我国高放废物地质处置地下实验室安全问题探析

建造地下实验室是我国高放废物地质处置研发的必经阶段。作为场址特性和多重屏障长期性能研究、选址与长期性能评价,以及工程技术研发的平台,地下实验室为高放废物地质处置设施设计和建造提供基础科学信息和实践经验,也为安全评价提供基础数据。根据国家相关规划,2020年完成地下实验室建造的安全评审,但目前尚缺少相应的安全监管方法和审查要求。本文从地下实验室的功能和作用出发,基于我国地质处置地下实验室的功能定位,结合瑞典、芬兰、美国和法国等国家对地下实验室建设的相关要求和实践,阐述了地下实验室安全审查需要重点关注的几个关键问题,并提出了相关建议。     

中国高放废物地质处置21世纪进展

21世纪近20年,我国高放废物深地质处置进入了一稳步发展的新阶段,在法律法规、技术标准、战略规划、选址和场址评价、工程屏障研究、处置库和地下实验室概念设计、核素迁移和安全评价研究等方面取得了显著进展。其主要亮点包括颁布了《中华人民共和国放射性污染防治法》和《中华人民共和国核安全法》,制定了《高放废物地质处置研究开发规划指南》,颁布了《高放废物地质处置设施选址》核安全导则,确定了2020年前开工建设地下实验室、2050年建成高放废物处置库的目标,甘肃北山预选区被确定为我国高放废物地质处置库首选预选区,建立了场址评价方法技术体系,确定了内蒙古高庙子膨润土为我国高放废物处置库的首选缓冲回填材料,建立了我国首台缓冲回填材料热 水-力-化学耦合条件下特性研究大型实验台架（China-Mock-Up）,获得了一批关键放射性核素的迁移行为数据,开展了初步的安全评价,完成了地下实验室安全技术研究。确定甘肃北山的新场为我国高放废物地质处置地下实验室的场址。2019年5月6日,国家国防科工局批复中国北山高放废物地质处置地下实验室工程建设立项建议书,标志着我国高放废物地质处置正式进入地下实验室阶段。这一系列工作进展和取得的成绩为我国2020年开工建设地下实验室、掌握高放废物地质处置技术奠定了坚实的基础。     

中国高放废物地质处置研究进展:1985～2004

如何安全处置高放废物是核工业可持续发展面临的挑战性问题。我国的高放废物深地质处置研究从1985年开始，提出的计划目标是：于21世纪中叶建成我国高放废物地质处置库，处置的对象是玻璃固化块、超铀废物和部分乏燃料，处置库为竖井一坑道型，候选围岩为花岗岩，位于饱和带中。在1985～2004的20a中，我国高放废物地质处置研究取得了进展，已确定我国高放废物最终处置走“深地质处置”，并且是“三步曲”式的技术路线，即处置库选址和场址评价一地下实验室一处置库。经过全国筛选对比，已初步选定甘肃北山地区为重点预选区，该区地处戈壁，地壳结构完整，地壳稳定，人烟稀少，地质条件和水文地质条件均有利。20世纪90年代初期，开展了地下实验室的选址工作，初步选择了北京郊区2处地点为我国高放废物地质处置“普通地下实验室”的场址。已确定使用膨润土作为处置库的回填材料，并初步确定内蒙古高庙子膨润土为我国高放废物处置库的首选缓冲回填材料。对膨润土的矿物学、岩土力学、物理力学性质和热学性质进行了研究。已获得一批放射性核素(主要是Np、Pu、Tc)在北山花岗岩和膨润土上的吸附分配比、扩散系数和弥散系数等参数，建立了低氧手套箱和模拟处置库温度、压力和氧化一还原条件的小型实验装置。高放废物中的关键核素的化学行为研究也取得进展。花岗岩接触带核素迁移、铀矿床中超铀元素迁移、青铜器腐蚀等天然类比研究取得了成果。还开展了高放废物地质处置系统总性能评价源项和生物圈模式的调研。概念设计研究仅在20世纪90年代初开展了部分研究。从1999年开始，与国际原子能机构开展了2期高放废物地质处置技术合作项目，极大地提高了我们的技术水平。20a的科研工作为我国在21世纪完成高放废物地质处置奠定了一定基础。     

好书推荐·《新世纪中国高放废物地质处置》

正本书收录了进入21世纪以来,主要是2000-2011年期间,我国在高放废物地质处置各领域有代表性的重要论文,包括高放废物地质处置战略和规划研究、地下实验室规划、高放废物处置库选址和场址评价、处置库工程屏障、玻璃固化体性能、缓冲回填材料性能、处置工程、放射性核素迁移行为、安全评价等领域的论文。基本反映了这一时期我国高放废物地质处置     

论我国高放废物地质处置地下实验室发展战略

地下实验室建设项目是我国"十三五规划"的重点项目,本文提出了我国应当建设"特定场区地下实验室"的发展战略。提出了我国首座高放废物地质处置地下实验室的总体定位,即建设在特定场区(处置库重点预选区)有代表性的岩石之中、位于500m深度左右、功能较为完备且具有扩展功能的,为高放废物地质处置研究开发服务和场址评价服务的、具有国际先进水平的科研设施和平台。提出我国地下实验室应当具备以下6大基本功能:1)评价场址深部环境;2)开展1∶1工程尺度验证实验;3)开发处置库施工、建造、回填和封闭技术以及相应的设备,完善概念设计,优化工程设计方案;4)为未来的处置库安全评价、环境影响评价提供各种现场数据;5)为公众参观地下实验室、了解地质处置技术的安全性能、提高对高放废物安全处置的信心提供窗口;6)为国际合作提供地下实验巷道和学术交流场所。还介绍了我国地下实验室工程的最新进展,指出目前已经筛选出甘肃北山新场为地下实验室的场址,并提出了地下实验室的概念设计。     

高放废物处置库围岩开挖损伤区研究的关键问题及进展

高放废物(HLW)地质处置是将高水平放射性废物埋存于地下500～1 000 m地质体中,使放射性废物与生物圈长期隔离。地质处置库对核素的长期隔离能力是安全评价的关键课题。地下硐室的开挖将不可避免地对围岩造成损伤,形成开挖损伤区(EDZ),改变围岩的物理力学特性,对高放废物地质处置长期安全性存在潜在的影响。目前多个国家建成了高放废物处置地下实验室,并开展了大型原位开挖损伤区的研究,研究开挖损伤区的形成过程及其物理力学特性的变化。本文综述了国外结晶岩地下实验室开展的开挖损伤区研究,总结了EDZ关键研究问题;梳理了加拿大、瑞典、芬兰3个地下实验室多年来开展的系统的EDZ研究工作,对当前EDZ预测模型及模拟技术进行了总结;对我国地下实验室将开展的开挖损伤区研究工作进行了初步探讨,期望为我国的相关研究提供借鉴。同时,高放废物处置库是地下工程新实践,其EDZ的研究成果,形成的技术方法将对其他行业地下工程的建设,如引水隧洞、公路铁路隧道等也有重要的参考价值。     

地下实验室--高放废物地质处置的重要研究设施

本文介绍了地下实验室的分类和国际发展现状、它在建设高放废物、长寿命核素废物地质处置库中的重要作用、它的建设和运行投资，最后还对我国的地下实验室的开发研究活动提出了建议意见。     

^99Tc在膨润土材料中扩散行为研究

对放射性核素的迁移行为和规律的研究是高放废物处置的一个极其关键问题。长寿裂变产物。^99Tc是高放废物的主要成分之一，因其毒性大，半衰期长，一直是研究的重点，在高放废物地质处置安全及环境评价中是一重要核素。     

高放废物地质处置库安全特性研究

高水平放射性废物(简称高放废物)是一种放射性强、毒性大、含有长半衰期核素且发热的特殊废物,对其进行最终处置难度极大,面临一系列的科学、技术、工程及社会学的挑战。高放废物安全处置的核心是,要确保在数万年甚至更长时间内,将高放废物与生物圈进行有效隔离。我国核武器研制和生产过程中,已经积累了一批亟待地质处置的高放废物,急需开展技术研发,并建设处置库对其进行最终地质处置。另外,我国核电站乏燃料后处理产生的高放废物以及某些不宜后处理的乏燃料,也需进行最终地质处置。本文针对高放废物安全处置的要求,对高放废物处置库的工程屏障(玻璃固化体、废物罐、缓冲材料等)和天然屏障(处置库围岩)的安全特性进行了研究,介绍了我国高放废物地质处置库选址、工程屏障和安全评价的进展。     

泥炭土中腐殖酸的提纯和表征

腐殖酸是一种天然存在的聚电解质物质，它广泛存在于土壤和水体中，且具有较高的表面活性、较强的配合能力和还原性，对核素在地下水中的化学行为及其溶解、吸附、扩散等迁移行为有很大影响。开展腐殖酸对核素的化学行为及迁移行为影响研究是我国高放废物深地质处置研究的一项重要内容。从土壤和水体中提纯腐殖酸，并对提纯产物进行表征是开展这一研究必需的物质准备工作和先决条件。     

镎在北山地下水中的溶解行为分析

237 Np是高放废物地质处置库安全评价中的关键核素之一,其环境化学行为受到人们的重视。本工作利用化学种态分析软件CHEMSPEC计算了Np在北山地下水中的溶解度,并研究了氧化还原电位Eh值、pH值、总碳酸根离子浓度等对溶解度的影响。结果表明,Np的溶解度范围为8.19×10-8~3.29×10-3 mol/L。Eh值对溶解度的影响最为显著。当Eh=0.089V或更小时,Np的沉淀为NpO2,溶解度较小;当Eh=0.346V或更大时,Np的沉淀为NaNpO2CO3或NpO2OH,溶解度较大。Np的溶解度随pH值的变化趋势与其沉淀形式密切相关。当pH=7.25时,对于NpO2和NpO2OH沉淀,增加总碳酸根离子浓度使得Np的溶解度增加;对于NaNpO2CO3沉淀,增加总碳酸根离子的浓度会使Np的溶解度降低。     

Isolation and identification of bacteria able to form biofilms from deep subsurface environments

Migration radionuclides in an underground environment are one of the major concerns in the safety assessment of a geological repository. Biofilms can have an impact on the transport of radionuclides in several ways: (1) by acting as a barrier to radionuclide sorption onto geological surfaces, or (2) by providing a sorption site for radionuclides, or (3) by trapping many things, including radionuclides. Little is known about bacterial effects on the biofilm formation deep underground. In this study, we isolated bacterial strains from deep groundwater and evaluated the biofilm formation abilities of these strains by crystal violet assay. Bacterial strains were isolated from ground-water collected at –140 m in the 07-V140-M01 borehole at the Horonobe Underground Research Center, Japan. The crystal violet assay showed that 98% of the isolated strains had biofilm formation abilities under tested conditions. This result suggested that biofilm formation must not be neglected in the study of migration radionuclides in nuclear waste repositories. The isolated strains produced differential amounts of biofilm, although they were identified as the same Pseudomonas species, suggesting that biofilm formation abilities varied at different strain levels. These results support the conclusion that the assessment of biofilm impact on the transport of radionuclides in a geological repository must consider the variation in biofilm formation as a function of strain level.     

多因素耦合作用下缓冲材料对铀的长期阻滞效应数值模拟北大核心CSCD

近场环境条件下核素在缓冲材料中的迁移扩散受控于温度场、渗流场、膨胀应力场和化学吸附场的耦合作用,其对核素的阻滞特性将影响到核素随地下水向处置库围岩迁移并返回生物圈的能力,开展多因素耦合作用下缓冲材料对铀的长期阻滞效应研究,对地质处置库的长期安全性评价具有重要的意义。本研究基于混合物理论、连续介质理论、质量守恒、动量守恒、能量守恒及溶质扩散的Fick定律,推导出饱和缓冲材料中核素迁移扩散的热-水-力-化耦合控制方程,并借助于COMSOL Multiphysics软件的直接全耦合求解优势,以自主研制的缓冲材料长期阻滞性能Mock-up实验装置为几何模型,采用内置接口和添加热-水-力-化耦合控制方程中的耦合项作为源项相结合方式,实现了多物理场耦合作用下铀在饱和缓冲材料中迁移扩散行为的直接耦合分析,其长期阻滞特性数值模拟结果表明:初期阶段铀在缓冲材料中迁移扩散较缓慢,迁移距离随时间增幅在1 m左右;中后期阶段,随缓冲材料对铀的吸附容量逐渐趋于饱和后,其迁移距离较初期阶段增加更为明显,迁移距离随时间增幅为3 m左右。多因素耦合下核素在饱和缓冲材料中迁移扩散的热-水-力-化耦合控制方程构建、求解及长期阻滞性能模拟研究的方法,能够为我国高放废物深地质处置库地下实验室开展1∶1工程尺度的工程屏障设计与安全性能评价提供技术参考。     

北山地下水氧化还原电势及其对可变价核素迁移的影响

氧化还原电势(Eh)是影响高放废物处置库长期安全性能的重要参数之一。然而,直接测定地下水的Eh值面临较多不确定性因素。北山花岗岩中存在一定量的含铁矿物,由此可能控制地下水中铁的含量。本工作基于北山三号井400m深处的地下水,水中铁质量浓度为0.033mg/L及钻孔岩芯中Fe~(2+)/Fe_(tot)的比值为96.86%条件下,提出了一个推测北山地下水氧化还原电势的可能方法,计算得到北山三号井地下水的Eh=83.2mV。该值与利用针铁矿的沉淀饱和指数估算得到的101.8 mV相接近,但需进一步开展现场的Eh测量工作来验证及比对。依据此Eh,利用PHREEQC程序及OECD/NEA发布的最新热力学数据,并加入MUO_2(CO_3)_3~(2-)和M_2UO_2(CO_3)_3~0(M=Ca、Mg、Sr)的稳定常数,计算了可变价核素U、~(99)Tc、~(79)Se和Np在北山地下水中的形态分布和溶解度。结果表明,U和Tc的溶解度相对较高(约10~(-5)~10~(-4) mol/L),Se的溶解度相对较低(约10~(-8) mol/L),Np的溶解度则极低(约10~(-18) mol/L);此外,溶解态的U、Tc和Se主要以阴离子形式存在,具有较强的迁移性。另一方面,北山花岗岩富含二价铁离子,因此需进一步开展其对可变价核素还原沉淀作用的实验研究,以综合评价处置场的安全性能。     

Environmental assessment of advanced partitioning,transmutation, and disposal based on long-term risk-informed regulation: PyroGreen

The safety of spent nuclear fuel (SNF) storage has become one of the major issues of nuclear power plant operation. Direct disposal and recycling have both been criticized by the general public due to uncertainty of the long-term safety of SNF and high level waste (HLW) repositories. To meet the goal of sustainable nuclear energy, an innovative recycling approach using pyrochemical partitioning and transmutation termed PyroGreen, which is a conceptually advanced pyrochemical partitioning flowsheet, has been proposed to eliminate the need for HLW repositories. From the previous partitioning process, PyroGreen uses a combination of hull electrorefining, reductive extraction, and selective oxidation to further decontaminate SNF and HLW into low- and intermediate level waste (LILW). This paper examines the long-term environmental performance of a geological repository that houses all of the final PyroGreen-produced wastes while describing the feasibility of PyroGreen partitioning and transmutation. The final PyroGreen wastes are evaluated based on long-term risk-informed criteria: alpha-emitting isotope concentration, heat generation, and radiation dose in the surrounding biosphere. All final wastes arising from PyroGreen are to be disposed of in a geological repository at an intermediate depth, in compliance with new International Atomic Energy Agency Safety Guide for LILW. Migration assessment found that several long-lived fission products including C-14, Cl-36, Se-79, Sn-125, and I-129 dominate the long-term dose rate, whereas transuranic elements govern the risk of an inadvertent human intrusion scenario. In order to turn entire batches of SNF from 24 light water reactors with 1000 MWe with a design life of 40 years into LILW, we determined and compared the required decontamination factors of the key radionuclides for between intermediate-depth and near-surface disposal.     

高放废物地质处置库预选场址水文地质研究进展

深地质处置是目前国际上普遍接受的高放废物最终处置方案。对于这种处置方案而言,最有可能使处置库系统中放射性核素释放并进入生物圈的机制是地下水的作用。本文阐述了这种地下水的作用,包括地下水与工程屏障的相互作用、地下水在地质屏障中的核素迁移作用及核素滞留作用;介绍了处置库场址评价中水文地质研究的国际进展和动向;重点介绍了我国高放废物处置库预选场址水文地质研究进程和概况。     

Np的环境化学研究进展

237 Np作为长寿命(T1/2=2.14×106 a)、高毒性的人工放射性核素,在乏燃料所包含的核素中占有较大的份额。这类核素若释放到环境中会对环境构成很大的潜在威胁。包括我国在内的世界各主要有核国家都将237 Np作为高放废物进行深地质处置,因此研究Np的环境化学行为十分重要。Np的环境化学研究重点是Np在环境中尤其是在深地质处置环境中的浓度、形态以及迁移行为。本文总结了国内外对Np的溶解和迁移行为的研究进展,重点介绍了Np的溶解度、水解和络合反应的研究成果以及Np在矿物上的吸附行为及机理研究的最新进展,并对Np的环境化学研究发展方向提出了建议。     

Effects of α-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel – (1) review of research into the effects of α-radiation on the spent nuclear fuel,canisters and outside canisters

The Japanese geological disposal programme has started researching disposal of spent nuclear fuel (SF) in deep geological strata (hereafter “direct disposal of SF”) as an alternative management option other reprocessing followed by vitrification and geological disposal of high-level radioactive waste. In the case of direct disposal of SF, the radioactivity of the waste is higher and the potential effects of the radiation are greater. Specific examples of the possible effects of radiation include increased amounts of canister corrosion; generation of oxidizing chemical species in conjunction with decomposition of groundwater and accompanying oxidation of reducing groundwater; and increase in the dissolution rate of SF and the solubility of radionuclides. Focusing especially on the effects of α-radiation in safety assessment, this study has reviewed research into the effects of α-radiation on the SF, canisters and environment outside the canisters.