通排风系统中239PuO2气溶胶微粒的流动特性

运用计算流体动力学(CFD)方法模拟研究了事故状态下有人员工作时,²³⁹PuO₂微粒在不同工况下的流动特性及其粒子轨迹。结果表明：工作间关门,有利于放射性气溶胶微粒及时从排风口排出。研究结果对工作人员在事故条件下规避放射性气溶胶的危害提供了重要的参考。     

模拟草酸钚沉淀母液中草酸电解破坏研究

采用循环伏安法和线性扫描法对模拟草酸钚沉淀母液中草酸和钚的电化学行为进行研究。研究结果表明,HNO₃介质中的H₂C₂O₄在Pt电极上的氧化为不可逆反应。在模拟的草酸钚沉淀母液中,因Pu(Ⅳ)被C₂O^2-₄络合而未出现Pu(Ⅲ)/Pu(Ⅳ)的氧化还原峰,H₂C₂O₄的氧化峰则清晰可见,H₂C₂O₄的氧化反应仍为不可逆过程。对模拟草酸钚沉淀母液进行恒电流电解,考察了模拟母液中Pu(Ⅳ)初始浓度对草酸电解速率的影响以及电解过程中Pu价态的变化。结果表明,钚浓度为0.002～0.1g/L时,对H₂C₂O₄的电解速率影响不大。恒电流密度下电解可将草酸钚沉淀母液中草酸的浓度破坏到0.001mol/L以下,可满足工艺要求。     

从混合裂变产物中放化分离132I

依据混合裂变产物中碘及其母体碲的同位素的半衰期设计分离¹³²I的流程。该流程的主要步骤为浓HBr蒸发和CCl₄萃取。实验研究了浓HBr蒸发对碘的去污效果；在硝酸介质中，用含I₂的CCl₄作为萃取剂，研究了HNO₃浓度、水相中KI含量和有机相CCl₄中I₂含量对¹³²I萃取率的影响，测定了含SO₂水溶液对¹³²I的反萃率。用设计的推荐流程获得了放化纯的¹³²I，其中含有的¹³¹I的活度为¹³²I的1.3％，分离流程全程对¹³²I的化学回收率约为60％，流程对主要γ核素的去污因子大于10³。     

99Tcm(CO)3-CNRGD的制备及生物学评价

合成了含异腈基团的多肽偶联物（CNRGD）,并用［⁹⁹Tc^m(CO)₃(H₂O)₃］⁺标记,得到具有与整合素α_vβ₃受体多结合位点的⁹⁹Tc^m(CO)₃-CNRGD,并对其进行了体内外生物学评价。结果表明,在优化的标记条件下,⁹⁹Tc^m(CO)₃-CNRGD的标记率达到77%,纯化后,标记物放射化学纯度大于96%。体外稳定性实验显示其具有很高的稳定性;脂水分配系数显示其具有较好的脂溶性。正常小鼠体内分布显示,⁹⁹Tc^m(CO)₃-CNRGD在血液中清除较快,主要通过肝肾代谢。荷MCF-7人乳腺癌裸鼠体内分布显示,注射1、4h后,标记物在肿瘤部位的摄取值达(2.38±0.37)%ID/g和(1.57±0.21)%ID/g,瘤/血比分别达0.71±0.09、1.15±0.15,表明该标记物在肿瘤细胞中有一定的摄取和较长的滞留时间。     

核爆产物140Ba在大气中传输的理论分析

文章阐述核爆产物¹⁴⁰Ba在大气中传输的分析方法。从伊藤随机微分方程出发，得出解马尔可夫过程的福克 普朗克方程，证明了欧拉对流扩散方程和拉格朗日随机蒙特卡罗方法具有等价性。研究了放射性核素在大气中传输时湍流的参数化处理，包括沿水平方向和垂直方向的扩散系数、摩擦速度及Monin-Obukhof长度等。分析了²³⁹Pu裂变时各种核素衰变到¹⁴⁰Ba的衰变链及裂变产额。通过解衰变链方程，定出1ktTNT当量钚弹爆炸时产生的¹⁴⁰Ba放射性活度的时间分布源。在考虑了一个具体的地形分布和气象数据影响的情况下，计算给出了¹⁴⁰Ba在大气中放射性活度体密度随空间和时间变化的等值线图。     

108Cd核振动到转动演化的微观研究

基于微观sdIBM-F_max模型和实验单粒子能量值,在最普遍的哈密顿量下,用两组不同的核子-核子等效相互作用参数,分别很好地再现了¹⁰⁸Cd核的振动带能谱和转动带能谱及其演化过程。微观和唯象的研究指出：1)这两种激发模式的共存区是能态8⁺₁~14⁺₁(E_x=3.683~5.503MeV),8⁺₁态是振动模式占据优势的能态,14⁺₁态是转动模式占据优势的能态,而10⁺₁态则是两种模式的中立能态;2)从基态到24⁺₁态的yrast态均是集体态,而以后出现的第1个拆对顺排态很可能就是中子h_11/2的两准粒子态;3)核结构的这种过渡不是很剧烈,而是在过渡区中,通过对玻色子结构中价核子对的耦合概率的微小改变来实现的。     

二氧化铀对CO和CO2的吸附热力学

采用静态吸附容量法,测定了温度273～303K、压力0～1kPa范围内,CO和CO₂在UO₂表面的吸附等温线,研究了CO和CO₂的吸附热力学性质。结果表明,Langmuir方程和Freundlich方程分别是描述CO和CO₂吸附的最优模型方程。CO₂的吸附强度明显高于CO的,实验条件下,CO和CO₂的最大吸附量分别为0.36和1.25μmol/g。CO的吸附热为26kJ/mol,表明吸附为物理吸附;CO₂的吸附热随吸附量增加而减小,当吸附量由0.3μmol/g增至0.8μmol/g时,吸附热由46kJ/mol降至37kJ/mol,表明吸附同时存在化学吸附和物理吸附。     

99Tcm-DTPA-DG标记物的制备

为了在合成二乙三胺五乙酸-脱氧葡萄糖（DTPA-DG）基础上，制备⁹⁹Tc^m-DTPA-DG标记物，以SnCl₂·2H₂O为还原剂，还原⁹⁹Tc^mO^-₄并与DTPA-DG形成⁹⁹Tc^m-DTPA-DG标记物。进行了DTPA-DG用量、SnCl₂·2H₂O用量、反应介质pH值、反应温度等对标记率的影响实验。结果表明，25mg DTPA-DG ，500μg SnCl₂·2H₂O，pH=6，加入Na⁹⁹Tc^mO⁴淋洗液0.5~4mL，在25℃以上放置30min或沸水浴反应10min时，用9g/L NaCl和丙酮作展开剂纸层析法鉴定标记物,放射化学纯度>99%。标记物在室温放置6h，放射化学纯度仍达98.6%。⁹⁹Tc^m-DTPA-DG标记率高，标记物的体外稳定性好，操作简便，便于临床应用。     

BaF2探测器测量α粒子的时间分辨随温度变化实验研究

本工作对用于测量α粒子的BaF₂探测器的时间分辨随温度变化情况进行了实验研究。实验选用退激γ射线能量较高的²³⁷Npα源,利用α粒子与退激γ射线的时间关联性得到时间谱,在不改变任何条件的情况下对BaF₂晶体加热,加热到设定温度后保持恒温,在BaF₂晶体达到热平衡后开始测量时间谱,由该时间谱上读出的半高宽与标准偏差的线性关系得出α粒子的时间分辨随温度变化的情况。测量结果显示,时间分辨随温度变化在目前实验条件下较为明显,这为未来快时间分辨α粒子探测器的选择和优化使用提供了依据。     

整合素素αⅤβ3受体显像剂18F标记RGD肽的研究进展

血管新生是肿瘤生长、转移过程中不可缺少的生物过程。整合素α_Ⅴβ₃受体在新生血管内皮细胞和多种肿瘤细胞表面高表达,在肿瘤血管新生中起着关键作用,目前已成为肿瘤诊断与治疗的一个重要靶点。精氨酸-甘氨酸-天冬氨酸（Arg-Gly-Asp, RGD）肽可特异性地与整合素α_Ⅴβ₃受体结合,¹⁸F标记的RGD肽类化合物PET显像可无创、动态地定量监测整合素α_Ⅴβ₃受体表达,在肿瘤早期诊断、疗效监测及抗血管新生评价上发挥着重要作用。本文就近年来国内外¹⁸F标记RGD 肽在肿瘤α_Ⅴβ₃受体显像中的研究进展作简要综述。     

氧化钚属性测量技术研究

利用高分辨高纯锗γ谱仪,在铅屏蔽室内,对100 g回收氧化钚粉末样品和8 g纯氧化钚粉末样品分别进行了长时间测量,在自然环境,对200 g回收氧化钚粉末样品进行了现场探测.在三个样品的能谱中均观察到871 keV特征γ射线,除此之外,没有观察到其它与氧的存在相关的特征射线.同过去所测的金属钚谱相比较,在金属钚谱中未曾发现871 keV特征γ射线.因此,就核查区分封闭容器罐中的钚材料是金属钚还是化合钚而言,可以用871 keV来旁证"金属钚的不存在".对200 g氧化钚样品的现场探测表明,871 keV能峰是明显存在的,而且自编的丰度和年龄分析软件能从10 min测量能谱中识别出871 keV能峰.如果将属性测量系统的分析软件和控制部分进行适当改进,该系统就具备通过监测871 keV能峰确定氧化钚属性的能力.     

西北太平洋表层海水中239+240Pu浓度及240Pu/239Pu同位素比

钚是与核工业密切相关的敏感元素,是来源于人类核活动、以痕量或超痕量水平存在于环境中的重要锕系元素。与陆地土壤中钚的环境行为不同,输入到海洋环境中的钚会随洋流路径进行远距离迁移扩散。因此,对于包括我国近海在内的西北太平洋区域海水,除受全球沉降影响外,还长期受到美国太平洋核试验场（PPG）所造成区域污染的显著影响。本文利用从相关报道中收集的数据,对西北太平洋表层海水中钚浓度及同位素比的分布特征进行了分析。结果表明,2000年至今,西北太平洋表层海水中^239+240Pu浓度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu同位素比分别在1.15~22.3 mBq/m³和0.184~0.31间变化,其中,^239+240Pu浓度分布与西北太平洋各区域的环境条件等密切相关,而²⁴⁰Pu/²³⁹Pu分布则相对均匀,后者在除中国南海以外的西北太平洋地区均值为0.247±0.025(1σ),据此估算得美国太平洋核试验场区域污染输入的钚对该海域表层海水中钚的贡献约占其总活度的45%。此外,本文还对福岛核电站附近海域中核事故前后钚的相关数据进行了分析对比,未观察到该事故对西北太平洋海域中钚分布的影响。     

钚气溶胶的形成机理

核科学研究、核电站事故与核恐怖袭击释放的钚气溶胶,是一种危害公众与环境安全的毒性材料。掌握钚气溶胶的形成机理,不仅是评估和预防其辐射影响的理论基础,而且是钚气溶胶采样、特性分析等工作的重要前提。本文依据气溶胶粒子三种模态分布理论,总结了钚气溶胶形成过程中的气相成核与凝结凝聚两个控制步骤,综述了氧化、燃烧、高能事件等不同场景下的钚材料气溶胶化的形成机理,包括钚气溶胶形成时的化学过程研究进展,以期对后续的相关研究工作有帮助。     

福岛核事故向环境释放的Pu研究进展

福岛核事故向环境释放的放射性核素中包含了锕系元素Pu,其中以极毒组的239Pu、240Pu和高毒组的241Pu为主。本文总结并分析了针对福岛核事故向环境释放的Pu的相关研究。据估计,福岛核事故向环境中排放的239+240Pu总量约为109 Bq,是切尔诺贝利核事故排放量的万分之一。此次事故排放的Pu同位素原子比(240Pu/239Pu和241Pu/239Pu)及活度比(A(238Pu)/A(239+240Pu))明显异于全球沉降值,可作为事故中Pu溯源的判定依据。事故所排放的Pu全部来源于核电站1~3号反应堆堆芯而非乏燃料池。现有研究报道的数据表明,在福岛核电站周围30km范围内的陆地环境中存在来自核事故排放的Pu污染,污染相对严重的"热点"区域和该地区与核电站的相对位置没有明显关联,主要是受地形和降水的影响。而对于人们关心的海洋环境,来自福岛核事故的Pu污染非常小。核事故向海洋中排放的Pu相对于核事故前海洋环境中的Pu污染水平可忽略不计。     

Distribution of Plutonium Isotopes in Cooling Water from a PWR

Abstract

An investigation of plutonium isotopes in the primary cooling system of the Ringhals unit 2 (PWR) during normal operation has shown average concentrations of 0.03 Bq·l ^?1 of ²²⁸Pu and 0.02 Bq·l ^?1of ^{239 240}Pu. A major fraction of plutonium is associated with particles in contrast to dissolved plutonium in ionic form. The observed concentrations of plutonium isotopes in cooling water are characterized by log-normal distributions. The overall efficiency of the ion- exchange cleaning system with respect to plutonium in the primary circuit has been estimated as approximately 60%. During normal operation the ion-exchange cleaning system annually collects about 3 MBq of ²³⁸Pu and ²³⁹MBq of ^{239 +240}Pu. The cleaning system efficiently removes plutonium particles with sizes in the range 0.05 to 0.15 um from the primary cooling water. Particles with sizes outside this range are removed less efficiently.     

Application of Fusion Neutron Source for Denaturing of Plutonium

Potential of DT fusion neutron source to enhance proliferation resistance properties of plutonium by means of its isotopic denaturing is addressed. The approach is exemplified by denaturing of pure ²³⁹Pu and plutonium of typical LWR spent fuel through transmutation of neptunium. The essential feature of a fusion driven system proposed in the study is a zero mass balance of plutonium: total plutonium inventory is constant during irradiation. The system is capable to convert pure ²³⁹Pu into plutonium composition with more than 20% fraction of key ²³⁸Pu isotope during 1,000 d of irradiation under initial neutron loading of 1 MW.m^?2. Denaturing of LWR spent fuel plutonium under the same conditions would increase its ²³⁸Pu content up to 10-12%.     

核燃料后处理厂钚的水解聚合及应对措施

核燃料后处理是提取钚的重要途径,钚在后处理PUREX工艺流程中主要以溶液形式存在。钚溶液化学行为非常复杂,工艺运行过程中疏忽或瞬间不稳定的条件都有可能导致钚的水解和聚合。而聚合物一旦形成就很难破坏,会严重干扰萃取分离等工艺指标,同时也会导致潜在的工业安全问题和核临界安全风险。本文介绍了钚水解聚合领域的研究结果,结合核燃料后处理工艺的特点,分析了钚水解聚合的影响因素和安全风险,并提出了应对措施。     

含钚材料恐怖事件的后果分析

基于数值仿真计算手段,定量分析了含钚材料恐怖事件中炸药爆炸条件下钚材料气溶胶的转化份额;针对不同可吸入气溶胶比例,应用HotSpot核事故后果评价模型计算了有关辐射特征量。结果表明,不同可吸入气溶胶比例对于辐射危害防护及处置有着明显的影响。     

Safety of ocean shipments of plutonium between Europe and Japan

Abstract

Sandia National Laboratories (SNL) has conducted an extensive study of emergency response planning applicable to sea transport of plutonium for the Japan Nuclear Cycle Development Institute (JNC). This work covered four separate areas to better define the accident environment for long range sea transport of nuclear materials. A probabilistic safety analysis evaluated technical issues for the transport of plutonium between Europe and Japan. An engine room fire aboard a purpose built ship was used to analyse the vulnerability of plutonium packaging designed to International Atomic Energy Agency (IAEA) standards. A comprehensive corrosion study estimated the time required for sea water to breach a containment boundary in submerged generic plutonium packaging. A survey of worldwide commercial recovery capabilities provided a compilation of information on the capabilities of salvaging high value cargo from sunken ships. This paper addresses salvage modes from harbour depths to the deepest ocean trenches. Previous studies (J. L. Sprung et al., SNL reports SAND98-1171/1 and SAND98-1171/2, May 1998) included a probabilistic risk assessment of the overall safety, source term evaluations and finite element structural dynamics calculations to determine the effects of ship to ship collisions on nuclear material containers and the effects of ship fires on transport packaging as determined by actual fire experiments conducted on board a test ship. The previous studies, together with this work, form a comprehensive technical basis that encompasses the overall safety of sea transport of plutonium between Europe and Japan. Based on these technical analyses, transport of nuclear materials by sea in Type B packaging, approved in accordance with US Nuclear Regulatory Commission (NRC) and IAEA regulations, and carried in purpose built ships with adequate surveillance, has a very high degree of safety for the failure modes studied. Non-purpose built ships do not have the redundancy in safety features provided by the newer purpose built ships. However, SNL studies on non-purpose built ships have shown accident environments to be within NRC and IAEA regulatory assumptions for Type B packaging. These studies were carried out for both structural ship to ship collisions and engine room fires by analysis (for the collisions) and direct experimentation and analysis (for the fires). Thus, land transport mode regulations are applicable for sea transport accident conditions.     

环境土壤样品微波消解及钚的ICP-MS测量

钚是环境放射性污染调查和核事故应急监测重点关注的污染核素,土壤样品中钚的定量分析包括样品消解、化学分离和仪器测量等3个步骤。为缩短样品消解时间、提高化学分离效率,对土壤样品微波消解和钚的阴离子交换分离进行了研究,建立了微波消解-阴离子交换分离-电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量 同位素稀释法定量分析污染土壤样品中²³⁹Pu的流程。以6 mol/L盐酸为浸取试剂,在浸取液体积与土壤质量之比为4∶1~5∶1 mL/g时,5 g土壤样品中²³⁹Pu的加标回收率大于99%。以氢氟酸、硝酸和盐酸的混酸为消解试剂,在氢氟酸浓度为13.2 mol/L时,1 g土壤样品中²³⁹Pu的加标回收率大于94%。用所建流程测得的IAEA-375土壤标准样品中²³⁹Pu的含量与参考值无显著差异,该流程对1 g土壤样品中²³⁹Pu的检出限为84 mBq/kg。