Mn、Fe和Cu氧化物在低温等离子体催化氧化甲苯体系中的活性比较

采用等体积浸渍法制备了MnOx/γ-Al2O3、FeOx/γ-Al2O3和CuOx/γ-Al2O3催化剂,测定了不同催化剂在低温等离子体场内分解甲苯的活性,用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)技术对催化剂进行表征。结果表明催化剂分解甲苯的活性的顺序是MnOx/γ-Al2O3>FeOx/γ-Al2O3>CuOx/γ-Al2O3。催化剂分解臭氧的实验表明,不同催化活性组分对臭氧的催化分解性能顺序与对甲苯的分解性能顺序是一致的。MnOx/γ-Al2O3催化剂的Mn负载量对其催化活性有明显影响,Mn的含量为1%(质量分数)时,催化剂的活性最高,当能量密度为19J/L时,其对甲苯催化氧化的转化率接近100%。催化剂表征结果表明当Mn含量为1%(质量分数)时,氧化锰在载体γ-Al2O3上最接近单层分散量,此时活性组分与载体表面的相互结合力最强,在载体上有很好的分散性,从而表现出对甲苯分解的最好性能。     

汽车尾气净化负载钯超微粒催化剂的研究

以复合稀土氧化物的γ-Al2O3为催化剂载体,将负载钯的超微粒子金属铁、钴、镍与γ-Fe2O3粉体混合成型焙烧制成催化刺.研究了复合稀土氧化物对γ-Al2O3表面积的影响,通过催化剂老化实验、丙烷化合物起燃温度检测和对模拟汽车尾气中丙烷、CO及NOx等物质的转化性能的研究,表明该型催化剂各性能较好.     

纳米γ-Fe2O3的制备及特性研究

用溶胶－凝胶法在一定条件下制备了纯的纳米级γ-Fe2O3，并研究了 热稳定性。XRD结果表明，γ－Fe2O3在500℃温度下烧结后仍为γ－Fe2O3相，随着烧结温度的升高，晶型逐渐由γ相转变为α相；当烧结温度达到900℃时，γ-Fe2O3基本上全部转化为α-Fe2O3。     

碳纳米管负载Fe2O3催化剂的制备及其乙苯脱氢催化活性

采用FeSO4-H2O2体系对碳纳米管氧化修饰的同时,氢氧化铁被吸附在碳纳米管管壁上,然后分别通过氢气、氮气、空气在723K下处理2h,制备了碳纳米管负载的γ-Fe2O3催化剂、γ-Fe2O3和α-Fe2O3复合催化剂和非晶态Fe2O3催化剂。采用XRD、TEM和TG-DSC表征了催化剂结构,采用连续流动乙苯气相脱氢生成苯乙烯反应对催化剂性能进行评价,结果表明：热处理条件对催化剂乙苯脱氢的催化性能影响明显,碳纳米管负载的晶态Fe2O3纳米催化剂对乙苯脱氢具有高的活性与选择性。     

钛基LaxCe1-xTiyM1-yO3/γ-Al2O3催化剂的制备及催化燃烧性能

为提高钙钛矿型催化剂的活性,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备负载型钙钛矿LaxCe1-xTiyM1-yO3/γ-Al2O3催化剂,考察了活性组分负载量、焙烧温度、A位元素配比和B位元素掺杂对催化剂催化燃烧甲苯性能的影响,并对催化剂进行XRD和BET表征。结果表明:催化剂的最佳制备条件是活性组分负载量为12%,焙烧温度为750℃,催化剂的最佳形式为La0.8Ce0.2 Ti0.8 Mn0.2 O3/γ-Al2 O3,在该催化剂的作用下,甲苯的起燃温度T50和完全转化温度T90分别为292℃和338℃;负载型钙钛矿催化剂保持了完整的钙钛矿结构,活性组分均匀分布在载体的孔道中,虽然会导致载体的比表面积有所降低,但催化剂可以更最大程度地分散,更有利于提高催化剂的催化活性。     

Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的制备表征及其催化活性的研究

采用浸渍法制备用于常温常压下催化湿式过氧化氢氧化工艺(CWPO)的负载型Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,采用BET,SEM,XRD,XPS和XRF对其进行了表征,并以偶氮染料酸性橙为特征污染物,考察了Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的催化活性和稳定性.研究表明,Fe2O3/γ-Al2O3催化剂中的活性组分Fe是以α-Fe2O3的形式存在,且Fe的负载量为1.907%(质量分数).对于初始浓度为500mg/L的酸性橙模拟废水,当Fe2O3/γ-Al2O3催化剂和H2O2氧化剂的投加量分别为30g/L和330mg/L时,处理3h时染料的脱色率、COD去除率和TOC去除率可分别达到82.10%,80.14%和74.2%.与传统Fenton试剂法相比,以Fe2O3/γ-Al2O3为催化剂的CWPO工艺具有矿化程度高和催化剂易回收再用的优点.     

CeO_2改性MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂制备及对高浓度PNP废水微波催化氧化

一步浸渍焙烧法制备了掺杂不同含量CeO2的MnO2/γ-Al2O3催化剂,考察了不同焙烧温度对催化剂活性的影响,通过XRD测定了晶型,在微波反应器中以滴流床的形式考察了其催化氧化降解对硝基酚(PNP)的效果,并对催化氧化过程进行了初步的探讨。结果表明,350、500℃焙烧的催化剂为无定形态,700℃为Mn2O3,在微波功率800W,催化剂加量15g,TOC3000mg/L、pH值为6的PNP废水滴流速度为3mL/min条件下,350℃合成CeO2含量为4%MnO2/γ-Al2O3对PNP最高去除率为92.9%,加入羟基自由基抑制剂叔丁醇(TBA)研究发现该催化氧化过程中可能有·OH产生。     

磁载光催化剂TiO2/SiO2/γ-Fe2O3的制备及其催化氧化性能

采用化学共沉淀法制备磁基体(Fe3O4)．煅烧使其转化为γ-Fe2O3。溶胶-凝胶法成功得到易于固液分离回收的磁载TiO2光催化荆TiO2／SiO2／γ-Fe2O3。用TEM和XRD进行形貌和物相表征。研究了催化剂对可溶性染料Orange-Ⅱ的降解性能。并探讨了煅烧温度、时间对活性的影响。结果表明：最佳煅烧温度为450℃。最佳煅烧时间为30min。这种情况下得到的磁载TiO2光催化剂TiO2／SiO2／γ-Fe2O3。在3次循环使用后降解率仍保持在95％以上。     

纳米γ-Fe2O3的合成及气敏性能

在硝酸铁乙二醇甲醚溶液体系中加入硅酸乙酯,用溶胶--凝胶法制备γ-Fe2O3纳米晶粉体。硅酸乙酯的加入不但加速凝胶化过程,而且有效抑制氧化铁晶粒的生长,提高γ-Fe2O3向a-Fe2O3转变的相变温度。TG-DTA热分析结果表明这个相变温度为700℃左右。改变硅酸乙酯的加入量可制备出具有不同晶相的粉体;TEM观察表明粉体的粒径约为10nm,γ-Fe2O3纳米晶粉体的气敏特性具有迅速的响应-恢复性能,掺入少量Zn可改善气敏特性。     

2-苯基-5-(甲基丙烯酰胺基取代苯基)-1,3,4-口恶二唑合成方法的改进

提出了一种纳米γ-Fe2O3催化还原硝基成氨基的新方法,通过使用γ-Fe2O3在液相中异丙醇作氢化给予体,KOH为促进剂来研究含硝基化合物的化学选择还原。就像是在麦尔外因-彭杜尔夫(MPV)还原中H-给体的活性中心一样,异丙醇吸附在催化剂γ-Fe2O3上形成了醇盐,把氢负离子转移给硝基正离子,氢氧化钾是助催化剂,帮助电子的转移。催化剂γ-Fe2O3在合成中表现出良好的活性,反应速率、产率大大提高。并进一步合成了具有荧光性能的2-苯基-5-(甲基丙烯酰胺基取代苯基)-1,3,4-口恶二唑。用红外光谱、质谱、核磁共振谱和元素分析对合成化合物进行了结构表征。用荧光光谱仪对它们的荧光性能进行了测试,最大激发波长在333nm左右,最大发射波长在445nm左右,测试结果表明目标产物具有良好的荧光性,荧光量子产率高达0.47。     

纳米γ-Fe_2O_3的室温固相反应工艺研究

采用室温固相法合成了γ-Fe2O3的前驱体FeC2O4·2H2O及纳米γ-Fe2O3。以FeSO4·7H2O和H2C2O4·2H2O为原料,先得到了前驱体FeC2O4·2H2O,通过对反应机理的初步探讨,并研究其物质结构、分解过程和合适煅烧温度,最后在400℃下煅烧前驱体3h得到γ-Fe2O3纳米粒子。经热重(TG-DTA)、X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)测试手段的分析,结果表明:室温固相法合成纳米γ-Fe2O3产物γ-Fe2O3纯净、粒子为纳米级且分布均匀。     

Fe2O3对锌铁氧体隧道结构和磁性能的影响

利用X射线衍射和高分辨透射电镜(HRTEM)分析和观测了ZnFe2O4/Fe2O3纳米复相铁氧体的结构,研究了Fe2O3对ZnFe2O4/Fe2O3纳米复相铁氧体的结构和磁性能的影响.结果表明:过最的Fe2O3是在复相锌铁氧体内形成隧道结构和隧道磁电阻(TMR)的必要条件;在复相锌铁氧体中α-Fe2O3位于晶界处,形成隧道结构的绝缘层;复相锌铁氧体具有非线性的伏安曲线和TMR效应;单相锌铁氧体具有线性伏安曲线和一般铁氧体磁电阻效应;复相锌铁氧体的相变动力学表明α-Fe2O3是由晶界或表面控制的析晶.     

不同晶型Fe2O3催化H2O2湿法脱硝的实验研究

研究了以α-Fe₂O₃、β-Fe₂O₃和γ-Fe₂O₃为催化剂的类Fenton试剂溶液氧化吸收NO的过程,分析了3种Fe₂O₃的晶相结构和表面性质对NO脱除效率的影响机理。脱硝性能测试结果表明：γ-Fe₂O₃的活性最好,在H₂O₂浓度为1.5 mol/L、催化剂浓度为20 mmol/L、pH值为5以及反应温度为55℃等条件下,γ-Fe₂O₃的脱硝率可达87.5%。机理研究表明：3种Fe₂O₃催化H₂O₂分解湿法脱除NO的反应发生在催化剂表面,反应过程中存在氧化还原循环,H₂O₂催化分解的主要产物是·OH。活性差异分析结果表明：Fe₂O₃的晶相结构和表面性质对NO的脱除效果具有显著的影响,γ-Fe₂O₃的活性最高是由于比表面积大、分散性高和表面的Fe²⁺含量更多,而β-Fe₂O₃的活性高于α-Fe₂O₃是由于表面的氧空位含量更多。     

H_2还原预处理CuO/γ-Al_2O_3催化剂对其催化燃烧甲苯活性的影响

用浸渍法和H2还原预处理法制备两种CuO/γ-Al2O3催化剂,并用N2吸附脱附、XRD、TPR和CO化学吸附对经H2还原处理前后的催化剂进行表征,比较两种催化剂催化氧化(燃烧)甲苯的活性。研究结果表明,与浸渍法制备的CuO/γ-Al2O3催化剂相比,经H2还原预处理,再次焙烧后得到的CuO/γ-Al2O3/HR催化剂对甲苯催化燃烧活性明显提高。XRD和TPR分析表明,H2还原预处理提高了催化剂表面活性组分CuO的分散度、还原能力,同时,还降低了CuO的晶体尺寸,从而提高了催化剂催化氧化甲苯的活性。     

不同酸对γ-Fe_2O_3/SiO_2纳米复合粉体特性的影响

以正硅酸乙酯及铁盐为原料,通过溶胶-凝胶法制备γ-Fe2O3/SiO2纳米复合粉体。采用红外吸收光谱、X射线衍射仪、透射电镜及振动样品磁强计等对复合粉体进行表征。结果表明:以不同铁盐为前驱体得到不同晶型的Fe2O3;不同酸对磁性复合粉体的性能有重要影响:加硝酸时,γ-Fe2O3大小为15nm,其饱和磁化强度大;加入醋酸时得到的γ-Fe2O3颗粒为5nm,且粒度分布变窄,但其饱和磁化强度明显下降;并对γ-Fe2O3在SiO2中的合成机理进行了探讨。     

氧化铝的制备方式对催化元件性能的影响

以Al2(SO4)3·18H2O为原料,研究了氧化铝的不同制备方式对催化元件性能的影响。结果表明:以Al2(SO4)3为原料制备氧化铝时,粉料中残存的SO42-对催化剂进行了预中毒处理,使元件保持了较好的抗H2S中毒的能力。在以Al2(SO4)3为原料制备氧化铝的过程中,经过在PH为9～10的氨水中加热陈化处理,易于得到γ-Al2O3的晶相。以γ-Al2O3为载体所制备的催化元件,拥有较好的抗硅中毒能力。抗硅中毒能力强的催化元件,在长期使用过程中,可保持较好的工作稳定性。     

CeO2对RuO2／γ-A12O3催化剂湿式氧化降解苯酚性能的影响

采用浸渍法制备了RuO2／γ-A12O3和RuO2／CeO2／γ-A12O3催化剂，并利用XRD、SEM和XPS对催化剂进行了表征，研究了Ce的加入对RuO2／γ-A12O3催化剂表面分散性和催化剂表面元素Ru，O和Ce化学态的影响，同时考察了RuO2／γ-A12O3和RuO2／CeO2／γ-A12O3催化剂湿式氧化降解苯酚的活性，并深入探讨了Ce对RuO2／γ-A12O3催化剂的助催化作用。结果表明：Ce掺杂改性后，使催化剂表面Ru的化学态降低、表面氧空位增加，并且活性组分Ru的分散性增加，从而使RuO2／CeO2／γ-A12O3催化剂的活性提高，因此Ce起到了显著的助催化作用。     

X射线衍射法测定Mo03在γ-Al203表面的最大单层分散量

对MoO3在γ-Al2O3表面的分散进行了测定.晶相MoO3与载体γ-Al2O3充分混合后,在低于MoO3熔点的适当温度下培烧.当MoO3的含量低于某一数值时,MoO3晶相的X射线衍射峰完全消失,MoO3的含量高于该数值时,晶相峰并不消失,但强度减弱.用X射线衍射可测定培烧后的残余晶相量,进而可得到MoO3在γ-Al2O3表面的最大分散度数值.此研究方法也可用于其它化合物在载体表面的最大分散量的测定.     

X射线衍射法测定MoO3在γ-Al2O3表面的最大单层分散量

对MoO3在γ-Al2O3表面的分散进行了测定。晶相MoO3与载体γ-Al2O3充分混合后，在低于MoO3熔点的适当温度下培烧。当MoO3的含量低于某一数值时，MoO3晶相的X射线衍射峰完全消失，MoO3的含量高于该数值时，晶相峰并不消失，但强度减弱。用X射线衍射可测定培烧后的残余晶相量，进而可得到MoO3在γ-Al2O3表面的最大分散度数值。此研究方法也可用于其它化合物在载体表面的最大分散量的测定。     

水合作用对阳极氧化多孔Al2O3/Al载体晶态的影响

通过阳极氧化法制备出多孔氧化铝板状催化剂载体,考察了不同水合条件对多孔氧化铝膜性能的影响,并通过TG、XRD、SEM和BET等分析手段研究了Al2O3/Al的晶态形成规律.实验结果表明,最佳水合温度为80℃,非晶态氧化铝发生反应生成AlOOH,经过500℃焙烧可以完全转化为γ-Al2O3.经过水合后制备的γ-Al2O3/Al板状催化剂载体在高温水蒸气氛围下晶型结构稳定性能好.