系列铀同位素基准物质的研制

利用高纯²³⁵U和²³⁸U研制系列铀同位素基准物质,其相对不确定度优于0.05％。采用以基准物质重铬酸钾为滴定剂的自动电位滴定法对基准物质中的铀含量进行准确定值。所研制的铀同位素基准物质可用以对我国现有的26种铀同位素标准物质重新进行定值,从而使这些标准物质中铀同位素测量值的不确定度降低,并使其具有可溯源性。     

SIMS测量铀氧化物中氧同位素比的方法研究

在核法证领域,氧同位素比有可能作为铀矿石、铀氧化物等初级核材料地域来源的一个辅助判据。本文研究了用SIMS测量铀氧化物中氧同位素比时的质量刻度、一次离子束强度、质量分辨率等仪器参数对二次离子发射、氧同位素比测量等的影响因素,优化了仪器测量参数,建立了SIMS测量铀氧化物中氧同位素比的测量方法。在不同时间对同一样品进行了分析,测量结果基本一致,测量相对标准偏差小于1.6%。建立的方法将来可应用于核法证对铀氧化物中氧同位素的分析需要,为核材料/放射源的溯源提供辅助判据。     

土壤样品中总β测量刻度研究

通过对土壤样品成份的分析及标准参考物质的研究,选择两种刻度源一KCl源和编号为GBW04127的铀钍天然系矿石标准物质分别对仪器进行刻度,用12个国家标准物质模拟土壤样品,测量结果对比可知:在土壤样品总口测量中,用GBW04127源作为刻度源比用KCl测量结果更为准确,用KCl作刻度源数据明显偏低;除~(40)K粉末放射源标准物质和钍含量较低的钍粉末放射源标准物质用KCl刻度测量误差比用GBW04127源误差小以外,对于纯铀粉末放射源标准物质、铀镭平衡粉末放射源标准物质和含量较高的钍粉末放射源标准物质,GBW04127源刻度的测量误差均小于用KCl作为刻度源的测量误差。     

AMS直接测量铀微粒次同位素比的方法

铀微粒同位素比测定在核保障环境取样中发挥着重要作用,目前铀微粒中次同位素比的准确测定方法尚未完善。本工作使用小型加速器质谱研究了一种直接测量铀微粒中次同位素比的分析方法,采用CRM铀系列同位素标准样品,选取不同丰度、不同粒径的铀微粒进行测量分析,CRM-U200、CRM-U970微粒²³⁴U/²³⁵U和²³⁴U/²³⁶U同位素比的测量值与标称值之间的相对误差分别小于10%和20%,该法可实现微米级铀微粒的高灵敏测定,为单铀微粒的次同位素比分析提供了新的技术路线。     

扫描电子显微镜结合热电离质谱测定单微粒中铀同位素比值

单微粒铀同位素分析是核保障环境监测技术的重要手段。作为现阶段应用最可靠且广泛的微粒分析技术之一,裂变径迹-热电离质谱(FT-TIMS)技术需依赖反应堆辐照,分析步骤繁琐,效率较低。扫描电子显微镜结合热电离质谱(SEM-TIMS)在保持原有TIMS的高测量精密度的同时,由扫描电子显微镜结合X射线能量色散谱仪(SEM-EDX)完成含铀微粒的寻找和鉴别,由微操作系统进行微粒转移,缩短了分析流程,提高了分析效率。本文应用建立的SEM-TIMS分析方法对已知同位素组成的单分散铀氧化物标准微粒进行了测量,测量结果与其标称值一致。     

同位素稀释多接收电感耦合等离子体质谱法测量红酒中的痕量铁

使用同位素稀释技术,采用配有六极杆碰撞室的多接收电感耦合等离子体质谱,对红酒标准物质中铁含量进行了测量,得到高精密度同位素丰度比测量结果。同时采用相对测量方法 ICP-MS和 ICP-OES对红酒样品中的铁含量进行了测量,并与同位素稀释质谱法进行了比较,结果符合一致。方法的不确定度分析包含了实验过程中每个步骤所产生的不确定度和使用的标准物质的不确定度,其中,流程空白对方法检测限和精密度的影响不容忽视。建立的红酒中痕量铁含量的同位素稀释质谱方法为标准物质的定值提供了技术支持。     

~(235)U/~(231)Pa质谱法测铀年龄

建立了同位素稀释-多接收电感耦合等离子体质谱法测~(235)U/~(231)Pa原子比得到高浓铀年龄的方法。经过两次TTA萃取-反萃后从母体237 Np中分离得到233Pa稀释剂,Pa中去Np的去污因子均在200以上。在用标准物质CRM U900对233Pa稀释剂的浓度进行标定后,分别以233 U、233 Pa作为~(235)U、231 Pa的稀释剂,质谱测得~(235)U/~(231)Pa原子比计算高浓铀年龄,采用该法对标准物质CRM U850进行年龄测量,其结果与参考值的相对偏差为1.97%。该法可用于核法证与核保障监督中的高浓铀年龄测定。     

多接收电感耦合等离子体质谱法对铀同位素丰度的测定

为了对环境监测提供有效、可靠的手段,在多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)上建立了铀同位素丰度的分析方法。对影响仪器灵敏度的因素进行了初步探索,对标准物质GBW 04227和3个同位素丰度不同的样品中铀的各种同位素组分比值进行了测量,评价了测定结果的不确定度。结果表明,对丰度为3%、质量分数为2×10-7的235U溶液,R(235U/238U)丰度比的相对实验标准偏差优于0.02%,R(236U/238U)丰度比的相对实验标准偏差优于0.2%。     

ICP-MS法测定铀化合物中的5个杂质元素

建立了电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)测定铀化合物中的锰、镍、铜、铝和镁等5个杂质元素的方法。将样品和铀化合物标准物质消解后,通过配置一系列不同铀含量的工作曲线,将标准溶液和样品中铀含量控制在相同水平,采用基体匹配法测量各杂质元素的含量。该方法的检出限为0.008 ng·mL~(-1)～0.038 ng·mL~(-1)。通过实验可知溶液中铀浓度控制在100μg·mL~(-1)以下时,铀标准物质可以得到准确的结果。通过此方法测量了比对样品中锰、镍、铜、铝和镁的结果,含量范围为2.11μg·g~(-1)～84μg·g~(-1)U。     

用于铀微粒年龄测量的铀钍氧化物混合微粒SIMS测量研究

放射性材料的年龄信息是一项重要的溯源指纹特征,铀微粒年龄测量研究对于核取证技术应用具有重要意义。本工作通过使用二次离子质谱（SIMS）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量自制单分散铀钍氧化物混合微粒获得了单个微米级微粒中铀钍比值的相对灵敏度因子（RSF_Th/U）,结合扫描电子显微镜（SEM）等常规分析技术,确定了最佳测量条件,探索了微米级铀钍混合微粒的SIMS测量方法。测量结果表明,对于粒径为2~3 μm的混合微粒,不同微粒间²³²Th/²³⁸U比值的相对标准偏差小于3%(n=12),平均RSF_Th/U为1.259±0.032。通过测量年龄已知的铀同位素固体标准物质CRM970对RSF_Th/U进行了验证。结果表明,对于粒径为5~10 μm的CRM970铀粉末样品,年龄测量结果准确,相对标准偏差为3%(n=16)。该方法受干扰信号影响较小,测量结果稳定,可用于微米级铀微粒年龄的测量。     

基于Davies-Gray电位滴定法精密测定25~50 mg铀含量

铀是重要的核燃料，精密、准确地测量铀含量对提高核设施单位有效履行其核保障责任的能力具有极其重要的作用。依据Davies-Gray电位滴定法，将原方法中加入硫酸亚铁后搅拌速度和时间进行了条件实验优化，同时使用纯铂金电极替代了目前通用的商用复合电极，在此基础上建立了对25~50 mg铀含量样品的测定方法。本方法在对铀含量为25~50 mg的铀溶液进行滴定时，相对标准偏差为0.056 8%（n=12），优于国内相关方法对克级铀含量的滴定。同时，本实验室用该方法对2017年国际原子能机构组织的二氧化铀芯块实验室分析能力比对中的铀含量进行了测定，稳健Z比分数为0.78，小于2，结果满意。     

基于Davies-Gray电位滴定法精密测定25～50 mg铀含量

铀是重要的核燃料,精密、准确地测量铀含量对提高核设施单位有效履行其核保障责任的能力具有极其重要的作用。依据Davies-Gray电位滴定法,将原方法中加入硫酸亚铁后搅拌速度和时间进行了条件实验优化,同时使用纯铂金电极替代了目前通用的商用复合电极,在此基础上建立了对25~50 mg铀含量样品的测定方法。本方法在对铀含量为25~50 mg的铀溶液进行滴定时,相对标准偏差为0.056 8%（n=12）,优于国内相关方法对克级铀含量的滴定。同时,本实验室用该方法对2017年国际原子能机构组织的二氧化铀芯块实验室分析能力比对中的铀含量进行了测定,稳健Z比分数为0.78,小于2,结果满意。     

Isotopic uranium and plutonium analysis by alpha-particle spectrometry

An isotopic uranium analysis of environmental and man-made samples was performed by alpha-particle spectrometry. A fitting technique using blocks of peaks in the spectra measured with silicon detectors was developed. Samples of natural uranium from conventional mines and from the Bangombé natural nuclear reactor were analysed. The isotope composition of depleted and enriched uranium samples was also determined. The technique was applied to determining the isotope composition of plutonium samples, identifying whether the samples were reactor-grade or weapons-grade plutonium. Spectra of soil samples from Palomares and others from an inter-laboratory comparison exercise were analysed, yielding very good results.     

CZT探测器测量核燃料组件铀丰度实验研究

采用CZT探测器、数字谱仪、准直器等组成了1套便携式CZT探测器铀丰度测量装置。该装置可对燃料组件铀丰度进行测定,以便确定相应铀产品丰度符合规定要求。实验研究中,对几类燃料组件丰度进了测量,建立了CZT探测器测量燃料组件铀丰度的方法。现场测量结果表明,铀丰度测量结果相对偏差小于3%,方法简单可靠,装置简便,能满足核材料保障监督和核设施现场测量中的需求。     

我国核燃料循环前端产业的现状和展望

在分析我国核燃料循环产业面临发展机遇的基础上,阐述了天然铀的保障供给、铀转化和铀浓缩、燃料制造领域等核燃料循环产业的现状以及面临的挑战,并对我国核燃料循环前端产业的发展方向进行了分析预测,针对如何应对挑战提出了相应的对策。     

3 MeV中子诱发裂变测定铀同位素丰度

铀同位素丰度分析是核燃料循环中重要的分析项目。本工作研究了以D(d,n)³He反应产生的能量约为3 MeV的中子为源诱发裂变测定铀同位素丰度,并与以T(d,n)⁴He反应产生的14 MeV快中子为源的方法进行了比较,结果表明两种方法分析结果基本一致。     

我国核燃料循环前端产业的现状和展望

在分析我国核燃料循环产业面临发展机遇的基础上,阐述了天然铀的保障供给、铀转化和铀浓缩、燃料制造领域等核燃料循环产业的现状以及面临的挑战,并对我国核燃料循环前端产业的发展方向进行了分析预测,针对如何应对挑战提出了相应的对策。     

可调谐吸收光谱技术在核安全领域应用的可行性

六氟化铀(UF_6)是核燃料循环系统中铀存储和铀浓缩的主要物质形式,UF_6极易与空气中的水反应生成氟化氢(HF)气体,对UF_6同位素丰度和HF浓度的监测可以为UF_6泄露事故和核保障监督提供可靠数据,对核安全有重要意义。目前,可调谐半导体激光吸收光谱技术(TDLAS)具有实时、快速测量的优点,广泛应用于气体浓度和同位素比率测量等方面。本文主要对TDLAS技术测量UF_6同位素丰度和HF浓度方法和最新研究进展进行综述,通过比较测量方法,分析提高测量精度和测量灵敏度的可行性,并对TDLAS在核安全领域的应用前景进行展望。     

Nd同位素溯源铀矿石浓缩物产地研究

铀矿石浓缩物(UOC)是核法证学中溯源研究的核材料之一,通过测量其中Nd同位素丰度比能提供地理指示信息。本文基于TRU树脂对铀和稀土元素的吸附特性,通过条件实验获得了最佳淋洗酸度和体积,分离稀土元素和大量铀基体;利用LN树脂分离镧系元素的特性,分离具有同量异位素干扰的Sm,使用TRU和LN树脂联用方式有效分离了Nd,建立了一种能分离UOC中U、Sm和Nd的方法。应用该方法对UOC样品进行多次测量,洗脱液中U含量低于5 ng/g,有效实现了UOC中大量U与微量Nd的分离。采用多接收电感耦合等离子质谱对Nd同位素进行测量,测量精度达0.002%,满足Nd同位素测量需求。该方法已用于实际UOC样品中的Nd分离,并进行了初步溯源研究。