凹凸棒石／CeO_2复合纳米材料的合成、表征及催化性能

以大比表面积的凹凸棒石为载体,利用均匀沉淀法制备了具有高吸附性能的凹凸棒石/CeO2纳米复合催化剂,并采用X射线衍射、透射电镜、比表面积对负载了不同含量CeO2的凹凸棒石的结构进行了表征,探讨了反应温度和煅烧温度对复合材料形貌的影响,并研究了在CO催化氧化反应中不同CeO2负载量复合物的催化性能.结果表明:合成凹凸棒石/CeO2纳米复合材料的最佳反应温度为75℃,煅烧温度为200℃,此时50%负载量样品的比表面积最大,为223.8m2/g:凹凸棒/CeO2纳米复合纳米催化剂具有很强的协同催化效应,从而提高了催化活性,且CeO2负载量为50%～100%的复合材料的催化效果较好.     

富H2中优先氧化CO的CeO2/CuO催化剂的研究进展

逆负载型CeO2/CuO催化剂是富H2中优先氧化CO的一种新型催化剂,其活性较传统CuO-CeO2催化剂高.本文综述了CeO2/CuO催化剂的制备方法,着重介绍了逆微乳液法和浸渍法,对CeO2/CuO催化剂的尺寸效应和界面效应对催化剂性能的影响作了大胆的猜测,对未来CeO2/CuO催化剂的研究趋势提出了建议,旨在找到C...     

CeO2-TiO2复合催化剂催化臭氧化丁二酸性能的研究

采用湿式浸渍法制备一系列不同Ce:Ti的CeO2-TiO2复合型催化剂。考察了不同CeO2负载量对纳米TiO2晶相改变和催化臭氧化活性的影响。采用X射线衍射(XRD)对其表征,并测定了不同Ce:Ti下丁二酸的去除率。通过催化臭氧化丁二酸实验,发现改性TiO2能提高催化剂催化臭氧化丁二酸的能力,且随着CeO2负载量的增加催化臭氧化性能提高。并验证催化剂催化臭氧化丁儿的机理为,丁二酸吸附在催化剂表面形成性质更活泼的络合物,最终被臭氧分子所氧化。     

原子层沉积制备Pt/CeO_2催化剂及其低温CO氧化性能的研究

针对CeO2负载Pt的催化体系存在CO氧化转化温度高等问题,利用原子层沉积技术制备的Pt/CeO2催化剂可有效降低CO氧化温度,并通过改变Pt的沉积循环次数和预处理条件调控CO氧化性能,尤其是H2气氛预处理之后对CO完全氧化的温度可低至60℃。通过XRD、ICP、TEM、XPS、H2-TPR等手段对催化剂进行表征,结果表明,Pt高度分散在CeO2纳米棒表面,Pt和CeO2之间具有强的金属-载体相互作用,极大地提高了其对CO氧化反应的催化性能。     

Au/α-Fe2O3催化剂选择性氧化富氢气中CO的性能研究

通过并流共沉淀法制备了Au/-Fe2O3催化剂,考察了金负载量及焙烧温度对Au/-Fe2O3催化剂的物化结构及其选择性氧化富氢气体中CO催化性能的影响。研究结果表明,金负载量和焙烧温度对催化剂的性能均有较大影响,金负载量为1.5%(wt),低温焙烧(200~400℃)时制得的Au/-Fe2O3催化剂对CO选择性氧化反应具有很好的催化活性和选择性,其中金负载量为1.5%(wt)、300℃焙烧的Au/-Fe2O3催化剂,在40℃时对富氢气体中CO的转化率达到100%,选择性为 66%,该催化剂连续反应120h催化活性没有明显下降。XRD、BET和TEM分析结果表明,催化剂的性能与单质Au的粒径有关,粒径越小,催化活性越高。     

xCeO_2/高岭土催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯

采用浸渍法制备不同CeO_2负载量的xCeO_2/高岭土催化剂,采用XRD、N_2吸附-脱附、H_2-TPR和XPS等对催化剂物化性质进行表征。将xCeO_2/高岭土催化剂应用于丙烷氧化脱氢反应中,考察CeO_2负载量对丙烷氧化脱氢反应的影响,同时对催化剂进行原位电导测试。结果表明,CeO_2负载质量分数8%时,CeO2/高岭土催化剂的催化性能最好,500℃时,丙烷转化率为17.92%。在氧-丙烷-氧+丙烷连续变化的不同气氛下均显示了氧化还原可逆性。     

负载型CeO2/OMS -2催化剂对VOCs的催化氧化性能

采用回流法合成了OMS -2,同时以OMS -2为载体,采用浸渍法负载CeO2制备了Ce/OMS-2催化剂,运用X射线衍射、拉曼光谱、BET、H2 - TPR和NH3 - TPD等方法对催化剂进行表征,并考察CeO2/OMS -2催化剂催化氧化二氯甲烷和乙酸乙酯的性能.结果表明,CeO2的加入并未改变OMS -2较好的八面体分子筛结构,CeO2的晶粒很小且以高分散的形式存在;负载CeO2的OMS -2催化剂比表面积都有增大趋势;随着CeO2负载量的增加,低温和高温的还原峰都先向低温方向偏移再向高温方向偏移;随着CeO2负载量的增加,高温处强酸性峰先向低温方向偏移再向高温方向偏移.反应活性结果表明,CeO2/OMS -2催化剂活性比载体OMS -2的活性好,随着铈负载量的增加,催化活性先升高再降低,其中,CeO2负载质量分数为1.0％(1.0Ce/OMS -2)时催化剂效果最好,这可能是由于铈的加入活化了OMS -2中的氧,影响了整体催化剂的酸性,进而影响反应性能.     

Cu负载量对CuO/γ-Al_2O_3催化低浓度甲烷燃烧性能的影响

采用浸渍法制备了CuO/γ-Al_2O_3催化剂,用于低浓度甲烷(甲烷体积分数0. 7%)催化燃烧反应,考察了Cu负载量对催化剂性能的影响,并运用SEM、XPS对催化剂进行了表征。结果表明,不同Cu负载量的催化剂中铜均处于Cu2+氧化态,同时,当催化剂Cu负载量低于7%时,随着Cu负载量的增加甲烷转化率逐渐升高,但当Cu负载量继续增加至10%时,低浓度甲烷催化燃烧反应的表观活化能升高、甲烷转化率降低。SEM和XPS表明,Cu负载量达到10%时,CuO晶体颗粒变大、Cu周围电子云密度升高、活性组分分散性变差,从而影响了催化剂的催化性能。     

苯甲酸气相加氢制苯甲醛负载型CeO2/Al2O3催化剂的研究

分别采用浸渍法和共沉淀法制备了一系列CeO2/A12O3催化荆,并考察了它们在苯甲酸加氢制备苯甲醛反应中的催化性能.结果表明,共沉淀法制备的催化剂的催化性能优于浸渍法制备的催化剂.采用共沉淀法制备催化剂时,焙烧温度为600℃和CeO2负载量为40%时的催化剂性能较好,进行苯甲酸加氢反应时,苯甲酸转化率可达98.4%,苯甲醛的选择性和收率分别为93.7%和92.2%.共沉淀法制得的催化剂在反应过程中因产生积炭而失活,再生后能恢复活性.对两种方法制备的催化剂分析,发现催化剂比表面、CeO2晶粒大小和CeO2在载体表面的分散性是造成活性不同的根本原因.     

CeO2/ACFN低温选择性催化还原烟气中的NO

制备了CeO2/ACFN(硝酸氧化处理的改性活性碳纤维)催化剂,对低温选择性催化还原(SCR)NO性能进行了考察.用SEM、BET和XRD进行催化剂结构特性表征,结果显示CeO2微粒高度分散在ACF的表面.实验表明,ACF先经过硝酸预氧化,然后再负载CeO2,能明显提高对NO的转化效率,CeO2负载量为9%(质量分数),180 ℃、空速为11000h-1时,CeO2/ACFN的NO脱除率为93.96%.     

Cu负载量对CuO/γ-Al_2O_3催化低浓度甲烷燃烧性能的影响

采用浸渍法制备了CuO/γ-Al_2O_3催化剂,用于低浓度甲烷(甲烷体积分数0. 7%)催化燃烧反应,考察了Cu负载量对催化剂性能的影响,并运用SEM、XPS对催化剂进行了表征。结果表明,不同Cu负载量的催化剂中铜均处于Cu2+氧化态,同时,当催化剂Cu负载量低于7%时,随着Cu负载量的增加甲烷转化率逐渐升高,但当Cu负载量继续增加至10%时,低浓度甲烷催化燃烧反应的表观活化能升高、甲烷转化率降低。SEM和XPS表明,Cu负载量达到10%时,CuO晶体颗粒变大、Cu周围电子云密度升高、活性组分分散性变差,从而影响了催化剂的催化性能。     

Ni/Si3N4催化剂在甲烷部分氧化反应中的应用

前期工作表明Ni/Si₃N₄催化剂在甲烷部分氧化反应中有较好的催化活性和很强的抗积炭能力。在前期工作的基础上考察了镍负载量和焙烧温度对Ni/Si₃N₄催化剂在甲烷部分氧化中催化性能的影响,并采用XRD、TPR、XPS等技术对催化剂进行了表征。结果表明,镍负载量和焙烧温度影响催化剂活性组分的表面分布和晶粒尺寸,并进一步影响催化剂的反应性能。在800℃反应条件下,活性组分负载量与CH₄转化率之间的关系为：C-10>C-15>C-5>C-1;而焙烧温度与CH₄转化率大小顺序为：S(400)> S(600)>S(800)。     

焙烧温度对CuO/Co_3O_4-CeO_2催化剂CO优先氧化性能的影响

采用浸渍法制备了Cu O/Co3O4-Ce O2(Cu Co Ce10)催化剂,考察了在不同温度(250、300、350、400和450℃)焙烧后的样品在富氢气氛中对CO优先氧化反应的催化性能。应用BET、XRD、H2-TPR及XAFS技术详细表征了催化剂的结构与性能。结果表明,不同温度焙烧的催化剂中,铜物种均主要以Cu O相存在;350℃焙烧的Cu Co Ce10催化剂具有最大的比表面积和最好的氧化还原性能,在98~173℃的温度范围内能够将CO完全转化为CO2,呈现出最宽的CO优先氧化可操作温度窗口,以及良好的催化活性稳定性。     

Pt-CeO2/TiO2催化剂催化湿式氧化苯酚废水的研究

以TiO2为载体,利用分步浸渍法制备了Pt-CeO2/TiO2、Pt-ZrO2/TiO2、Pt-La2O3/TiO2、Pt-Pr2O3/TiO2和Pt-SnO2/TiO2催化剂,并催化湿式氧化高浓度苯酚废水。Pt-CeO2/TiO2催化剂的活性最好,在反应温度为160℃、氧分压为2.25 MPa,反应时间为2 h的条件下,苯酚和COD的去除率分别为87.53%和72.06%。进一步研究助剂含量对催化剂性能的影响,当CeO2负载量为12.5%时,催化剂Pt-CeO2/TiO2的催化性能最佳。XRD和TEM结果表明,助剂CeO2的引入起到降低Pt的粒径,提高Pt在载体表面的分散度的作用。     

介孔CuCe/M/CuCe(M=Co,Mn,Zr)催化剂富H_2中优先氧化CO的催化性能

优先氧化是去除富H2中CO最有效的方法,铜铈催化剂是该领域的研究热点。以SBA-15为模板剂,采用纳米刻蚀法合成系列介孔Cu Ce/M/Cu Ce(M=Co,Mn,Zr)催化剂,采用XRD、N2吸附-脱附、TEM、H2-TPR和O2-TPD对催化剂结构及形貌进行表征,并对其在富H2中CO优先氧化性能进行研究。结果表明,Mn有利于催化剂表面吸附氧的增加,有助于大量氧空位的产生,进而促进CO优先氧化性能的提高;Zr的加入抑制了Cu O的还原,且其表面氧脱附温度范围过宽,不利于催化剂催化氧化性能的释放。掺杂Co与Mn可以形成Ce-Cu-M-O固溶体,促进了催化剂表面氧和晶格氧之间的相互转化,最终有利于铜铈催化剂CO优先氧化性能的提高。     

Co-Zr/MCM-41催化氧化石蜡的研究

从催化氧化石蜡生产特种蜡及其添加剂的角度出发,采用Co/SiO2、Co/MCM-41、Zr/MCM-41、Co-Zr/MCM-41为催化剂,用空气作氧化剂,对石蜡氧化进行了实验研究。考察了金属负载量对催化性能的影响、不同负载金属催化剂的石蜡氧化活性比较、Co、Zr含量对Co-Zr/MCM-41活性的影响。实验结果表明,以MCM-41作为载体制备钴负载量为12%、锆负载量为3%的复合氧化物为催化氧化反应的催化剂,在氧化温度为140℃、氧化时间为5 h、空气流量为0.7 L/min、催化剂用量为2%的最经济反应条件下可得到高酯酸比的氧化蜡产品。     

用于降低卷烟烟气中CO含量的Pd-Cu/活性炭催化剂

用浸渍法制备用于降低卷烟烟气中CO含量的Pd-Cu/活性炭催化剂,考察该催化剂对模拟卷烟烟气[4.4%CO-4.2%H2O-19.2%O2-72.2%N2(体积分数)]中的CO常温催化氧化性能,研究催化剂活性组分及其负载量、催化剂栽体、原料气中CO浓度和气体空速对催化剂的CO常温氧化活性的影响.研究表明,生产成本较低的...     

富氢气体中CO优先氧化催化剂研究进展

以高纯氢为燃料的质子交换膜燃料电池广泛应用于电动汽车,但其阳极容易被富氢气体中含有的少量CO毒化,造成电池性能严重降低。富氢气体在进入燃料电池前,必须进行CO净化处理。优先氧化法是除去富氢气体中少量CO最简单经济有效的方法,常用催化剂主要有Pt系、Au系和Cu系催化剂。着重阐述负载Au催化剂的制备方法、载体调变、助剂改性以及其他因素（如反应气氛中CO与O₂浓度比、水蒸汽和CO₂等）对Au催化剂CO优先氧化反应催化性能的影响。介绍以CuO/CeO₂催化剂为典型的非贵金属氧化物催化剂用于CO优先氧化反应的研究成果以及制备方法、载体和助剂改性等对催化性能的影响和反相结构CeO₂/CuO的催化性能。考虑利用催化剂活性组分,尤其是Au与Cu之间的协同作用,选用合适的载体,进行催化剂组分的设计仍然是今后研究的热点。突破常规无定形金属氧化物作载体,通过设计合成具有特定形貌的载体,研究不同晶面和不同价态等因素对催化剂CO优先氧化催化性能的影响,也是一项很有意义的研究。     

气相酯交换法合成碳酸甲丙酯负载型催化剂的研究

考察了负载型金属氧化物催化剂对碳酸二甲酯和丙醇气相酯交换合成碳酸甲丙酯的催化性能,并采用BET、XRD、CO2-TPD方法对催化剂进行了表征.结果表明,TiO2/Al2O3对反应具有较高的催化活性和稳定性.随着TiO2负载量的增加,催化剂的比表面积减小,而催化性能则随Ti负载量的增加先增加后减小,在Ti负载量为5%(wt)时活性达到最高,当Ti负载量低于5%(wt)时,TiO2可能以非晶态形式分散在Al2O3表面,而当Ti负载量高于5%(wt)时,TiO2以微晶的形式存在.CO2-TPD研究表明,负载量的改变对催化剂的碱性影响不明显.     

稀土氧化物修饰的Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂二氧化碳加氢一步制备二甲醚的研究

本文采用高压固定床反应装置考察了添加2%稀土氧化物(La2O3和CeO2)的Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂CO2加氢一步合成二甲醚的催化性能。XRD和H2-TPR结果分析发现,添加稀土氧化物后阻止了部分Cu2+还原为非晶态Cu。在513K,反应压力为3.0MPa,反应空速为1000h-1的条件下,考察了CO2加氢一步合成二甲醚的催化性能。结果表明,添加La2O3和CeO2后,催化剂的催化活性以及二甲醚的选择性均大幅提高,反应20h,CO2转化率以及二甲醚选择性变化较小,说明该催化剂稳定性较好。