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甲醛是室内空气中典型的挥发性有机化合物(VOCs)之一。等离子激元型光催化剂可吸收可见光,可在室温常压下利用太阳光驱动光催化氧化脱除室内空气中甲醛的反应,其表观反应动力学研究对设计等离子激元型光催化剂及应用于脱除VOCs等污染物具有重要意义。研究了LED可见光下等离子激元型Au/TiO2光催化脱除气相中甲醛的表观反应动力学,考察不同波长的可见光源、光强及反应气相对湿度对表观反应动力学的影响,根据对实验数据的分析求得LED可见光催化氧化甲醛表观反应速率常数k(I,H)。结果表明,在13%相对湿度、蓝光光强为38.5 mW·cm-2的条件下,光反应的甲醛转化率达77%,是暗反应的近5倍。在LED红、绿、蓝、白光照射下,随着光强增加,甲醛转化率快速增加后缓慢增至基本不变。相同光强(低于42 mW·cm-2)和湿度条件下,红、绿、蓝光源的甲醛转化率相近,白光略低于其他光源。干气氛下,光反应和暗反应的甲醛转化率几乎为0。湿气氛下,光反应和暗反应均有甲醛转化率,光反应的甲醛转化率更高。不同光源条件下甲醛转化率随相对湿度变化规律相似。相对湿度为21.9%时甲醛转化率最高,而后保持不变,基本在80%左右。通过对红、绿、蓝、白光的数据拟合计算,得到表观动力学参数k(I)H、k(H)I、k(I,H)以及速率方程。 相似文献
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《化工学报》2017,(Z1)
甲醛是室内空气中典型的挥发性有机化合物(VOCs)之一。等离子激元型光催化剂可吸收可见光,可在室温常压下利用太阳光驱动光催化氧化脱除室内空气中甲醛的反应,其表观反应动力学研究对设计等离子激元型光催化剂及应用于脱除VOCs等污染物具有重要意义。研究了LED可见光下等离子激元型Au/TiO2光催化脱除气相中甲醛的表观反应动力学,考察不同波长的可见光源、光强及反应气相对湿度对表观反应动力学的影响,根据对实验数据的分析求得LED可见光催化氧化甲醛表观反应速率常数k(I,H)。结果表明,在13%相对湿度、蓝光光强为38.5mW·cm-2的条件下,光反应的甲醛转化率达77%,是暗反应的近5倍。在LED红、绿、蓝、白光照射下,随着光强增加,甲醛转化率快速增加后缓慢增至基本不变。相同光强(低于42 mW·cm-2)和湿度条件下,红、绿、蓝光源的甲醛转化率相近,白光略低于其他光源。干气氛下,光反应和暗反应的甲醛转化率几乎为0。湿气氛下,光反应和暗反应均有甲醛转化率,光反应的甲醛转化率更高。不同光源条件下甲醛转化率随相对湿度变化规律相似。相对湿度为21.9%时甲醛转化率最高,而后保持不变,基本在80%左右。通过对红、绿、蓝、白光的数据拟合计算,得到表观动力学参数k(I)H、k(H)I、k(I,H)以及速率方程。 相似文献
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以Zn-ZrO2/SiO2为催化剂,在微型固定床反应器中用甲醇直接非氧化脱氢制备无水甲醛,考察了催化剂组成、反应温度及质量空速对脱氢反应的影响。结果表明,在进料的甲醇体积分数为35%、反应温度为800 K、质量空速为35 mL/(g.s)的反应条件下,甲醇的转化率达到100%,甲醛的选择性达到63%。结合催化剂的活性评价及X射线光电子能谱、热重等技术显示,采用均匀沉淀法制备的Zn-ZrO2/SiO2催化剂,活性组分能均匀分散在载体上,且对甲醇的非氧化脱氢具有高效的催化作用。助剂ZnO的引入可以有效抑制反应过程中催化剂的烧结,极大程度地增强催化剂的稳定性。 相似文献
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以水热合成法及混合研磨法制备含杂原子硼的ZSM-5分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、FT-IR、UV-Vis、11B MAS NMR、NH3-TPD和SEM等方法对其进行表征,在连续流动常压固定床反应器上考察两种方法制备的分子筛对甲醇脱氢制甲醛反应的催化性能并进行对比。结果表明,水热合成法的B-ZSM-5分子筛中的硼原子主要以四配位的形式存在于分子筛骨架中,研磨法制备的B/ZSM-5分子筛的硼原子主要以三配位的形式存在于骨架外。硼原子的存在状态显著影响分子筛的酸性、比表面积、孔道结构和形貌等物化性能,从而影响甲醇脱氢制甲醛的催化性能。在n(Si)∶n(B)=7.5和反应温度550 ℃条件下,水热合成法的B-ZSM-5分子筛对甲醇的转化率为62.97%,甲醛选择性为68.86%。混合研磨法制备的B/ZSM-5分子筛对甲醇的转化率为47.26%,甲醛选择性为57.72%。 相似文献
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甲醇氧化制甲醛铁钼催化剂研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用共沉淀法制备了不同Mo与Fe原子比的甲醇氧化制甲醛催化剂,在常压固定床反应器上对催化剂进行活性评价,采用BET、XRD和TEM对制备的催化剂进行表征。结果表明, Mo与Fe原子比为2.2~2.8时,催化剂具有较好的活性,(400~450) ℃焙烧的催化剂具有良好的比表面积、适宜的孔容和孔径,形成了较为稳定的MoO3和Fe2(MoO4)3晶相,使催化剂具有更高的活性和选择性。对甲醇氧化制甲醛反应进行研究,结果表明,在反应温度(265~315) ℃,空速(8 500~13 000) h-1时,甲醇转化率>98%,甲醛收率>93%, 500 h长周期考核,催化剂表现出良好的活性和稳定性。 相似文献
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本文研究了八羰基二钴催化合成邻氯苯乙酸,考察了不同反应条件对产率的影响,优化出最佳反应条件。实验表明:在常压下,醇水体积比为2∶1,碱质量分数为30%,催化剂与邻氯氯苄物质的量比为1∶40,反应温度为50℃,产率可达74.5%。 相似文献
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以双液相萃取技术处理棉籽,在得到脱毒棉粕的同时得到含有高质量毛油的非极性相。以非极性相作为与甲醇进行酯交换反应的原料,得到脂肪酸甲酯和甘油。考察了非极性相溶剂石油醚与棉籽油的比例对酯交换转化率和洗涤粗产品用水量的影响,确定了石油醚与棉籽油的最佳质量比为3,在此条件下,洗涤用水量可降低一半。考察了醇油比、催化剂用量、反应温度、反应时间等参数对转化率的影响。应用正交实验的方法找出酯交换反应的适宜条件为:醇油比6:1,催化剂用量1.1%,反应温度60℃,反应时间120min。在此反应条件下,产物中脂肪酸甲酯的含量可达97.4%。 相似文献
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硅氢加成法合成环己基甲基二甲氧基硅烷 总被引:4,自引:0,他引:4
对环己基甲基二甲氧基硅烷 (CMMS) (合成聚丙烯的助催化剂 )的合成进行了研究。以环己烯和甲基氢二氯硅烷 (DCMS)为原料 ,在硅氧烷铂配合物催化下制得中间体环己基甲基二氯硅烷 (CMCS) ,再与甲醇反应 ,制备终产物CMMS。合成中间体最佳工艺条件为 :反应温度 80~ 90℃ ,n(环己烯 )∶n(DCMS) =1 0 0∶1 2 2 ,1mol环己烯用催化剂 0 80mL ,叔丁醇 1 0mL ,反应时间 4h ,收率 87 9%;终产物的合成条件为 :第一阶段反应室温下进行 ,n(甲醇 )∶n(CMCS) =1 2 2∶1 0 0 ;第二阶段反应温度≤ 40℃ ,n(甲醇 )∶n(CMCS) =5 0 0∶1 0 0 ,通过减压及用甲醇作为氯化氢吸收剂 ,分液操作 ,除去反应副产物氯化氢。残留产品中的氯化氢用甲醇钠溶液中和 ,得目标产物CMMS ,收率 73 5 %,w(CMMS) =99 2 5 %(GC)。用IR、GC -MS对CMMS的结构进行了表征。本工艺操作简便 ,原料价廉易得 ,成本较低 ,适于工业化生产。 相似文献
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研究了利用废豆油和甲醇作为原料,在催化剂甲醇钠的作用下通过酯交换反应,制备脂肪酸甲酯即生物柴油和丙三醇(甘油),根据正交实验结果,较佳的工艺条件为:摩尔比7∶1、反应温度60℃、反应时间90min、催化剂用量0.8%。在此工艺条件下,生物柴油的收率可达93.71%;精馏后的甘油纯度较高,达到97.5%以上。 相似文献
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水杨酸甲酯的加压合成工艺研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以水杨酸和甲醇为原料,对甲苯磺酸催化作用下合成了水杨酸甲酯,考察了酸醇摩尔比、反应温度、反应时间及反应压力对酯收率的影响。结果表明,较佳合成工艺条件为:n(水杨酸)∶n(甲醇)摩尔比=1∶5,反应温度120℃,反应时间5 h,反应压力162 kPa,在此条件下,酯收率接近90.0%。产品经FT-IR确定结构,用气相色谱检测,产品纯度达到99.5%。 相似文献
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研究了浆态床中自行开发的LP201甲醇合成催化剂上二氧化碳加氢合成甲醇的过程。探讨了不同操作条件,如温度、压力、气体空速、原料气配比等对反应的影响;考察了该催化剂在浆态床二氧化碳加氢合成甲醇过程中的稳定性。实验结果表明,浆态床二氧化碳加氢合成甲醇过程中主要产物为甲醇、CO和水;随温度的增加,CO2的转化率和甲醇产率呈现上升的趋势,但甲醇的选择性明显下降;压力的升高有利于CO2的转化率、甲醇产率以及甲醇的选择性提高;原料气空速的提高会增大甲醇产率,但同时降低CO2的转化率以及甲醇的选择性;CO2的转化率、甲醇收率以及甲醇的选择性在氢碳摩尔比4~5获得极大值。LP201催化剂的寿命考察结果表明,该催化剂具有较好的催化活性和稳定性。 相似文献