基于MC-ICP-MS的土壤中铀的分析方法

针对多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)设备测量,通过环境土壤样品溶解、铀的分离纯化、上机测量及微量铀结果分析等过程,进行电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)微量元素分析方法研究。为考察化学流程对测量结果的影响,在正式土壤样品处理前进行了全流程空白样本底测量,结果表明：流程的本底铀含量相对于样品中铀含量仅为0.1%以下,对测量结果影响较小,能够满足环境样品中微量元素分析的要求。     

用于铀微粒年龄测量的铀钍氧化物混合微粒SIMS测量研究

放射性材料的年龄信息是一项重要的溯源指纹特征,铀微粒年龄测量研究对于核取证技术应用具有重要意义。本工作通过使用二次离子质谱（SIMS）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量自制单分散铀钍氧化物混合微粒获得了单个微米级微粒中铀钍比值的相对灵敏度因子（RSF_Th/U）,结合扫描电子显微镜（SEM）等常规分析技术,确定了最佳测量条件,探索了微米级铀钍混合微粒的SIMS测量方法。测量结果表明,对于粒径为2~3 μm的混合微粒,不同微粒间²³²Th/²³⁸U比值的相对标准偏差小于3%(n=12),平均RSF_Th/U为1.259±0.032。通过测量年龄已知的铀同位素固体标准物质CRM970对RSF_Th/U进行了验证。结果表明,对于粒径为5~10 μm的CRM970铀粉末样品,年龄测量结果准确,相对标准偏差为3%(n=16)。该方法受干扰信号影响较小,测量结果稳定,可用于微米级铀微粒年龄的测量。     

邻近铀微粒的二次离子质谱测量干扰研究

<正>二次离子质谱仪(SIMS)测定铀微粒同位素时,邻近微粒间会产生相互干扰。通过微操作用CRM U0002和CRM U350制备了不同间距的相邻微粒对样品,在IMS-6f型SIMS上开展了铀微粒在不同间距、不同测量顺序下的铀同位素测量研究。结果表明:相邻微粒间的安全距离较一次束的束斑尺寸大得多;丰度低的微粒较丰度高的微粒受到的干扰更严重、安全距离也更大;后测量的微粒受先测微粒的离子     

SIMS含铀微粒同位素比分析中多原子离子影响及消除方法研究

实际环境样品基体成分十分复杂,多原子离子对二次离子质谱(SIMS)单微粒铀同位素比分析的影响不可忽略。本文实验分析了Pb、Ni、Zn、Si的多原子离子在SIMS单微粒铀同位素比分析中的干扰,并分别采用提高质量分辨率以及根据核素离子强度扣除其多原子离子的方法对结果进行校正。结果表明：Pb和Ni的多原子离子会影响含铀微粒次同位素比的测量,对铀主同位素比的影响可忽略;Zn和Si的多原子离子对铀主、次同位素比测量均基本无影响。将质量分辨率提高至800,能完全消除Ni多原子离子的影响,Ni-CRM U030混合（Ni粉混合CRM U030）微粒²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于5%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于15%;Pb多原子离子干扰无法通过提高质量分辨率进行消除,根据Pb离子强度扣除其多原子离子后,Pb-CRM U030混合微粒的²³⁴U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于10%,²³⁶U/²³⁸U同位素比测量值与参考值之间的相对偏差基本好于50%。将以上消除干扰的方法应用于真实样品分析,结果表明,其有效消除了多原子离子带来的干扰。     

SIMS测量铀氧化物中氧同位素比的方法研究

在核法证领域,氧同位素比有可能作为铀矿石、铀氧化物等初级核材料地域来源的一个辅助判据。本文研究了用SIMS测量铀氧化物中氧同位素比时的质量刻度、一次离子束强度、质量分辨率等仪器参数对二次离子发射、氧同位素比测量等的影响因素,优化了仪器测量参数,建立了SIMS测量铀氧化物中氧同位素比的测量方法。在不同时间对同一样品进行了分析,测量结果基本一致,测量相对标准偏差小于1.6%。建立的方法将来可应用于核法证对铀氧化物中氧同位素的分析需要,为核材料/放射源的溯源提供辅助判据。     

SIMS微粒分析制样装置研制

二次离子质谱(SIMS)微粒分析的目的是通过分析擦拭样品中的单个感兴趣微粒的同位素比来探知未申报核活动,将擦拭样品上的微粒回收到样品垫上是整个分析流程的第一步,微粒回收率直接影响其对未申报核活动的探知能力。本工作以空气动力学理论计算为基础,采用空气动力学模拟软件对微粒在回收装置内的运动状况进行了模拟,以此设计优化了回收装置结构,研究了在样品垫上附加捕集材料以提高回收率的方法。结果表明：新型擦拭样品回收装置回收率稳定、回收区域集中、微粒分散性较好。对于1 μm的含铀微粒,在不考虑棉布残余含铀微粒的情况下,微粒回收率约为70%,与软件模拟结果一致,在考虑棉布上残余含铀微粒的情况下,微粒回收率约为45%;采用阿皮松作为捕集材料能有效提高微粒回收率,而较长的烘烤时间、较高的烘烤温度能有效降低多原子离子带来的本底干扰,此时其对微粒主同位素分析的影响可忽略。     

全反射X射线荧光光谱法测定擦拭样品中铀的方法初探

正擦拭样品分析在核保障中具有重要意义,全反射X射线荧光光谱作为一种痕量的非破坏性分析方法,可对擦拭样品进行初步分析,为其筛选提供参考,更方便于制定后续的分析方案。本实验初步探讨了全反射X射线荧光光谱法测定擦拭样品中铀的方法,并对模拟样品进行了测定。实验方法为:配制混合标准铀溶液,加入Pb、Ni、Zr、Fe、Zn、Cr 6种杂质元素,Pb、Ni、Zr在SIMS测铀时有明显干扰,其中Pb、Ni的准确测量可为SIMS测铀微粒时提供有益信息。Fe、     

熔炼去污钢铁中微量铀的测定方法研究

熔炼去污后钢铁样品溶解后经抗坏血酸还原,用阴离子交换树脂分离杂质并吸附其中的铀,然后用硝酸溶液解吸铀,解吸液中的铀含量使用微量铀分析仪进行准确测定。该方法能够有效消除微量铀分析仪测定低浓度铀时干扰离子的影响,并且能够准确测定熔炼去污后钢铁样品中的微量铀含量。实验结果表明,离子交换法和微量铀分析仪测定钢铁中微量铀方法的平均回收率为94.1%,对熔炼去污钢铁中铀的检出限为0.2μg/g。     

抽气碰撞法回收擦拭样品上铀微粒方法

建立了一种回收微粒的新方法——抽气碰撞法。擦拭布上的铀微粒通过抽气碰撞装置回收到导电胶上,用于二次离子质谱仪（SIMS）对微粒的同位素丰度比测量。使用扫描电镜（SEM）寻找和统计擦拭布和导电胶上的微粒数目,计算装置的回收率。该装置对核孔膜上直径为0.5～20.0μm的铅微粒回收率为(43±5)%,擦拭布上铀微粒回收率约为48%,回收微粒的分散性好。制备的样品可直接用于SIMS测量,SIMS对²³⁵U与²³⁸U同位素丰度比的测量值为0.00725±0.00009,测量标准偏差小于3%。     

臭氧氧化改性碳纳米管对铀的吸附性能

通过臭氧氧化改性方法制备含有大量含氧官能团的改性碳纳米管(CNT)。采用有机元素分析、X射线光电子能谱(XPS)元素分析以及Boehm滴定法分别测得样品的表面含氧量、总含氧量以及不同含氧官能团含量,并对产物的比表面积、孔体积和孔径进行测定。结果表明,改性后含氧功能团数量增加了3~7倍,并且这种臭氧改性技术受温度影响显著。然后,考察了改性CNT对铀的吸附性能,对吸附条件进行优化。结果表明,未经改性的CNT样品的吸附效果较差,铀去除率仅为78.0%,而改性后的CNT对铀的吸附效果有显著提高,铀去除率高达95.0%以上,表明含氧量的增加显著提高了改性物对铀的吸附效果。     

Detection and analysis of the microdistribution of uranium in the gills of freshwater Corbicula fluminea by SIMS technique

The microdistribution of uranium in the gills of freshwater bivalve Corbicula fluminea following chronic direct exposure to this radioelement has been investigated using the SIMS technique. Different exposure levels and exposure durations have been studied. The SIMS mass spectra and ²³⁸U⁺ ion images produced with a SIMS CAMECA 4F-E7 show an U accumulation with the lower aqueous U concentration (20 μg/L) and the influence of the exposure levels on the bioaccumulation capacities. Furthermore, the ionic images display a heterogeneous distribution of uranium within the gill structure whatever the exposure conditions are. This study, in keeping with the ENVIRHOM French research program, was led to the conclusion that ion microscopy is an appropriate analytical method for trace elements and can give elemental cartography in a biological tissue section.     

Efficient Isotope Ratio Analysis of Uranium Particles in Swipe Samples by Total-Reflection X-ray Fluorescence Spectrometry and Secondary Ion Mass Spectrometry

A new particle recovery method and a sensitive screening method were developed for subsequent isotope ratio analysis of uranium particles in safeguards swipe samples. The particles in the swipe sample were recovered onto a carrier by means of vacuum suction-impact collection method. When grease coating was applied to the carrier, the recovery efficiency was improved to 48±9%, which is superior to that of conventionally-used ultrasoneration method. Prior to isotope ratio analysis with secondary ion mass spectrometry (SIMS), total reflection X-ray fluorescence spectrometry (TXRF) was applied to screen the sample for the presence of uranium particles. By the use of Si carriers in TXRF analysis, the detection limit of 22 pg was achieved for uranium. By combining these methods with SIMS, the isotope ratios of ²³⁵U/²³⁸U for individual uranium particles were efficiently determined.     

Measurement of carbon distribution in nuclear fuel pin cladding specimens by means of a secondary ion mass spectrometer

Cladding carburization during irradiation of advanced mixed uranium plutonium carbide fast breeder reactor fuel is possibly a life limiting fuel pin factor. The quantitative assessment of such clad carbon embrittlement is difficult to perform by electron microprobe analysis because of sample surface contamination, and due to the very low energy of the carbon K_α X-ray transition.The work presented here describes a method developed at the Swiss Federal Institute for Reactor Research (EIR) to use shielded secondary ion mass spectrometry (SIMS) as an accurate tool to determine radial distribution profiles of carbon in radioactive stainless steel fuel pin cladding. Compared with nuclear microprobe analysis (NMA) [1], which is also an accurate method for carbon analysis, the SIMS method distinguishes itself by its versatility for simultaneous determination of additional impurities.     

生物样品的同步辐射定量分析

叙述了用同步辐射微探针对生物薄样中向量元素进行定量分析的方法，利用自制的微束标樯测定每个测量点的向量元素面密度并同时根据其在１７－２０ｋｅＶ能区中的Ｃｏｍｐｔｏｎ散射强度确定该测量点的样品质量厚度，成功地实现了元素浓度测量。