甲基吡啶收率达18.3%。该工艺路线简单,安全性高,收率高,适合工业化生产。     

2-甲基吡啶的合成工艺研究

以Fe-Mn/ZSM-5分子筛为催化剂,固定床为反应器,采用吡啶与甲醇合成2-甲基吡啶.系统地考查了Fe含量、Mn含量、催化剂用量、原材料摩尔比、反应温度对2-甲基吡啶吸收率的影响,筛选出合适的反应条件.反应的最优条件为Fe含量1.2％,Mn含量0.8％,反应温度350℃,催化剂用量5％,吡啶∶甲醇=1∶1.3,此时2-甲基吡啶的收率达93％以上.该工艺操作简单,安全性高,收率高,适合工业化生产.     

3-甲基吡啶催化合成方法

综述了3—甲基吡啶的催化合成方法：以醛(酮、醇)和氨为原料，以2—甲基1，5—戊二胺为原料，认为以醛和氨为原料的工业生产方法仍具有很大的潜力。     

吡啶衍生物的合成及其催化剂的研究

以H-ZSM-5分子筛为催化剂,对吡啶衍生物的合成工艺进行了研究,确定了较佳的反应工艺条件.同时用Zn2 对H-ZSM-5分子筛进行改性,使用改性的分子筛能较大幅度的提高吡啶衍生物的总收率.     

催化湿式氧化3-甲基吡啶农药废水的研究

以过渡金属Cu为主要活性组分,与过渡金属Mn复合,研制出催化湿式氧化法(CWO)处理含3-甲基吡啶农药废水的复合金属氧化物催化剂。结果表明,新制备的复合催化剂氧化活性显著提高,并有效地抑制铜的溶出。通过对氧气分压、反应温度和废水pH 等工艺条件的考察,催化湿式氧化法处理含3-甲基吡啶农药废水的适宜工艺条件为：190 ℃,氧分压1.60 MPa,pH＝8.28。在此条件下,用自制催化剂处理初始质量浓度为15 430 mg·L^－1的废水,在120 min 内,废水COD去除率达到92%,说明可生化性能良好。     

3-甲基吡啶合成工艺的研究进展

吡啶碱,包括吡啶和甲基吡啶（如2-甲基吡啶、3-甲基吡啶和4-甲基吡啶等）,是一类典型的含氮化合物,常应用于维生素、杀虫剂等方面,尤其是3-甲基吡啶。综述了3-甲基吡啶合成工艺的研究现状,对其优缺点进行分析,归纳催化剂失活的原因以及再生方法的研究状况。最后,提出甘油/氨为反应原料是合成3-甲基吡啶的理想路线,具有绿色环保、来源可再生和成本低等优点,必将成为未来的发展趋势,展望该工艺今后重点研究方向是开发高性能的催化剂。     

4-甲基吡啶合成4-甲基哌啶用Ru-Pt/C催化剂的催化加氢性能

以4-甲基吡啶为原料催化加氢合成4-甲基哌啶属于含氮杂环双键加氢反应.研究其在Ru-Pt/C催化剂作用下的反应性能.用浸渍法制备Ru-Pt/C催化剂,并对其进行表征和分析.考察制备的Ru-Pt/C催化剂在4-甲基吡啶催化加氢反应中的性能,结果发现,采用Ru与Pt质量比为3:2的Ru-Pt/C催化剂,在反应压力2.5 M...     

3-甲基吡啶的合成

介绍了3-甲基吡啶应用及生产现状,综述了国内外以不同原料合成3—甲基吡啶的方法,包括分别以丙稀醛和氨;乙醇、甲醛和氨;乙醛、甲醛和氨;乙醛或三聚乙醛、甲醛、六次甲基四胺;丙烯醛、丙醛;三烯丙基胺;2—甲基戊二腈为原料的气固相接触催化法和以2—甲基戊二胺为原料的气液相催化法,重点介绍了以2—甲基戊二腈为原料制备3—甲基吡啶的生产工艺。     

三氯化铁催化合成2,3-二氯-5-甲基吡啶

[目的]2,3-二氯-5-甲基吡啶是一类重要的精细化工中间体,开发出一种合成2,3-二氯-5-甲基吡啶的新方法,并优化其合成工艺。[方法]以5-甲基-3,4-二氢吡啶-2(1H)-酮和氯气为起始原料,在三氯化铁及N,N,N',N',N'-五甲基二亚乙基三胺(PMDETA)的催化下合成2,3-二氯-5-甲基吡啶。考察催化剂、配体、温度等因素对反应的影响。[结果]在优化的反应条件下,2,3-二氯-5-甲基吡啶收率75%,纯度99.5%。[结论]该方法操作简单安全,三废少,适合工业化生产。     

WO3-ZSM-5/MCM-41催化剂的合成 及其催化氧化脱硫研究

以氢氧化钠溶液处理微孔沸石ZSM-5来提供硅铝源,合成了ZSM-5/MCM-41复合结构型分子筛。采用XRD、N2吸附脱附、TEM等方法对其进行了表征,考察了其水热稳定性。实验结果表明,碱处理合成的ZSM-5/MCM-41同时具有微孔孔道和介孔孔道结构,并具有优于介孔MCM-41分子筛的水热稳定性。以ZSM-5/MCM-41为载体负载三氧化钨后应用于噻吩/正辛烷模拟油体系,双氧水为氧化剂,催化氧化脱硫,WO3-ZSM-5/MCM-41（三氧化钨质量分数为10%）表现出良好的催化性能,脱硫率可达到93.6%。     

AgCl/H-ZSM-5催化分解NO反应及失活机理

采用水热分散法制备了AgCl/H-ZSM-5催化剂，并对其催化分解NO的反应进行了研究。运用X-射线衍射（XRD）、固体魔角旋转核磁共振（MASNMR）和能量色散X-射线微区分析（EDAX）对Ag-Cl/H-ZSM-5催化剂进行表征，着重阐明AgCl/H-ZSM-5催化剂在NO分解反应过程中活性相、载体的结构变化与催化分解NO反应活性的关系。     

分子筛固载化三氯化铁的制备及催化性能研究

采用萘与异丙醇的烷基化合成路线,考察了改性分子筛的催化性能以及反应条件对异丙基化反应的影响。以分子筛为载体,采用离子交换法制备了固载FeCl₃的HM（H-SAPO-11、HZSM-5）分子筛催化剂,采用XRD、扫描电镜/X射线能谱仪（SEM/EDS）、BET、FT-IR对催化剂做了表征;在微分反应器上考察了改性分子筛的催化性能和反应条件对萘异丙基化反应的影响。当FeCl₃在HM上的固载量（质量分数,下同）从10%增至50%时,萘的转化率也随之增大。对50%Fe/HM分子筛催化剂,在原料配比为n（萘）∶n（异丙醇）∶n（环己烷）=1∶2∶10、催化剂质量为2 g、质量空速为1 h^-1、反应温度为280 ℃的条件下,萘转化率为61.4%,2,6-DIPN的收率为38.4%,β,β-DIPN选择性为84.6%。     

Pt/TiO2/ZSM-5催化剂的制备及其催化转化正丁烷

采用溶胶-凝胶法和等体积浸渍法,分别对ZSM-5分子筛进行TiO₂改性和Pt负载,获得了具有脱氢-裂解双功能的Pt/TiO₂/ZSM-5催化剂,采用XRD、N₂吸附-脱附、TEM、XPS和NH₃-TPD对样品的晶体结构,孔结构、形貌、活性金属价态和酸性质等进行了表征,并研究了正丁烷在此催化剂上催化转化制备低碳烯烃的反应规律。研究结果表明,TiO₂的引入,一方面使得改性后的ZSM-5分子筛获得了额外的酸性中心,特别是强酸性位含量的增加,有助于促进正丁烷的活化;另一方面Pt与TiO₂之间存在“金属-载体”强相互作用（SMSI）,在H₂还原气氛下,Pt能够促进TiO₂的还原,生成Ti³⁺物种,而Ti³⁺的存在增加了Pt周围的电荷密度,降低了Pt对低碳烯烃（C₂⁼～C₃⁼）的吸附能力,抑制了深度脱氢和生焦反应,从而提高双功能催化剂对烯烃的选择性。当H₂还原温度为450℃时,Pt/10TiO₂/ZSM-5催化剂在625℃下的正丁烷转化率为76.1%,低碳烯烃（C₂⁼～C₃⁼）收率为50.9%,分别比Pt/ZSM-5催化剂提高了16.7%和12.6%。     

富氧条件Co/H-ZSM-5催化剂上CH4选择催化还原NO的研究

采用离子交换法制备了一系列具有不同硅铝比和不同Co负载量的Co/H-ZSM-5催化剂样品。富氧条件下考察了硅铝比、Co负载量、空速、O₂浓度及酸位对催化剂选择催化还原活性的影响。并对其进行了XRD、BET、H₂-TPR和DRS-UV-vis等表征。催化结果表明，催化剂的催化活性随Co负载量的增加而增加，随硅铝比的增加而减少；NO转化率随着空速的增加而降低。O₂体积分数为2%时，NO达最大转化率。表征结果表明，Co²⁺为活性中心，酸中心的存在对催化活性有一定的促进作用。     

3-甲基吡啶一步气相氧化合成烟酸的V2O5/TiO2催化剂研究进展

烟酸作为重要的化工和医药中间体广泛应用于不同领域.相较于传统工艺,3-甲基吡啶气相一步催化氧化合成烟酸的方法具有成本低、污染低、产品质量高等优点,展现出良好的应用前景.目前V₂O₅/TiO₂系列催化剂在3-甲基吡啶的氧化反应中表现出了良好的氧化活性.本文主要分析了催化剂表面的VO_x结构,并概述了载体、制备方法、负载量、焙烧过程和助剂掺杂对结构的影响,探讨催化剂中各组分之间的相互作用,根据相关文献推测3-甲基吡啶氧化的反应机理.但该类催化剂仍然存在反应速率和选择性较低、温度窗口窄、反应过程中放出的热量对催化剂的影响等一些技术问题.文章从催化剂的开发和反应器的设计两方面进行了展望.     

Fe-SBA-16介孔分子筛的制备及其催化苯酚羟基化反应性能

以正硅酸乙酯为硅源,F127为模板剂,采用水热合成法直接合成不同铁含量的Fe-SBA-16分子筛。通过X射线衍射、N₂物理吸附-脱附、红外光谱、紫外-可见漫反射光谱等分析手段对催化剂的结构进行表征。研究了Fe-SBA-16在以H₂O为溶剂,H₂O₂为氧化剂的苯酚羟基化反应中的催化活性并考察了不同的反应条件（Fe含量、反应温度、反应时间、催化剂用量、反应物配比）对催化性能的影响。结果表明,在一定铁含量的条件下合成出的Fe-SBA-16样品均保持了SBA-16介孔分子筛的立方笼状介孔结构和高的比表面积,且Fe被成功地引入到SBA-16骨架上。当Si/Fe=30时,Fe-SBA-16催化剂表现出良好的催化活性和选择性。反应温度为65℃,反应时间为2h,苯酚：双氧水为1：0.4时催化活性最好,苯酚的转化率为30.8%,邻苯二酚与对苯二酚的选择性分别为64.3%与30.5%。     

Na2CO3处理制备复合孔ZSM-5分子筛及其丙烷脱氢制丙烯的催化性能

通过不同浓度的Na₂CO₃溶液处理合成的HZSM-5分子筛,并采用X射线衍射、N₂低温物理吸附和X射线荧光光谱分析仪对溶液处理前后的样品进行了表征。表征结果显示,适量浓度的Na₂CO₃溶液处理HZSM-5,能够形成介孔-微孔复合孔道,增加了分子筛介孔容积和外比表面积;同时不会明显破坏HZSM-5的MFI结构,从而保持较好的高温热稳定性。在上述碱处理后的载体上制备了Pt-Sn-K/HZSM-5分子筛催化剂,并在固定床反应器上考察了丙烷脱氢制丙烯的催化活性。结果表明,随着Na₂CO₃溶液浓度的增加,催化剂的初始活性增加,而稳定性先增加后减少。当采用Pt-Sn-K/HZSM-5（1.8）分子筛催化剂用于丙烷脱氢反应,其呈现了良好的脱氢活性和稳定性：反应100h后,其丙烷化率为35.53%,相比初始活性仅下降了2.8个百分点,丙烯选择为98.4%,基本保持不变。     

CuO/HZSM-5催化溴甲烷芳构化制备芳烃

采用等体积浸渍法制备了不同负载量（1%~7%）的CuO/HZSM-5催化剂,在固定床反应器中研究了不同反应温度、溴甲烷流量以及CuO负载量对溴甲烷芳构化催化性能的影响。采用SEM、XRD、N₂吸附脱附、TEM、XPS、TG、DSC、NH₃-TPD等技术对反应前后的催化剂进行表征。XRD 结果显示活性组分CuO 在HZSM-5上具有很好的分散性,并且反应后Cu晶型不变。NH₃-TPD 结果显示3%的CuO 负载后,催化剂强酸量增加。在CuO 负载量为3%,温度为360℃,反应空速为240 ml·g^-1·h^-1 条件下得到最高的芳烃收率（22.3%）。XPS 结果显示反应后在催化剂上主要的积炭为石墨碳。催化剂稳定性测试结果表明反应40 h内催化活性没有明显下降。     

ZSM-5/EU-1共生分子筛的可控合成及催化裂解性能

采用双模板剂两步晶化法设计合成了ZSM-5/EU-1共生分子筛,通过调整预晶化过程,实现了两种分子筛的共生和晶相比例的可控调变。研究两段凝胶组成的影响发现,第一段凝胶组成,尤其是模板剂浓度对所得共生样品晶相比例具有较大影响。与机械混合和纯相样品相比,ZSM-5/EU-1共生分子筛表现出最大的BET表面积和孔体积尤其是外表面积和介孔体积。而且EU-1相含量为39%的ZSM-5/EU-1共生分子筛在正己烷催化裂解制低碳烯烃反应中表现出比机械混合样品和ZSM-5分子筛更高的反应活性稳定性和低碳烯烃选择性,尤其是丙烯选择性。在反应120 min时,该共生分子筛上低碳烯烃选择性比相同EU-1相含量机械混合样品和ZSM-5分子筛均高出约10.7个百分点,丙烯选择性分别高出8.5和9.1个百分点,P/E比分别高出0.42和0.46。