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综述了苯直接氧化制苯酚的国内外研究进展.苯直接氧化制苯酚主要方法有N2O氧化法、O2氧化法、H2O2氧化法.从反应条件、催化剂的制备、催化剂活性以及失活等方面对这些方法的优缺点进行了评述.苯直接氧化制苯酚工艺实现工业化要解决的问题包括催化剂的制备、反应条件优化以及后处理的简化、原料的获得等,制备出价廉、高效、可重复利用的催化剂是研究的重点. 相似文献
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向晶化母液中加入乙醇胺,在水热条件下合成了Cu-AlPO4-5分子筛.XRD、FTIR和H2-TPR结果表明,乙醇胺的加入能使Cu-AlPO4-5分子筛具有更多的骨架Cu物种,进而提高了苯直接H2O2氧化制苯酚反应过程中的苯酚收率和选择性;同时骨架外CuO含量下降,降低了H2O2无效分解率. 相似文献
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《石油学报(石油加工)》2015,(4)
通过直接向稀释的黏土悬浮液中引入Cu-Al交联剂,制备了不同n(Cu)/n(Cu+Al)的Cu-Al交联黏土催化剂。运用XRD、BET、FT-IR、TG、H2-TPR、SEM等手段表征所制备的Cu-Al交联黏土催化剂,并将其用于催化苯-H2O2直接羟基化制备苯酚反应中,考察了溶剂种类、反应时间、反应温度、催化剂用量、n(H2O2)/n(Benzene)对催化剂活性的影响。结果表明,Cu-Al交联黏土催化剂在苯直接羟基化反应中具有良好的催化活性,在最佳反应条件下可使苯转化率达64.2%,苯酚选择性达85.1%,苯酚收率达54.6%,优于其他含铜催化剂的催化效果。 相似文献
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Fe-Cu催化剂催化苯酚羟基化的反应动力学研究 总被引:1,自引:0,他引:1
苯酚-H2O2羟基化联产邻苯二酚和对苯二酚是目前最有前途的合成苯二酚的绿色工艺路线之一。采用已开发成功的Fe-Cu金属酸盐催化剂,在无梯度反应器中,通过改变反应温度、苯酚/H2O2摩尔比、苯酚初始质量分数3个因素,系统考察了Fe-Cu和Fe-Cu/Al2O32种催化剂催化苯酚-H2O2羟基化的反应动力学过程。结果表明,在相同的M/FAo(M为催化剂质量,FAo为反应器入口关键组分A的流量)条件下,反应温度升高、苯酚/H2O2摩尔比减小、苯酚初始质量分数增大,都会使得苯酚转化率升高,相应的苯二酚的选择性也会有所下降。预测了Fe-Cu催化剂催化的苯酚羟基化反应机理,推导出苯酚羟基化反应动力学方程,并拟合出相关反应动力学参数。 相似文献
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本文采用共沉淀法合成了SiO2-3柱撑含Cu类水滑石(Cu-HTLcs-SiO3),XRD、FT-IR、TEM表征结果表明,可将阴离子SiO2-3引入含Cu类水滑石插层,并且使得水滑石层板间距有明显增大.苯酚/H2O2催化羟基化反应为探针反应的结果表明,Cu-HTLcs-SiO3的催化性能优于Cu-HTLcs-CO3.本文同时对含Cu量为22%(摩尔分数)的Cu-HTLcs-SiO3催化苯酚羟基化的反应条件进行了优化,得到其适宜反应条件为:反应温度70℃,催化剂用量0.2 g/L、苯酚/H2O2比4、反应溶剂20 mL体积比为0.8~1.2的乙腈水溶液.在适宜的反应条件下,苯酚转化率和H2O2有效利用率分别可达18.5%和74%. 相似文献
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TS-1分子筛催化氧化性能的研究Ⅲ.焙烧温度、预处理剂与溶剂对苯羟基化的影响 总被引:3,自引:1,他引:2
以苯与H2O2羟基化反应为目标反应,研究焙烧温度、预处理剂对TS-1分子筛催化氧化性能的影响.结果表明,随着焙烧温度的升高,H2O2转化率下降,选择性上升.560 ℃焙烧的分子筛,苯的转化率达到最高.TS-1分子筛经预处理后,对H2O2转化率、选择性和苯的转化率均会产生不同的影响.(NH4)2SO4处理后的TS-1分子筛,H2O2的选择性接近100%.在反应液中添加极性溶剂会不同程度阻抑反应的进行;而添加水或采用低浓度的H2O2有利于反应的进行. 相似文献
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以苯与H2O2羟基化反应为目标反应,研究焙烧温度、预处理剂对TS-1分子筛催化氧化性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的升高,H2O2转化率下降,选择性上升。560℃焙烧的分子筛,苯的转化率达到最高。TS-1分子筛经预处理后,对H2O2转化率、选择性和苯的转化率均会产生不同的影响。(NH4)2SO4处理后的TS-1分子筛,H2O2的选择性接近100%。在反应液中添加极性溶剂会不同程度阻抑反应的进行;而添加水或采用低浓度的H2O2有利于反应的进行。 相似文献
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采用水热法原位合成了La掺杂的La/SBA-15催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附测定等手段对样品进行了表征,考察了La/SBA-15催化剂对苯/H2O2液相氧化合成苯酚反应的催化活性。结果表明,制得的La/SBA-15复合材料保持载体SBA-15高度有序的介孔二维六角孔道结构。在反应温度323K,以1mol苯计的催化剂用量0.75g、溶剂乙腈用量250mL,H2O2/苯的摩尔比为2,反应时间5 h的条件下,苯的转化率为7.2%,苯酚选择性高达90%。且La/SBA-15催化剂重复使用6次,催化活性基本保持稳定。 相似文献
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以表面活性剂为苯酚增溶剂,水为溶剂,H2O2为氧化剂,05B 05Cr 4Fe MCM 41为催化剂,催化苯酚羟基化反应合成苯二酚,考察了表面活性剂种类、苯酚在水中的质量分数(m(Phenol)/(m(Phenol)+m(H2O)))、苯酚与H2O2的摩尔比(n(Phenol)/n(H2O2))、反应温度对该反应的影响。结果表明,在以十二烷基磺酸钠为增溶剂、m(Phenol)/(m(Phenol)+m(H2O))=030、n(Phenol)/n(H2O2)=3、反应温度25℃、反应时间2 h的条件下,苯酚羟基化反应的苯酚转化率达到242%,苯二酚的选择性达到948%,且05B 05Cr 4Fe MCM 41催化剂具有良好的重复使用性能,基本满足工业化要求。 相似文献
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采用水热合成法制备FeCl3胶体,并通过浸渍法制备活性炭负载FeCl3胶体催化剂,考察了该催化剂对苯羟基化反应的催化性能。通过XRD、SEM、TEM、FTIR、BET和勃姆滴定等技术对活性炭和催化剂的结构进行了表征。实验结果表明,经硝酸处理后的活性炭中含氧官能团的含量增加,且酸性增强,有利用于FeCl3胶体在活性炭表面的负载和分散。该活性炭负载FeCl3胶体催化剂显示了较高的催化苯羟基化反应活性,在反应温度60℃、反应时间6 h、n(H2O2)∶n(苯)=4、苯用量0.5mL、乙腈用量5 mL、催化剂用量0.38 g、FeCl3胶体负载量3 mmol/g时,苯转化率为50.2%,苯酚选择性为99.2%。 相似文献