电迁移技术在获取核素迁移参数中的应用

电迁移技术可快速、高效获取核素迁移参数,在核素迁移研究领域具有广阔应用前景。传统电迁移方法利用电场驱动核素离子快速定向运移,通过土体精确切割、浓度定量测定及理论模型拟合可快速获取核素在土体中的扩散迁移参数,目前该技术在单一种态核素的迁移研究中已得到成功应用,但仍无法满足强吸附性核素的迁移实验研究需要。为此,本文对传统电迁移技术进行改进,设计了cm级流出法电迁移实验装置,并建立了相应的迁移模型与参数求解方法,开展了以⁸⁸Sr为示踪剂、柯尔碱膨润土为介质载体的电迁移实验,验证了流出法在电迁移研究中的可行性,为后续钚等多种态、强吸附性核素的电迁移实验研究奠定了理论基础。     

电场加速法用于核素迁移参数的获取研究进展

获取放射性核素在深地质处置环境中的迁移参数是评价地质处置库安全性的核心任务之一。电场加速法（电迁移）可快速、高效获取核素迁移参数,且能与传统批式吸附法和恒定源扩散法等方法相互印证和补充,具有广阔应用前景。本文针对电迁移在核素迁移领域的应用,综述了电迁移获取核素迁移参数的研究进展,介绍了电迁移方法的原理和装置,探讨了电场加速条件下用于获取核素迁移参数的一维无限长柱状模型、栓流模型、对流-弥散模型和等温非线性吸附模型的应用,分析了未来电迁移法的研究方向,以期为全面、深入地应用电场加速法获取核素迁移参数提供理论参考。     

循环柱实验装置的建立及其在核素迁移实验研究中的应用

本文介绍循环柱实验装置的特点以及在核素迁移实验研究中的应用。该装置是将实验介质如石英砂或黄土填充在有机玻璃柱中，联接所有管路接头并密封，即可进行实验。采用该装置进行实验时，淋洗液在柱中多次循环，直到循环流出液的放射性浓度基本不变，它具有静态和动态实验的特性。经实验验证，所建立的循环柱实验装置设计配置合理、运行稳定、操作方便。采用不同介质分别与^237Np和^238Pu在循环水作用下，进行了核素迁移实验。结果表明：循环柱实验结果与静态实验结果有明显的相对可比性（即相关性），它可替代静态法和动态法，用来测定吸附分配比、分析核素在介质中的迁移分布状况。所得结果更接近现场实验结果。     

入渗率对Sr在沙土中迁移的影响

通过柱法实验对不同入渗率下Sr²⁺在沙土中的迁移行为进行模拟研究,采用惰性示踪剂Br^-示踪水流状况,测定不同入渗率下Sr在沙土柱流出液中的浓度曲线,并采用CXTFIT程序计算土柱中Sr的运移随时间的变化趋势。结果表明,数值模拟计算结果与柱实验结果一致,CXTFIT程序可较好模拟核素在土柱中的运移特性;随入渗率的增大,核素迁移速度和弥散系数增大,阻滞系数和有效孔隙度不变。     

滤膜效应对~(237)Np(Ⅴ)在Opalinus Clay中扩散参数测定的影响

采用内扩散和打磨技术相结合的方法研究了强吸附性核素237Np(Ⅴ)在Mont Terri地下实验室的硬泥岩粘土Opalinus Clay(OPA)中的扩散行为。实验过程中为防止OPA的膨胀,使用了不锈钢滤膜,因此,有必要考虑滤膜效应对测得的扩散参数的影响。使用自编扩散模型分析程序分析内扩散实验结果,从而测得扩散参数,如有效扩散系数De、分配系数Kd和岩石容量因子α。该分析程序考虑了滤膜效应,引入237Np(Ⅴ)在不锈钢滤膜中的有效扩散系数Dfe。由实验结果可知,有必要考虑滤膜效应。当缺乏核素在滤膜中的有效扩散系数时,可用Stokes-Einstein公式计算得出,可满足研究核素迁移过程中实验装置和实验条件的设计。     

花岗岩体单裂隙中核素迁移数学模型Ⅱ.脉冲注入实验解析模型

研究了在饱和水流条件下,花岗岩单裂隙中脉冲注入核素迁移的数学模型,给出了脉冲注入情况下裂隙和岩块中核素浓度分布的解析解;结合裂隙中流出液样浓度的穿透曲线,给出了核素迁移的有关参数,并对影响这些迁移参数的主要因素进行了分析。     

花岗岩体单裂隙中核素迁移数学模型：Ⅰ.连续注入实验解析模型

研究了在饱和水流条件下，花岗岩单裂隙中核素迁移的连续注入数学模型，给出了裂隙中和岩块中核素浓度的解析解，并结合裂隙流出水样实验数据分析了影响核素迁移的主要参数。     

裂片核素在岩石中的迁移研究——Ⅱ.核素~(134)Cs在花岗岩中的扩散与渗透

在自行设计的扩散槽和渗透槽中,研究了核素~(134)Cs(以模拟裂片核素~(137)Cs)在花岗岩(取自北京周口店)中的扩散迁移和渗透迁移行为,测定了一系列扩散参数与渗透参数。文中还对实验技术和实验结果进行了介绍和讨论。     

85Sr、134Cs和60Co 在黄土中吸附和迁移的研究

本文通过静态实验和动态实验,研究了85Sr、134Cs和60Co在黄土中的吸附和迁移行为以及核素浓度、pH和温度对分配系数的影响.静态实验结果表明,16个样品测定的85Sr、134Cs和60Co的分配系数的均值分别为82、7.4×103和5.4×103mL/g;pH值的变化对三种核素的分配系数有较大影响.动态实验结果表明,三种核素的绝大部分滞留在土柱中,只有少部分从土柱中流出来;三种核素在土柱中的迁移速度从快到慢的顺序为85Sr＞134Cs≈60Co.     

裂隙场址条件下处置场核素迁移的计算

核素随地下水在裂隙中的迁移与在孔隙中的迁移比较,不论从地下水与岩石的接触过程还是介质对核素的吸附作用来说都有很大不同。本文以国内某基岩裂隙场址低中放射性固体废物处置场为例,运用Ecolego软件对核素在裂隙中的迁移过程进行模拟,深入探讨了计算过程中的模型建立、参数选取等关键问题,并对计算结果进行了分析,得出裂隙对核素迁移影响的结论。     

~(85)Sr、~(134)Cs和~(60)Co在黄土中吸附和迁移的研究

本文通过静态实验和动态实验 ,研究了85Sr、13 4Cs和60 Co在黄土中的吸附和迁移行为以及核素浓度、p H和温度对分配系数的影响。静态实验结果表明 ,16个样品测定的85Sr、13 4Cs和60 Co的分配系数的均值分别为 82、7.4× 10 3 和 5.4× 10 3 m L/g;p H值的变化对三种核素的分配系数有较大影响。动态实验结果表明 ,三种核素的绝大部分滞留在土柱中 ,只有少部分从土柱中流出来 ;三种核素在土柱中的迁移速度从快到慢的顺序为85Sr>13 4Cs≈60 Co     

裂片核素在岩石中的迁移研究Ⅴ．核素~（125）I在大理石中的扩散与渗透

研究了核素~（１２５）Ｉ（模拟裂片核素~（１２９）Ｉ）在大理石中的扩散与渗透行为，测定了一系列扩散与渗透参数。实验结果表明，核素在大理石中的传质速率大于花岗岩的。根据提出的核素在岩石中的迁移模型，计算了~（１２５）Ｉ在大理石中的迁移分布曲线。由于~（１２５）Ｉ在大理石中的迁移速度快，因此核废物库址不宜选在大理石岩层中。     

241Am在包气带粉质黏土中的迁移行为研究

为科学评估处置场的环境风险,需了解放射性核素在地质环境中的迁移行为和规律。以西北干旱地区包气带粉质黏土介质为研究对象,通过室内静态批式法及动态土柱迁移实验,结合数值模拟技术,利用Hydrus-1D建立溶质迁移数值模型模拟相关实验参数,开展²⁴¹Am在包气带粉质黏土中的迁移行为研究。研究结果表明：²⁴¹Am的迁移曲线呈单边下降形态,核素比活度主要分布在2.5 cm内,峰值比活度为342.38 Bq·g^-1。拟合得到弥散度D_L为0.8 cm,分配系数为3 000 mL·g^-1,一级速率系数β为0.015d^-1。静态批示法测量与动态土柱迁移实验模拟分别得到的²⁴¹Am分配系数值相差不大。给出的²⁴¹Am在包气带粉质黏土中的迁移行为研究可为现阶段放射性废物处置场安全全过程系统分析提供数据与理论支持,为新建近地表处置场的选址、建设等工作构建技术基础。     

一种新的放射性核素迁移弥散系数计算方法

研究放射性核素在饱和被压实缓冲/回填材料中的迁移对于核废物处置具有十分重要的意义,为了用数学模拟的方法准确地对放射性核素迁移进行描述和预测,首先必须精确地求出有关的放射性核素迁移参数——弥散系数、吸附系数等,其中最重要之一就是弥散系数。目前确定放射性核素在被压实缓冲/回填材料中迁移弥散系数的方法主要有经验公式法和示踪实验。本工作结合放射性核素铀迁移的室内实验,应用概率理论计算了被压实缓冲/回填材料中核素迁移水动力弥散系数,讨论了被压实缓冲/回填材料水动力弥散系数和地下水流速对放射性核素在被压实缓冲/回填材料中迁移的影响。最后总结分析了具体的实现步骤。     

放射性废物处置中核素迁移研究现状及展望

放射性废物根据分类标准采取不同的处置方式。放射性核素具有半衰期长、放射性强等特点,调研了国内、外低、中、高放射性核素处置研究的工作进展,并从核素种类、黏土类型、具体迁移研究方法、研究设备方面,总结了当前国内、外的研究现状,对我国放射性废物处置中的核素迁移工作提出了相应的建议。     

建造用于含水层中核素迁移试验的地下研究设施的技术要求

在中国辐射防护研究院 (CIRP)野外试验场建造了用于在浅部含水层中进行核素 (2 3 7Np、2 3 8Pu、2 41Am和 90 Sr等 )迁移试验的地下研究设施 (URF)。该设施须满足的主要技术要求包括 :保持周围试验区土体结构稳定 ,保持地下水化学条件和水动力条件不被改变。采用人工小进尺开挖和快速支护衬砌以及沉井法建造竖井等措施保护了周围土体结构未被破坏。衬砌前用四层聚乙烯膜铺衬洞壁 ,竖井体下沉前外壁涂刷氯烯烃防水胶液 ,基本防止了对地下水化学条件的影响。严格控制施工降水方式 ,由于施工中未采用抽水降低水位方式 ,保持了地下水动力条件没有变化。施工和运行过程中对有关指标进行了监测 ,结果表明采取有效措施后使 URF达到了预定技术要求 ,满足了核素迁移试验条件     

包气带中核素迁移模拟实验的设计和方法

本文主要依据中国辐射防护研究院开展的关于核素在地下水中迁移的研究工作，总结了包气带中核素迁移的土柱模拟实验技术，提出了设计实验的基本方法，讨论了非饱和流场特征、分配系数随含水率的变化、延迟系数的时间尺度效应等因素对实验设计的影响。实验的关键技术是建立所需含水率和流速的稳定非饱和流场，并难确地测量流场参数。在慨述了目前几种建立稳定流场和测量其参数的方法后，以一个例子介绍了利用灯芯效应在土柱中建立稳定非饱和流场的方法和用γ射线扫描技术测量含水率、用^131I作为示踪剂测量水流速的方法及在土柱外直接测量具有γ射线核素迁移速度的方法。     

建造用于含水层中核素迁移试验的地下研究设施的地下研究设施的技术要求

在中国辐射防护研究院（CIRP）野外试验场建造了用于在浅部含水层中进行核素（^237Np、^238Pu、^241Am和^90Sr等）迁移试验的地下研究设施（URF）。该设施须满足的主要技术要求包括：保持周围试验区土体结构稳定，保持地下水化学条件和水动力条件不被改变。采用人工小进尺开挖和快速支护衬砌以及沉井法建造竖井等措施保护了周围土体结构未被破坏。衬砌前用四层聚乙烯膜铺衬洞壁，竖井体下沉前外壁涂刷氯烯烃防水胶液，基本防止了对地下水化学条件的影响。严格控制施工降水方式，由于施工中未采用抽水降低水位方式，保持了地下水动力条件没有变化。施工和运行过程中对有关指标进行了监测，结果表明采取有效措施后使URF达到了预定技术要求，满足了核素迁移试验条件。     

应用随机模拟理论计算低、中放固体废物处置场核素迁移

为了计算低、中放固体废物处置场关闭后,放射性核素在孔隙介质中迁移行为以及对公众造成的照射,应用随机数学理论,将处置场岩土体孔隙-裂隙双重介质视为一个随机场,依据流体渗流力学理论基础形成的二维定向渗流理论,建立了反映放射性核素在处置场岩土体中迁移规律的数学模型。结合计算技术,进一步建立可对放射性核素在处置场岩土体中迁移规律进行仿真分析的系统,并可以用于放射性核素在处置场岩土体中迁移规律模拟研究与预测分析,以及对公众所致辐射剂量计算。通过算例重复仿真实验分析,最后进行统计平均得出放射性核素在处置场岩土体中迁移的规律性认识,验证了所建模型是可行的、有效的。     

放射性核素Cs在被压实回填材料中的迁移和扩散预测

目前，对于放射性核素在被压实回填材料中的迁移模拟主要是室内实验。针对这一问题，根据实验获得的数据和核素迁移机理，引入合理的核素迁移模型，模拟了数年后核素Cs在被压实回填材料中的扩散和迁移行为。讨论了时间、被压实回填材料中水流速、Cs的吸附分配系数和弥散系数对Cs在被压实回填材料中迁移和扩散的影响。初步研究表明：Cs在被压实回填材料中的迁移主要受水的流速、分配系数和弥散系数的影响。6m厚的被压实回填材料足以1万年阻滞Cs从回填材料扩散到环境中。