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采用电子能谱分析仪(ESCA)、高温高压原位红外池和动力学装置,对低压合成甲醇Cu/Zno/Al_2O_3催化剂进行了表面吸附态、反应中间物和催化剂活性组分的检测。实验证明,Cu/Zno/Al_2O_3催化剂在低压合成甲醇反应中,Cu~·为活性组分。实验检测到反应物分子在催化剂表面上的吸附态M—CO、M—CO_2和M—H;检测到的反应中间物为和。本文把动力学实验结果与活性组分、中间物联系起来,讨论了二氧化碳在低压合成甲醇反应中的作用,提出了由合成气合成甲醇的反应机理。 相似文献
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采用管式连续流动固定床反应器,对仲丁醇在Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂上的脱氢反应本征动力学进行了研究,通过双曲线动力学模型和幂函数动力学模型两种模型计算了该反应的各项参数以及反应的表观活化能,将实验数据用SPSS统计分析软件对动力学模型进行非线性最小二乘法参数拟合,确定了反应机理并求出了表观活化能。实验结果表明,采用双曲线动力学模型时,仲丁醇在催化剂表面的脱氢反应为速率控制步骤,表观活化能为64.75 kJ/mol;采用幂函数动力学模型时表观活化能为81.89 kJ/mol。用相关指数R~2和F分布对两个速率方程进行了检验,两个速率方程的R~2均接近于1,F>10F_α,且用双曲线动力学模型时结果的相关度较高。 相似文献
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CO_2加氢合成甲醇催化剂中Al_2O_3的作用 总被引:5,自引:0,他引:5
研究了CO2加氢合成甲醇催化剂中载体Al2O3的作用。活性评价、TPR、TPD、TPSR等实验表明,Al2O3不但起骨架作用,而且能分散催化剂的活性组分,使CO2的吸附和转化率提高。铜基催化剂掺中入适量的Al2O3能提高CO2加氢合成甲醇的选择性,过量的Al2O3会降低甲醇的收率。 相似文献
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ZnO对合成甲醇Cu/ZnO/Al2O3催化剂性能的影响 总被引:1,自引:1,他引:0
用高速碰撞共沉淀法制备n(CuO)/m(ZnO)/m(Al2O3)比分别为60/30/10和30/60/10的1^#和2^#催化剂,结果表明高ZnO的2^#催化剂活性较好,分散度较大。XPS测试表明2^#催化剂表面ZnO吸附的中间体(CHx或CHxO)较多且表面的Cu^+1浓度较高,从而促进CO加氢合成甲醇的活性。 相似文献
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《精细石油化工》2018,(6)
为了提高蓖麻油甲醇解反应速率,分别以MgAc_2水溶液、KF水溶液作为浸渍液,Al_2O_3作为载体,采用二次浸渍、二次焙烧的方法制备了KF-MgO/Al_2O_3催化剂。将其用于蓖麻油甲醇解反应,通过正交实验优化的催化剂制备条件为:一次焙烧温度500℃,一次焙烧时间3h,二次焙烧温度450℃,二次焙烧时间5h。利用哈密特指示剂滴定法、TG-DTG(热重-微分热重)、XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电镜)、低温N_2吸附-脱附技术对催化剂及其前驱体进行了表征。结果显示:催化剂碱强度在7.2~18.4;催化剂由负载于Al_2O_3载体表面的MgO、KF及反应产物构成;其比表面积为20.40m~2/g、孔体积为0.048 9cm~3/g。该催化剂能有效提高蓖麻油甲醇解反应速率,使蓖麻油转化率在3h内达到98.79%。 相似文献
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用程序升温表面反应(TPSR)、微反-色谱和正丁胺非水溶剂回滴法对 Ni-K/Al_2O_3催化剂的性能进行了研究。考察了组份 Ni 和 K 对催化剂表面酸性和甲醇分解反应性能的影响,讨论了甲醇在 Ni-K/Al_2O_3催化剂上可能发生的反应以及组份 Ni 和 K 对这些反应的影响。 相似文献
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姜丽丽 《精细石油化工进展》2018,(3)
采用改进的溶胶-凝胶法制备了纳米级TiO_2/Al_2O_3复合载体,研究了模板剂十二烷基胺的用量对TiO_2/Al_2O_3复合载体孔结构的影响,通过XRD,TEM和BET等对TiO_2/Al_2O_3复合载体进行了表征。实验结果表明,随着模板剂十二烷基胺用量的增加,复合载体的比表面积和孔容/孔径均有不同程度的增加,模板剂的最佳用量(以硝酸铝的质量计)为0.5%。XRD分析结果表明,复合载体中的TiO_2和Al_2O_3分别以锐钛矿和γ-Al_2O_3晶型存在,为没有痕量的金红石相,表明TiO_2高度分散在Al_2O_3表面。 相似文献
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《石油化工》2017,(8)
采用水合肼还原Pd/Al_2O_3催化剂增强Pd壳层与载体间的对比度后,使用光学显微镜即可简单地表征催化剂的Pd壳层厚度。利用超薄切片技术与TEM联用的方法测定了催化剂的Pd分散度,并与传统氢氧滴定法进行了对比。表征结果显示,该方法克服了化学吸附法及普通TEM表征贵金属分散度的不足,可获得幅面更大且厚度可控的试样薄区;Pd/Al_2O_3催化剂切片厚度选择10 nm较适宜;可选择统计600~900个纳米颗粒的样本作为计算分散度的依据。超薄切片与TEM联用及定量方法不仅可得到贵金属原子表面分散度,同时可更直观和全面地评价贵金属在载体上的分散性质。尤其对于不适合使用氢氧滴定法及常规TEM衬度成像难以区分的金属纳米粒子和载体的体系,有较高的应用价值。 相似文献
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余布谷 《精细石油化工进展》1999,(3)
研究了Pd/Nb_2O_5—Al_2O_3催化剂的制备方法及用于丙酮加氢合成MIBK的催化性能。实验结果表明,在反应温度160℃,反应压力4 MPa条件下,丙酮单程转化率为40%,MIBK选择性为92%。 相似文献
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添加组分对Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂顺酐加氢合成γ-丁内酯活性的影响 总被引:3,自引:1,他引:3
在常压固定床反应装置上研究了不同添加组分对顺酐加氢催化剂催化性能的影响 ,在反应温度 2 70℃ ,氢气与顺酐摩尔比 5 5 ,顺酐空速 0 16h- 1 的条件下 ,考察了添加碱金属、碱土金属、ⅥB族、ⅦB族和Ⅷ族金属元素对顺酐加氢催化剂活性的影响 ,并探讨了引起活性变化的原因。结果表明 ,在所有添加组分中 ,Cr是唯一既不影响催化剂活性又能提高γ -丁内酯选择性的助剂 ,但其添加量应不超过 5 % (摩尔分数 ) ;碱金属元素和Mo、Mg对催化剂有毒害作用 ;Ba对催化剂加氢活性影响不大 ;添加其它金属元素时催化剂的加氢活性虽下降不大 ,但γ -丁内酯的选择性却大幅度降低 相似文献
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对浸渍型NiO/Al_2O_3催化剂还原处理前后的结构进行了广泛研究。TPR方法在催化剂原始还原研究中得以成功地应用。研究发现,在催化剂中,NiO的存在形式为“游离态”和“结合态”两种。结合态的NiO在催化剂中以铝酸镣形式存在。游离态NiO还原生成较大的镍晶粒,结合态NiO还原生成较小的镍晶粒。因此催化剂中存在双分散结构。较大和较小的NiO晶粒在还原过程中能很容易地看出来。对于负载型催化剂,由于NiO和载体之间发生了化学相互作用,所以还原较困难。 相似文献
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以铝乳液的形式引入Al,采用反加共沉淀法制备了一系列Cu与Zn的原子比(简称Cu/Zn原子比)不同的CuO-ZnO/Al2O3催化剂;以合成气为原料,在固定床微型连续流动反应器中评价了CuO-ZnO/Al2O3催化剂合成甲醇的性能;采用XRD、H2-TPR和BET等方法对催化剂进行了表征,考察了Cu/Zn原子比对CuO-ZnO/Al2O3催化剂合成甲醇性能的影响。实验结果表明,Cu/Zn原子比的变化对催化剂前体的物相组成和催化剂的活性有明显影响;当Cu/Zn原子比为3时,催化剂的初活性和耐热后活性最高,其前体中含有较多的锌-孔雀石相((Cu,Zn)2CO3(OH)2),该物相分解时生成还原温度较低的CuO-ZnO固溶体,使Cu与Zn的相互作用增强,提高了催化剂的活性。 相似文献
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