6He(p,γ)7Li反应的实验设计与束流准备

在HI-13串列加速器次级束流线上,使用7Li初级束,通过²H(⁷Li,⁶He)³He反应产生了能量为26、32和38MeV的放射性6He次级束,纯化并准直后,6He次级束流纯度可达99%,强度最大为900s^-1。使用该次级束可实现对²H(⁶He,⁷Li)n反应的角分布测量,并结合理论计算,间接导出⁶He(p,γ)⁷Li的天体物理S因子和反应率。     

基于SnF2靶样的加速器质谱测量裂变产物126Sn的方法研究

在中国原子能科学研究院HI-13串列加速器质谱系统上建立了以SnF₂为靶样,引出SnF₃^-分子负离子形式的¹²⁶Sn-AMS分析方法。介绍了用于AMS测量的¹²⁶Sn实验室参考标准的研制以及靶物质SnF₂的化学制备过程,通过引束实验确定了可将同量异位素¹²⁶Te本底干扰压低2～3个量级的SnF₃^-分子负离子引出形式,实现了¹²⁶Sn束流的传输以及同量异位素的探测和鉴别。对制备的3个标准样品（¹²⁶Sn/Sn原子个数比为1.033×10^-8、4.54×10^-9、6.43×10^-10）的测量结果显示,¹²⁶Sn/Sn原子个数比测量值与标称值呈良好的线性关系（R²=0.999）,通过测量空白样品获得系统探测¹²⁶Sn测量的灵敏度为（1.92±1.13）×10^-10。     

HI-13串列加速器能量重新刻度

为消除HI 13串列加速器由于升级改造可能引起的分析磁铁常数K的变化所带来的影响，利用共振核反应¹²C(p,α₀)⁹B对常数K进行了重新刻度。重新刻度的K为(43.5282±0.0007)eV•Hz^-2，较原始刻度值降低了0.652%，能量分辨为ΔE/E=（1.56±0.25）×10^-4，基本无变化。     

0.144~1.2MeV单能中子参考辐射场的建立

本工作利用2×1.7MV串列加速器建立了0.144、0.250、0.565和1.2MeV单能中子参考辐射场。所需能量的中子通过⁷Li(p,n)⁷Be和³H(p,n)³He反应产生。利用TARGET程序计算了中子注量谱，利用自行设计的反复充气式反冲质子正比计数器绝对测量了上述能量点的中子注量，合成标准不确定度≤2.0%。2001年参加了由国际电离辐射咨询委员会第三分部组织的单能快中子注量测量国际比对，取得了较为满意的结果。     

Ti、Zr、Er及Nd等金属氚化物的3He释放

利用四极质谱计（QMS）法测量了Ti、Zr、Er及Nd等4种单质金属的氚化物³He释放,通过数年监测与数据积累,对这4种金属氚化物的3He释放行为进行了比较研究。结果表明,它们贮存早期的³He释放速率极低,其释放速率均不及生成速率的1%,其中,Ti、Zr氚化物³He释放系数（RF）为10^－6～10^－5量级,Er、Nd氚化物的3HeRF为10^－3量级,随着贮存时间的增加,当金属氚化物内积累较多的3He时,其RF会迅速增长至10^－1量级,释放速率接近生成速率。     

10C次级束的产生

在中国原子能科学研究院HI-13串列加速器次级束流线上通过¹H(¹⁰B，¹⁰C)n反应产生了能量为(55.9±0.9)MeV的¹⁰C放射性次级束。经过磁刚度和速度选择，准直后的¹⁰C束流纯度达到90%以上，强度约为6s^-1•pnA^-1。     

13N次级束的产生

在北京串列加速器次级束流线上通过²H(¹²C,¹³N)n反应产生了可用于核天体物理研究的¹³N次级束。经磁刚度选择以及速度选择，准直后的次级束纯度达91%，能量为(70.2±0.7)MeV，强度约为10s^-1•pnA^－1，可用来进行逆几何转移反应的实验测量。     

10Be/9Be标准样品的制备和加速器质谱测量

采用同位素稀释法由¹⁰Be标准参考物质SRM4325制备系列 ¹⁰Be/⁹Be标准样品,在北京HI-13串列加速器的AMS系统上对该系列标准（n(¹⁰Be)/n(⁹Be)范围为2.68×10^-11~2.38×10^-12）进行测量。测量结果显示，n(¹⁰Be)/n(⁹Be)测量值与标称值呈良好线性关系，且归一化后的测量值与标称值吻合。该系列标准可用于北京HI-13串列加速器的AMS系统对地质环境样品中¹⁰Be/⁹Be绝对比值的准确测定。     

天体物理重要反应13N(p,γ)14O的实验研究

¹³N(p,γ)¹⁴O是高温CNO循环中的关键反应,对恒星能量产生机制及其演化的研究具有重要意义。利用北京HI-13串列加速器次级束流线产生的13N放射性束测量了质心系能量为8.9MeV的¹³N(d,n)¹⁴O反应的角分布,导出了¹⁴O基态渐进归一化系数（ANC）为(29.4±5.3)fm^-1。此外,使用镜像核的电荷对称性,通过分析¹³C(d,p)¹⁴C反应的角分布,导出了与实验一致的¹⁴O基态质子ANC。使用最新开发出的R矩阵程序,导出¹³N(p,γ)¹⁴O反应在高温CNO循环中的天体物理S因子和反应率。将此数据代入核天体物理反应的网络程序进行计算,结果表明,新星中CNO循环产生的能量比原有的结果多5%,这可能会对新星的演化有一定的影响。     

利用镜像核转移反应研究短寿命不稳定核(p,γ)反应

介绍利用中子转移反应和镜像核的电荷对称性来间接研究丰质子核的(p,γ)反应。该方法有助于更充分地利用北京HI-13串列加速器次级束流线(GIRAFFE)上现有次级束流，拓宽其实验研究范围，间接得出质子辐射俘获截面（或反应率）且减小其不确定性（相对于已有数据）。在GIRAFFE上利用逆运动学测量了⁸Li(d,p)⁹Li反应的角分布，通过该方法间接确定了天体物理重要反应⁸B(p,γ)⁹C的直接俘获贡献。作为不同于以往的方法，给⁸B(p,γ)⁹C反应的现有研究结果提供了一独立的交叉检验。分析²⁶Mg(d,p)²⁷Mg反应基态、第一、第二激发态的角分布，间接确定²⁶Si(p,γ)²⁷P反应的直接和共振俘获贡献，首次从实验上导出²⁶Si(p,γ)²⁷P反应的直接俘获贡献。此方法也可以用于其它一系列重要的天体物理反应的研究。     

示踪技术法检测反应堆堆厅气体渗漏率

采用SF₆示踪技术检测某反应堆3个堆厅在常温常压下的气体渗漏率,考察堆厅渗漏气体在主要工作场所的累积效应和到达建筑物内人员疏散通道关键部位的时间和累积强度。结果表明,3个反应堆堆厅在检测条件下的气体渗漏率分别为（7.30±0.16）×10^-4、（1.88±0.12）×10^-4和（2.07±0.07）×10^-4h^-1。堆厅渗漏气体在各工作间以较快速度积累,5h左右在工作间内达到极值,在一楼更衣室内的累积效应明显;堆厅渗漏气体在人员通道的累积幅度较小,约10h达到极值浓度。     

可移动式除氚器的现场应用试验

在现场闭路循环工作模式下，采用中国辐射防护研究院研制的小型可移动式除氚器对微量(（0.5~1）×10^-6)气态氚进行脱氚试验。试验结果表明：催化床在450℃工作温度下，空气闭路循环流量为3.8m³/h时，除氚器可在114min内将1m³密封不锈钢罐空气中的氚浓度由4.62×10⁶Bq/L降至4.62×10³Bq/L。同时，论证了除氚器在现场使用的适应性与安全性，并对其研制和现场性能试验中发现的技术问题进行了论述。     

用反符合方法测量131I和133Ba的比活度

¹³¹I是核医学应用中较为重要的核素之一;¹³³Ba是1种电子俘获核素,对HPGeγ谱仪能量刻度和效率校准具有重要意义。利用4πβ(PPC)-γ(HPGe)反符合测量装置对上述两种核素的活度进行了反符合测量方法研究,所得到的比活度测量结果分别为1794.8（1±0.6%）kBq•g^-1（k=1）和502.8•（1±0.6%）kBq•g^-1（k=1）,与归一到相同参考时刻4πβ(PC)-γ(NaI(Tl))符合效率外推法的测量结果1797.6（1±0.5%）kBq•g^-1（k=1）和504.9（1±0.6%）kBq•g^-1（k=1）均在不确定度范围内一致。     

乙醛肟还原钚的动力学及其在Purex流程铀钚分离中的应用

采用分光光度法研究乙醛肟浓度、酸度、NO^-₃浓度、Fe(Ⅲ)浓度和温度等对乙醛肟还原Pu(Ⅳ)反应的影响，得到了反应速率方程和相应的物化参数。实验表明：提高乙醛肟浓度和温度、降低酸度皆有利于加快乙醛肟与Pu(Ⅳ)反应的速率，而NO^-₃浓度和Fe(Ⅲ)浓度却对反应的速率影响不大；25℃时，该反应的速率常数为（39.51±0.05）(mol/L)^1.1·min^-1，反应活化能E_a=（88.96±9.43）kJ/mol。乙醛肟反萃Pu(Ⅳ)的单级实验和模拟Purex流程1B槽的串级实验结果表明：在以乙醛肟为还原剂的8级反萃、6级补萃的串级实验中，铀的收率大于99.99%，钚的收率为99.99%，铀中去钚的分离系数达到1.05×10⁴，钚中去铀的分离系数达到2.7×10⁵。      

Pu(OH)4(am)与碳酸根的配位行为研究

为了解在惰气环境Pu(OH)_4(am)与碳酸盐溶液中HCO^-₃，CO^2-₃的配位行为，考察了放置时间对Pu总浓度的影响；同时也考察了pH值、碳酸根总浓度变化对碳酸盐溶液中Pu的主要存在形态及溶解总浓度的影响。实验结果表明，HCO^-₃离子与Pu(OH)_4(am)生成[Pu(OH)₄(HCO₃)₂]^2-（lg K=-2.61±0.18, lgβ=54.25±0.18）或[Pu(OH)₂(CO₃)₂]^2-（lgK=-2.61±0.18, lgβ=46.91±0.18）；CO^2-₃离子与Pu(OH)_4(am）生成[Pu(OH)₄(CO₃)₂]^4-（lgK=-3.52±0.11, lgβ=53.33±0.11）。可能的配位反应方程式为： Pu(OH)_4(am)+2HCO^-₃ = [Pu(OH)₄(HCO₃)₂]^2-, Pu(OH)_4(am)+2HCO^-₃ =[Pu(OH)₂(CO₃)₂]^2-+2H₂O, Pu(OH)_4(am)+2CO^2-₃=[Pu(OH)₄(CO₃)₂]^4-。     

氧化硼对铁磷酸盐玻璃陶瓷固化体的影响

研究了不同B₂O₃掺量对铁磷酸盐玻璃陶瓷高放废物固化体结构和性能的影响。应用溶出速率法（DR）对固化体进行了化学稳定性测试,使用傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线衍射（XRD）方法研究了样品的结构。研究结果表明：玻璃陶瓷固化体的主晶相为独居石;B₂O₃的引入对玻璃陶瓷固化体的化学稳定性影响较大,以10%（摩尔分数）的B₂O₃代替Fe₂O₃制得的固化体化学稳定性最佳,其28d的质量浸出率约为7.81×10^-9g•cm^-2•min^-1;试样中存在大量正磷酸基团［PO₄］^3-和少量焦磷酸基团［P₂O₇］^4-,无偏磷酸基团［PO₃］^-存在,固化体中的B主要以［BO₄］四面体基团形式存在。     

N-甲基甲异羟肟酸的合成及其与Np(Ⅳ)、Pu(Ⅳ)配合物稳定常数的测定

以甲酸乙酯和N-甲基盐酸羟胺为主要原料,在乙醇-水体系中合成N-甲基甲异羟肟酸（NMFHA）,并通过元素分析、红外光谱、质谱分析和核磁共振波谱等方法对其结构进行表征。TTA萃取法测定结果表明,在1.0mol/LHNO₃体系中,Np(Ⅳ)、Pu(Ⅳ)与NMFHA形成稳定的1∶2的配合物,其累积稳定常数分别为：β₁(Np(Ⅳ))＝8.83×10⁹,β₂(Np(Ⅳ))＝1.01×10¹⁹;β₁(Pu(Ⅳ))=7.78×10¹⁰,β₂(Pu(Ⅳ))＝5.80×10¹⁹。     

Am-Be中子源辐射场周围剂量当量与吸收剂量的计算

根据最近更新的微观中子核反应截面数据（ENDF/B-Ⅶ库）计算了热中子到20MeV中子能区,H、C、N、O、Ar5种元素以及干燥空气和ICRU四元素组织的中子比释动能系数（kerma因子）。在此基础上,结合MCNP程序对Am-Be源外中子能谱的模拟,计算了Am-Be源中子场的周围剂量当量,单位中子注量下为373.0pSv•cm²。利用本实验室计算国产Am-Be源的中子能谱,算得相应中子场的周围剂量当量为374.0pSv•cm²,距离该源1m处空气对中子和γ射线的吸收剂量率分别为1.457×10^－2和1.580×10^-1μGy/(GBq•h)。     

符合效率示踪法测量99Tc活度

利用⁶⁰Co作为示踪核素,采用4πβ-γ符合法绝对测量了示踪核素⁶⁰Co溶液和⁶⁰Co+⁹⁹Tc混合溶液的比活度,采用效率示踪法计算得到被示踪核素⁹⁹Tc溶液的比活度,最终标定⁹⁹Tc溶液的比活度为(70.8±1.8)Bq•mg^-1（k=2）,满足计量保障要求。     

氨基羟基脲与Pu(Ⅳ)的还原动力学研究

研究了氨基羟基脲(HSC)与Pu(Ⅳ)的还原反应动力学,其动力学方程式为：-d_c（Pu(Ⅳ)）/d_t=kc（Pu(Ⅳ））c^1.06（HSC）c^-0.43（H⁺）c^-0.58（NO₃^-）,在22.1℃时反应速率常数k＝(11.8±1.1)（mol/L）^-0.046•s^-1,活化能为(71.0±1.0)kJ/mol。研究了氨基羟基脲浓度、H⁺浓度、硝酸根浓度、Fe³⁺浓度、UO₂²⁺浓度对氨基羟基脲与Pu(Ⅳ)还原反应速率的影响,增加氨基羟基脲浓度,降低H⁺浓度、硝酸根浓度,Pu(Ⅳ)还原速度增加;UO₂²⁺浓度和Fe³⁺浓度对Pu(Ⅳ)还原速度基本无影响。