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考察了正己烷在杂原子分子筛Ga-ZSM-5上芳构化过程中反应温度和空速的影响。提高反应温度和降低空速均能使芳烃产率增加。在常压、500~550℃、WHSV1.8~0.6h~(-1)范围内,芳烃产率均大于60%;550℃、1.2h~(-1)时达71.3%。环己烷转化时芳烃产率更高,在550℃、1.8h~(-1)时达85.2%,且芳烃中苯含量达84.4%。环己烷在Ga-ZSM-5上直接脱氢成苯。正己烷在氢型ZSM-5上反应时芳烃产率低得多,550℃、1.8h~(-1)时仅38.6%,气态烷烃产率则相当高。实验结果表明,Ca-ZSM-5可望应用于把直链烷烃含量高的原料转化为芳烃。 相似文献
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C_4烃类在ZSM-5分子筛催化剂上的芳构化(Ⅱ) 总被引:4,自引:0,他引:4
本文研究了ZSM-5分子筛催化剂经第二、第三和第五族一些元素的化合物改性处理后,对C_4烃类芳构化的催化效应。评选出了具有较高脱氢芳构化活性的锌-铜改性催化剂,研究了反应条件对反应结果的影响,及对反应产物分布的效应。并对催化剂的活性稳定性和再生性能与HZSM-5催化剂作了比较。试验结果表明:以锌-铜改性的ZSM-5分子筛催化剂,其脱氢芳构化活性和稳定性均比HZSM-5催化剂好。在反应温度550℃,重量空速1.7—2.3小时~(-1),以及常压不临氢条件下,连续反应8小时,总芳烃的平均收率为65—66%(重),C_6—C_8芳烃的平均收率达63—65%(重),液态烃中芳烃含量高至99%(重)左右。减活的催化剂经通空气再生,活性能完全恢复。 相似文献
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研究了链烷烃、烯烃及环烷烃在HZSM-5和ZnHZSM-5佛石催化剂上的转化反应特征,考察了ZnHZSM-5沸石的改性Zn含量与ZnO对转化反应和产物分布的影响。结果表明,在低温条件下(<450℃),链烷烃在ZnHZSM-5沸石的直接脱氢芳构化活性中心上不易发生裂解,反应进行的第一步─表面正碳离子形成,其活性随Zn含量增加而降低。环烷烃在ZnHZSM-5上转化动力学为非一级。在高温下,转化反应与芳构化活性则随Zn含量增加而提高,由于烯烃较活泼,在反应条件下首先产生部分热裂解,在ZnHZSM-5上的芳构化反应为动力学一级。环己烷和甲基环己烷在ZnHZSM-5上转化活性均低于HZSM-5上的转化活性,但它们在ZnHZSM-5上直接脱氢芳构化生成相应本和甲苯。实验表明,环己烷和甲基环己烷在ZnO上于350~550℃范围内存在直接脱氢生成苯和甲苯的催化活性。作者利用脉冲反应技术测定不同反应物在ZnHZSM-5沸石上转化和芳构化反应活化能,并探讨了烃类在ZnHZSM-5上转化可能的反应历程。 相似文献
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ZnHZSM-5上的丙烷芳构化反应是一个包含原料脱氢、中间物脱氢、芳构化脱氢以及副产物加氢的复杂过程。热力学分析表明丙烷芳构化反应中产生的氢气会抑制丙烷脱氢生成烯烃。反应结果表明,随着芳烃收率的增加,丙烯的收率下降,丙烷脱氢处于准平衡状态。丙烷芳构化反应中产生的氢气致使乙烯加氢生成乙烷。在ZnO/HZSM-5上,随锌含量的增加,乙烷/乙烯比增加;产物的氢碳比开始减小,后又增大;反应产生的氢气分压开始增大,在锌含量大于0.6%后保持基本不变。这一切说明了低锌含量有利于脱氢生成氢气,提高芳烃选择性;而高锌含量时不仅脱氢过程加速,而且乙烯加氢生成乙烷也加剧,氢又在产物中重新分配,降低了芳烃的选择性,这是丙烷芳构化反应中芳烃选择性存在一个极限值的根本原因。 相似文献
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报道了在Zn、Ga改性的ZSM-5分子筛上进行乙烷芳构化与乙烯芳构化反应的结果,并考察了反应温度对Zn-ZSM-5催化剂乙烷芳构化性能的影响和催化剂Ga-ZSM-5的焙烧时间对其性能的影响等。试验结果表明:(1)乙烷脱氢活化步骤是乙烷芳构化反应的控制步骤,Zn、Ga物种对乙烷脱氢活化起着至关重要的作用,并且zn物种的作用大于Ga物种。Zn、Ga物种还能促进聚合环化物脱氢向芳烃转化:(2)升高反应温度对乙烷脱氢活化和聚合环化物脱氢有利,同时会使聚合环化物的裂解反应速度增加,因而在乙烷芳构化反应中存在最佳温度;(3)延长焙烧时间,有利于乙烷的活化及乙烯、C_3等芳构化中间产物向芳烃的转化。 相似文献
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《中国炼油与石油化工》2017,(4)
The ZSM-22 and ZSM-35 zeolites were synthesized via the hydrothermal crystallization method. The samples were characterized by XRD, SEM, N_2 adsorption-desorption, NH_3-TPD, TPO, TG, and Raman spectrometry, and the results showed that ZSM-22 and ZSM-35 possessed similar microporous volume and acidity. In the alkylation of benzene with methanol, ZSM-22 and ZSM-35 showed different coke location, coking rate and graphitizing degree. Compared with the industrial ZSM-5, ZSM-22 and ZSM-35 both showed higher selectivity of toluene and xylene(93.63% and 96.50%,respectively) during the alkylation of benzene with methanol, and the selectivity of para-xylene in xylene isomers was51.96% and 41.45%, respectively. Meanwhile, the selectivity of ethylbenzene and C_9~+ aromatics was also lower than that of industrial ZSM-5. 相似文献
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The results of a comparative study of the catalytic properties of gallium and platinum pentasil (ZSM-5) zeolites, prepared
according to the solid-state modification and impregnation techniques, in the ethane aromatization reaction are reported.
It has been found that the procedure for the preparation of bimetallic catalysts has no substantial effect on their activity
and selectivity for aromatic hydrocarbons. The formation of the active sites of the catalysts obtained by solid-state modification
was investigated with the use of X-ray diffraction and X-ray photoelectron spectroscopy, and it has been supposed that Ga-Pt
clusters similar to the species revealed earlier in bimetallic pentasil catalysts prepared by impregnation are produced as
a result of topochemical reactions involving hydrogen. Based on the catalytic and physicochemical data, a reaction scheme
for the ethane aromatization on Ga-Pt/HZSM-5 is proposed, which suggests the involvement of bimetallic clusters in a key step,
the dehydrogenation of ethane followed by the formation of ethylene oligomers and their dehydrocyclization. 相似文献
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NiP/ZSM-5催化异构化及芳构化 总被引:7,自引:2,他引:5
以正辛烷作为探针分子 ,在连续微反装置上考察了不同浸渍法改性NiP/ZSM -5催化剂的异构化和芳构化的反应性能 ,探讨了工艺条件对择形催化反应的影响。结果表明 ,改性后的NiP/ZSM -5催化剂表现出较高的转化活性。在压力 1 2MPa、温度 3 2 0℃、氢 /烃体积比为 40 0 /1、液态空速 4h- 1 的最佳反应条件下 ,正辛烷反应的转化率、液体产物收率、异构化和芳构化产物的选择性分别为 79 80 %、41 83 %、10 83 %和 17 79%。与分步浸渍法相比 ,采用共浸渍法制备的催化剂上B酸和L酸分布更为均衡 ,因而表现出更好的反应性能。 相似文献
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以正己烷、正庚烷、正辛烷、甲基环戊烷及环己烷为模型化合物,在固定床连续微型反应器上研究不同碳数和结构的烷烃在催化剂Zn-Pt-Re/ZSM-5上的芳构化反应规律,并与传统重整催化剂的芳构化性能进行比较。结果表明:在反应温度小于450 ℃时不同烷烃生成芳烃从难到易的顺序为正己烷>环己烷>甲基环戊烷>正庚烷≈正辛烷;在反应温度大于450 ℃时芳烃收率均在90%以上。烷烃在传统重整催化剂CB-8上直接脱氢环化生成环烷烃,然后再脱氢生成芳烃。烷烃在Zn-Pt-Re/ZSM-5催化剂上的反应按两种机理进行:小部分烷烃直接脱氢环化生成环烷烃,然后再脱氢生成芳烃;大部分烷烃先裂解为低碳烯烃,再发生聚合、环化、脱氢等反应生成芳烃。 相似文献
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硅磷酸铝分子筛SAPO-34的合成 总被引:9,自引:0,他引:9
用水热法合成了SAPO-34分子筛。在Si-P-Al三组份相图上给出了生成SAPO-34的纯相区域。在H_2O和TEAOH为指定浓度的情况下,当P/Al>1时,产物主要为致密相AlPO_4;当P/Al≤1时,合成了一系列不同组成的SAPO-34。P-Al体系中不能产生SAPO-34结构的沸石,但加入ZnO或MgO合成出了ZAPO-34和MAPO-34。HSAPO-34作为甲醇转化制低碳烯烃的催化剂,C_2=-C_4~(?)和C_2~(?)的选择性分别为89%和57—59%,C_2=/C_3=为2.24—2.31,远优于HSAPO-5和HZSM-5。 相似文献